黃驊坳陷滄東凹陷孔二段富有機質泥頁巖地球化學特征

劉小平,劉慶新,,劉　杰,董清源,3,關　銘,李洪香

（1.中國石油大學（北京）地球科學學院，北京102249；2.中國石油大港油田分公司勘探開發研究院，天津300280；3.中國石油化工股份有限公司石油物探技術研究院，南京211103）

黃驊坳陷滄東凹陷孔二段富有機質泥頁巖地球化學特征

劉小平1,劉慶新1,2,劉杰1,董清源1,3,關銘1,李洪香2

（1.中國石油大學（北京）地球科學學院，北京102249；2.中國石油大港油田分公司勘探開發研究院，天津300280；3.中國石油化工股份有限公司石油物探技術研究院，南京211103）

黃驊坳陷滄東凹陷孔二段（Ek2）富有機質泥頁巖十分發育，研究其地球化學特征對評價該地區頁巖油資源潛力具有重要意義。在整理大量基礎資料和前人研究成果的基礎上，補充采集巖心樣品，并進行了有機碳含量、巖石熱解、氯仿瀝青“A”、干酪根顯微組分及鏡質體反射率等分析測試，同時開展了單井埋藏史與熱演化史數值模擬及地球化學演化剖面研究。Ek21，Ek22和Ek23等3個油組富有機質泥頁巖總體上均達到最好烴源巖級別，有機質類型均以Ⅰ型和Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。有機質熱演化程度總體上偏低，中央隆起帶泥頁巖處于未成熟—低成熟生烴階段，斜坡帶主要處于低成熟—成熟生烴階段。自始新世初即開始進入未成熟—低成熟生排烴階段，館陶組（Ng）沉積末期達到未成熟—低成熟生排烴高峰，之后隨著地層持續深埋，進入低成熟—成熟生排烴演化階段，生烴轉化率達60%。

富有機質泥頁巖；地球化學；生烴演化；孔二段；滄東凹陷；黃驊坳陷

0　引言

頁巖油是一種資源潛力巨大、分布面積廣、生產壽命長且不受構造影響的非常規石油資源，目前，其已成為繼頁巖氣之后全球非常規油氣勘探開發的又一新熱點［1-4］。厚度大且分布廣的富有機質泥頁巖是頁巖油形成的物質基礎，也是影響頁巖油富集程度的主要因素［5］。

滄東凹陷是渤海灣盆地黃驊坳陷的富油凹陷之一［6］，在常規油氣勘探過程中，已累計探明石油地質儲量3.98億t，常規石油的探明程度已達78%［7］。滄東凹陷孔二段（Ek2）發育富有機質泥頁巖，厚度從幾十米到數百米不等，具備形成頁巖油的良好物質基礎［8］。近年來，滄東凹陷多口井在Ek2富有機質泥頁巖層系（暗色泥頁巖及致密砂巖、泥質白云巖夾層）中獲得了工業油流［7］，展示了滄東凹陷頁巖油勘探具有巨大潛力。在常規油氣勘探中，已發現Ek2是本區的主力烴源層，并對Ek2烴源巖的地球化學特征進行了初步研究［9-10］。Ek2作為富含頁巖油的主力層系，對其有機地球化學特征及儲集特征等頁巖油形成條件的研究尚處于起步階段［7，11］，尤其對Ek2富有機質泥頁巖地球化學特征在縱向上和平面上如何變化的研究尚不夠系統和深入。因此，筆者在整理大量基礎資料和前人研究成果的基礎上，通過開展巖心樣品的補充采集及分析測試，對Ek2富有機質泥頁巖有機質豐度、類型、成熟度及生烴演化特征等進行系統研究，以期為研究區頁巖油資源評價奠定基礎。

1　地質背景

滄東凹陷位于渤海灣盆地中部黃驊坳陷的南部，是黃驊坳陷中的第二大富油凹陷，古近系自下而上發育孔店組（Ek）、沙河街組（Es）和東營組（Ed）。其中，Ek厚度大，而上覆Es和Ed均較薄，Ek最大厚度大于2 000 m，與下伏中生界呈角度不整合接觸，與上覆Es也為角度不整合接觸［12］。現今構造由孔店構造帶與舍女寺斷鼻2個正向構造帶和南皮、孔西與孔東3個斜坡構造構成（圖1）。古近紀以來，滄東凹陷經歷了坳陷和斷陷2期湖盆疊加與改造，孔三段（Ek3）—孔一下亞段（）沉積期發育統一的坳陷型湖盆，棗園—王官屯—小集一帶為坳陷的沉積與沉降中心；湖盆差異構造變形發生于孔一上亞段（—Es沉積期，并產生隆/凹轉換，湖盆中心形成孔店中央背斜構造帶，其兩翼分別形成孔東和孔西構造反轉斜坡［7］。

圖1　滄東凹陷構造單元劃分及樣品井位分布Fig.1　Structural units and sample wells location of Cangdong Sag

研究區Ek2自下而上可分為2個由粗到細的完整沉積旋回。沉積體系以辮狀河三角洲、曲流河三角洲、濱淺湖以及半深湖—深湖等為主，巖性主要為暗色泥頁巖，并夾有粉—細砂巖及白云巖等，局部夾基性侵入巖，厚度為120～600m，分布范圍廣［13］。Ek2從上到下可劃分為孔二1（Ek21）、孔二2（Ek22）、孔二3（Ek23）和孔二4（Ek24）共4個油組，其中Ek21，Ek22和Ek23油組富有機質泥頁巖均十分發育，均是頁巖油勘探的主力層段。

2　樣品與實驗

針對滄東凹陷已有Ek2地球化學分析數據在空間分布上的局限性，筆者在巖心觀察與描述的基礎上，補充采集了Ek2富有機質泥頁巖樣品，并開展了有機碳含量（TOC）與類型、巖石熱解、氯仿瀝青“A”、干酪根顯微組分及鏡質體反射率等有機地球化學分析測試。Ek2富有機質泥頁巖樣品合計752塊/55口井。在平面上，各構造單元均有樣品分布（表1，參見圖1），樣品數量大、分布廣，新、舊樣品的分析測試條件一致，保證了實驗結果的一致性，能夠反映研究區富有機質泥頁巖的整體情況。實驗及分析執行標準如下：①有機碳含量分析：使用LECO CS-200碳硫分析儀，實驗溫度為常溫，執行標準為《GB/T 19145—2003沉積巖中總有機碳的測定》［14］；②巖石熱解分析：使用OGE-Ⅱ油氣評價工作站，執行標準為《GB/T 18602—2001巖石熱解分析》［15］；③氯仿瀝青“A”抽提：在70℃恒溫下以氯仿為溶劑，使用索氏抽提器連續抽提；④顯微組分分析：使用LABORLUX 12 POL熒光顯微鏡，執行標準為《SY/T 19144—2003沉積巖中干酪根分離方法》［16］；⑤鏡質體反射率分析：使用MPV-3顯微鏡光度計，執行標準為《SY/T 5124—1995沉積巖中鏡質組反射率測定方法》［17］。

表1　滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖樣品統計Table 1　Sample statistics of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

3　有機質豐度及分布

3.1有機質豐度

有機質豐度是頁巖油形成與富集的關鍵因素之一，決定著頁巖油的富集程度和產能大小［18］。有機質豐度評價的指標主要有：有機碳含量、氯仿瀝青“A”含量、巖石熱解生烴潛量（S1+S2）和總烴含量（HC）等［19］。

滄東凹陷有機質豐度分析測試結果統計（表2）表明，Ek21油組TOC質量分數平均值為2.06%，質量分數大于2%的樣品占樣品總數的51%；氯仿瀝青“A”質量分數平均值為0.085 7%，質量分數大于0.1%的樣品占樣品總數的33%；HC質量分數平均值為1 471.75×10-6，質量分數大于500×10-6的樣品占樣品總數的64%；S1+S2平均值為22.26 mg/g，S1+S2值大于6 mg/g的樣品占樣品總數的66%。Ek22油組TOC質量分數平均值為3.11%，質量分數大于2%的樣品占樣品總數的85%；氯仿瀝青“A”質量分數平均值為0.325 5%，質量分數大于0.1%的樣品占樣品總數的73%；HC質量分數平均值為2 497.22×10-6，質量分數大于500×10-6的樣品占樣品總數的92%；S1+S2平均值為27.16 mg/g，S1+S2值大于6 mg/g的樣品占樣品總數的91%。Ek23油組TOC質量分數平均值為3.50%，質量分數大于2%的樣品占樣品總數的80%；氯仿瀝青“A”質量分數平均值為0.275%，質量分數大于0.1%的樣品占樣品總數的59%；HC質量分數平均值為2 645.63×10-6，質量分數大于500×10-6的樣品占樣品總數的92%；S1+S2平均值為27 mg/g，S1+S2值大于6 mg/g的樣品占樣品總數的86%。根據陸相烴源巖有機質豐度評價標準［20］，滄東凹陷Ek21，Ek22與Ek23等3個油組富有機質泥頁巖總體上均達到最好烴源巖級別，Ek22和Ek23油組均優于Ek21油組。按優質烴源巖劃分方案［21］，Ek22和Ek23等2個油組的平均有機質豐度均達到了優質烴源巖級別。

表2　滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖有機質豐度綜合評價Table 2　Comprehensive evaluation of the abundance of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

3.2優質烴源巖分布

有機質豐度在縱向上和平面上的分布均具有較強的非均質性。縱向上，Ek21油組有機質富集段主要位于該油組的下部；Ek22油組有機質豐度整體較高，TOC隨深度增加有增大的趨勢，最富集段主要位于該油組的下部；Ek23油組有機質豐度縱向分布較均勻，有機質富集段主要位于該油組的中上部（圖2，剖面位置參見圖1）。平面上，3個油組的有機質豐度均呈環狀分布。其中，Ek21油組有機質豐度在王官屯地區及其周邊均較高，其次為風化店及小集地區，有機質豐度向西南及東北一帶逐漸變差。Ek22油組TOC質量分數大于3%的面積相對增大，有機質豐度高值區主要分布于王官屯地區，其次為風化店及肖官屯地區，G995井Ek22油組TOC質量分數平均值達5.47%，Z68-12井Ek22油組TOC質量分數平均值達5.03%。Ek23油組TOC質量分數大于3%的面積相對Ek22油組又有所增大，有機質豐度高值區主要分布于棗園和王官屯地區，其次為風化店及肖官屯地區，G995井Ek23油組TOC質量分數平均值達5.61%，Z68-12井Ek23油組TOC質量分數平均值達5.58%。

圖2　滄東凹陷Ek2有機碳含量連井剖面Fig.2　Well-tie cross section with TOC content of Ek2in Cangdong Sag

富有機質泥頁巖的分布受沉積環境和層序格架的控制，Ek2沉積期湖盆水體較深，半深湖—深湖相范圍廣，富有機質泥頁巖主要形成于湖侵體系域和高位體系域，研究區Ek22下部及Ek23上部地層在大部分地區均為湖侵體系域，Ek21主要為高位體系域，部分地區Ek21下部為湖侵體系域。平面上，優質烴源巖呈環形分布于湖盆中部的半深湖—深湖相區。

4　有機質類型

烴源巖有機質類型不同，其生烴類型、生烴潛力、生烴門限（深度和溫度）及生烴過程均存在一定差異［22］。有機質類型的劃分方法通常有三類五分法和三類四分法2種，本次研究運用干酪根顯微組分、巖石熱解參數以及氯仿瀝青“A”族組成等參數，采用三類四分法對有機質類型進行判識（表3）。

表3　滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖有機質類型參數Table 3　Organic matter type parameters of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

4.1干酪根顯微組分

干酪根顯微組分主要由腐泥組、殼質組、鏡質組和惰質組組成，其中腐泥組和殼質組（統稱為類脂組）均是主要的生烴組分。通過測定干酪根中各顯微組分的相對百分含量（干酪根薄片顯微鏡下的面積百分比），并計算其類型指數進行有機質類型劃分［23］。干酪根顯微組分鑒定結果（表2，圖3）顯示：研究區Ek2富有機質泥頁巖類脂組含量高，類脂組體積分數為65.0%～98.6%，平均值為86.3%；鏡質組體積分數為0.3%～28.5%，平均值為6.96%；惰質組體積分數為0～82.6%，平均值為4.5%。在縱向上，Ek23油組類脂組體積分數為65%～97%，平均值為90.03%；類型指數為24.7～79.3，平均值為54.83，反映其有機質類型以Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型。Ek22油組類脂組體積分數為71.0%～98.6%，平均值為90.71%；類型指數為14.5～97.4，平均值為62.57，反映其有機質類型以Ⅰ型和Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型。Ek21油組類脂組體積分數為71.5%～96.7%，平均值為86.73%；類型指數為12.1～80.1，平均值為58.38，反映其有機質類型以Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型。

圖3　滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖有機質顯微組分三角圖Fig.3　Triangular diagram of kerogen micropetrological unit of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

4.2巖石熱解參數

氫指數（IH）和烴降解率（D）是巖石熱解參數中反映有機質來源和類型的2個主要參數［19］。滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖樣品的熱解分析表明，樣品的IH值普遍較高，大部分樣品的IH值大于350 mg/g，只有少數樣品的IH值小于350 mg/g；D值也普遍較高，大部分樣品大于30%。Ek2有機質類型總體上以Ⅰ型和Ⅱ1型為主［20］。縱向上，Ek23油組IH值為33～973 mg/g，平均值為578 mg/g；D值為2.7%～81.9%，平均值為50.7%，反映其有機質類型以Ⅰ型和Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。Ek22油組IH值為29～872 mg/g，平均值為616 mg/g；D值為4.7%～72.8%，平均值為53.1%，反映其有機質類型以Ⅰ型和Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。Ek21油組IH值為50～959 mg/g，平均值為553 mg/g；D值為4.7%～81.5%，平均值為47.6%，反映其有機質類型以Ⅰ型和Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。

IH-Tmax關系圖（圖4）中，數據點主要集中于中上部，Ek21，Ek22與Ek23等3個油組有機質類型均以Ⅰ型和Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。

圖4　滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖IH-Tmax關系圖Fig.4　The crossplot of IHand Tmaxof organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

4.3氯仿瀝青“A”族組成

有機質熱演化程度較低的情況下，巖石抽提物氯仿瀝青“A”的族組分也可以用于鑒別有機質類型［22，24］。滄東凹陷氯仿瀝青“A”族組分分析統計結果（參見表2）表明，Ek2富有機質泥頁巖有機組分中，飽和烴含量最高，芳烴、非烴及瀝青質含量均較低。各油組飽和烴含量遠大于芳烴含量，飽/芳比較高，平均值均大于3；飽和烴和芳烴含量均大于非烴和瀝青質含量。縱向上，Ek22和Ek23等2個油組飽和烴與飽/芳比均較Ek21油組高，而非烴和瀝青質含量均較Ek21油組低，反映其有機質類型均較Ek21油組好。

綜上所述，滄東凹陷Ek2的3個油組富有機質泥頁巖的干酪根顯微組分、巖石熱解參數和氯仿瀝青“A”族組分有機質類型分析結果基本一致，均以Ⅰ型和Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。縱向上，Ek22和Ek23等2個油組的有機質類型均優于Ek21油組。

5　有機質成熟度

烴源巖中有機質成熟度直接控制著有機質的生烴演化階段和生烴量大小［25］，本文采用鏡質體反射率（Ro）和巖石熱解最高峰溫（Tmax）等2種參數來研究有機質成熟度，測試分析結果如表4所列。

表4　滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖有機質成熟度參數Table 4　Organic matter maturity parameters of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

從Tmax參數及其分布來看，Ek2富有機質泥頁巖Tmax值為401～455℃，小于440℃的樣品占樣品總數的30%，440～450℃的樣品占樣品總數的69%，大于450℃的樣品僅占樣品總數的1%，反映有機質成熟度大部分已達到成熟階段，但總體上成熟度偏低，一部分尚處于未成熟—低成熟階段。由Ek21，Ek22和Ek23油組Tmax參數分布及平均值（表4）可見，研究區有機質成熟度從上到下逐漸升高。

Ek2富有機質泥頁巖樣品的Ro為0.25%～0.89%，平均值為0.60%，未成熟有機質（Ro＜0.5%）樣品占樣品總數的24%，低成熟有機質（Ro為0.5%～0.7%）樣品占樣品總數的50%，成熟有機質（Ro＞0.7%）樣品占樣品總數的26%，總體上反映出有機質成熟度偏低出（表4）。縱向上，Ro隨深度增大總體上呈增大趨勢（圖5）。

圖5　滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖鏡質體反射率與埋藏深度關系圖Fig.5　The crossplot of depth and Roof organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

平面上，Ek2富有機質泥頁巖成熟度分布不均，沉積及構造演化控制了不同地區埋藏史和熱演化史的差異。滄東凹陷具有“兩斷夾一隆”的盆地構造格局，盆內地形差異較大。Ek1沉積期，由于構造反轉，致使中央隆起帶成熟度較低，Ek2富有機質泥頁巖多處于未成熟—低成熟生烴階段，Ro一般小于0.7%；孔東斜坡、孔西斜坡及南皮斜坡受到兩側斷層的控制，大幅度沉降，致使其成熟度相對較高，進入低成熟—成熟階段，Ro為0.7%～1.3%。

6　生烴演化特征

熱模擬實驗是評價烴源巖生烴能力及生烴效率的有效方法之一。國建英［26］以孔西斜坡Z46井數據開展了Ek2泥頁巖生排烴熱模擬實驗，結果表明，Ek2富有機質泥頁巖在溫度逐漸升高的情況下出現了2個生排烴高峰，當Ro≈0.65%時出現第一個高峰，為未成熟—低成熟油生排烴高峰；當Ro≈0.9%時出現第二個高峰，為低成熟—成熟油生排烴高峰。當Ro≥1.6%時，生烴量及排烴量均遞減明顯。

G995井埋藏史及熱演化史模擬研究也揭示了Ek2富有機質泥頁巖具有未成熟—低成熟生烴及成熟生烴雙段式演化特征（圖6）。Ek2富有機質泥頁巖在始新世初即開始生成未成熟油（Ro＜0.5%），館陶組（Ng）沉積末期達到未成熟—低成熟生烴高峰（Ro=0.65%），開始大量生排烴；之后隨著地層持續深埋，便進入低成熟—成熟生排烴階段，現今仍處于低成熟—成熟生排烴階段（Ro=0.8%），生烴潛力大。

利用生烴轉化率S1/（S1+S2）和ω（氯仿瀝青“A”）/ ω（TOC）等參數，結合Ro數據，建立滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖生烴演化剖面（圖7）。分析表明，Ek2富有機質泥頁巖生烴演化可以劃分為3個階段，第1階段為未成熟—低成熟生烴階段（Ro＜0.65%），埋藏深度小于1 900 m，生烴轉化率可達20%～30%；第2階段為低成熟—成熟早期生烴階段（Ro為0.65%～ 0.90%），埋藏深度為1 900～3 600 m，該階段是Ek2富有機質泥頁巖的主要生烴階段，生烴轉化率達到50%～60%；第3階段為成熟生烴階段（Ro為0.9%～1.3%），目前Ek2富有機質頁巖大部分尚未進入該階段，故而在演化剖面上缺少樣品點的分布。由此可見，滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖主要經歷了未成熟—低成熟生烴和低成熟—成熟早期生烴等2個生烴階段，生烴轉化率最高可達60%。

圖7　滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖生烴演化模式Fig.7　Hydrocarbon evolution models of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

7　結論

（1）黃驊坳陷滄東凹陷Ek2富有機質泥頁巖有機質豐度高、分布面積大。Ek21，Ek22和Ek23油組均達到最好烴源巖級別。縱向上，有機質富集段主要發育于Ek21油組下部、Ek22油組下部及Ek23油組中上部；平面上，優質烴源巖呈環形分布于湖盆中部半深湖—深湖相區。

（2）Ek2富有機質泥頁巖有機質類型以Ⅰ型和Ⅱ1型為主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型；有機質成熟度總體上偏低，主要處于低成熟—成熟階段，部分處于未成熟階段。

（3）Ek2富有機質泥頁巖自始新世初即開始進入未成熟—低成熟生排烴階段，Ng沉積末期達到未成熟—低成熟生排烴高峰，之后隨著地層持續埋深，進入低成熟—成熟生排烴演化階段，該階段是Ek21富有機質泥頁巖的主要生烴階段，生烴轉化率最高可達60%。

致謝：本文研究過程中得到了中國石油大港油田分公司陳善勇、肖敦清、蒲秀剛、于學敏、韓國猛、蘆鳳明和曹國明等的指導與幫助，章亞、董謙、潘清華、陶耀鵬和張盼盼等在資料整理、樣品采集及圖件清繪方面作了大量工作，在此一并致以衷心感謝！

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（本文編輯：李在光）

Geochemical characteristics of organic-rich shales of the second member of Kongdian Formation in Cangdong Sag，Huanghua Depression

Liu Xiaoping1，Liu Qingxin1，2，Liu Jie1，Dong Qingyuan1，3，Guan Ming1，Li Hongxiang2
（1.College of Geosciences，China University of Petroleum，Beijing 102249，China；2.Research Institute of Petroleum Exploration and Development，PetroChina Dagang Oilfield Company，Tianjin 300280，China；3.Sinopec Geophysical Research Institute，Nanjing 211103，China）

The organic-rich shales of the second member of Kongdian Formation（Ek2）are developed very well in CangdongSag，HuanghuaDepression.Researchongeochemical characteristics of the shales is highly significant for the shale oil resourceevaluation.Basedoncollectingandsortingtheresearchresultsofpredecessors，additionalcoresamplesweretaken to carry out tests and analysis of organic carbon，rock pyrolysis，chloroform bitumen“A”，kerogen maceral and vitrinite reflectance.Single well numerical simulation of burial and thermal history and geochemical evolution sections were also studied.Organic-rich shales of Ek21，Ek22and Ek23were all evaluated as the best source rocks.The types of organic matter are mainly ofⅠandⅡ1，with small amount ofⅡ2andⅢ.Immature to low mature shales are mainly distributed in central uplift zone，while the organic-rich shales in slope zones are at low maturity to maturity stage.The organic-rich shales of Ek2began to generate and expulse immature to low mature hydrocarbon in early Eocene and reached the peak in the late sedimentary period of Guantao Formation.Then with being continuously buried deeply，the source rocks could entered into low mature to mature hydrocarbon generation stage and the conversion rates of hydrocarbon generation is as high as 60%.

organic-rich shales；geochemistry；hydrocarbon generation and thermal evolution；the second member of Kongdian Formation；Cangdong Sag；Huanghua Depression

P588.2

A

1673-8926（2015）06-0015-08

2015-07-20；

2015-09-13

國家自然科學基金項目“湖相未熟—低熟頁巖油形成與聚集機理”（編號：41372144）資助

劉小平（1971-），男，博士，副教授，主要從事石油地質學的教學與科研工作。地址：（102249）北京市昌平區府學路18號中國石油大學（北京）盆地中心。電話：（010）89733423。E-mail：liuxiaoping@cup.edu.cn。