關中平原畜禽糞便重金屬農用風險估算

龐 妍，唐希望，吉普輝，楊莉莉，Nguyen Thanh Hung，3，同延安*（.西北農林科技大學資源環境學院，陜西 楊凌 7200；2.農業部西北植物營養與農業環境重點實驗室，陜西 楊凌 7200；3.College of Resources and Environment， Thu Dau Mot University， Binh Duong， VietNam）

關中平原畜禽糞便重金屬農用風險估算

龐 妍1，2，唐希望1，吉普輝1，楊莉莉1，Nguyen Thanh Hung1，3，同延安1，2*（1.西北農林科技大學資源環境學院，陜西 楊凌 712100；2.農業部西北植物營養與農業環境重點實驗室，陜西 楊凌 712100；3.College of Resources and Environment， Thu Dau Mot University， Binh Duong， VietNam）

通過在關中平原畜禽養殖集中的縣區采集畜禽糞便和飼料樣品，測定其中Cr、Cu、Pb、Zn等重金屬元素含量，以評估施用畜禽糞便造成的土壤重金屬累積速率和安全使用年限.結果表明，牛糞、雞糞、豬糞樣品中Cr超標率分別為7.69%、4.35%和8.00%，而豬糞中Cu、Zn超標率分別達到76.00%和8.00%.飼料樣品中Cu、Zn含量高于Cr、Pb含量，且與畜禽糞便Cu、Zn含量呈極顯著正相關關系，結合主成分分析可知，畜禽糞便中Cu、Zn主要來源于飼料.形態分析結果顯示，畜禽糞便中Cu、Zn的有效性很高，尤其是雞糞中Cu、Zn的有效態含量最高.若畜禽糞便施用量保持在當前水平，則施用畜禽糞便24.4～131.0年和69.7～91.9年后，大棚土壤中Cu、Zn含量即可從土壤背景值分別達到安全臨界值，因此，畜禽糞便農用時，不僅要控制其施用量，還應適當減少飼料中Cu、Zn添加量.

畜禽糞便；飼料；重金屬；累積速率；安全年限

在傳統的農業生產中，畜禽糞便是一種重要的有機肥源，將其施用于農田有利于土壤養分循環，提高作物產量，保持和改善土壤質量［1-2］.有研究顯示施用畜禽糞便可以增加土壤pH值，從而減少土壤中Cu、Zn、Mn、Pb的生物有效性［3］，然而，也有學者認為，為提高畜禽養殖效率、防治動物疾病，現代養殖場普遍會向畜禽飼料中添加大量的Cu、Zn、Cr等重金屬元素，經飼料攝入動物體內的重金屬大部分隨糞便排出體外，施用重金屬含量過高的畜禽糞便可能導致土壤重金屬污染［4-6］.Zhang等［7］的研究表明，東北地區畜禽糞便會造成農田土壤Cu污染風險，并且豬糞中Cu含量高于雞糞和牛糞，而集約化養豬場的豬糞會產生可交換態及可還原態重金屬的累積［8］.Zakir等［9］在稻田的長期定位試驗結果顯示，施用有機肥的地塊土壤Cu、Zn含量顯著高于只施用化肥和化肥-有機肥混施的處理.Brock等［10］在紐約長達40年的定位試驗結果顯示，施用牛糞和雞糞會增加土壤Cu、Zn含量，提高重金屬的生物有效性，并可能帶來環境問題.

陜西關中平原西起寶雞、東到潼關，南接秦嶺、北接渭河北山，是經渭河、涇河、洛河沖積形成的平原.該區屬暖溫帶半濕潤氣候區，四季分明，無霜期207d，年降雨量604mm，雨量集中在7～9月.塿土是關中主要的農業土壤，pH值7.5～8.5.由于土壤肥沃，光、氣、水、熱匹配較好，農業歷史悠久，是陜西省主要的糧棉油及經濟作物產區［11］.蔬菜等經濟作物種植過程中需要施用大量有機肥，周博等人在關中地區的調查顯示，日光溫室蔬菜生產中平均每年施用有機肥的量高達195t/hm2（鮮重）［12］，過量的有機肥施用會造成大棚土壤重金屬污染［13］.因此，在施用畜禽糞便時，不僅要保證氮、磷、鉀、有機質等養分的供給，還需考慮到重金屬元素對農產品和環境可能造成的污染，實現畜禽糞便的安全合理施用［14］.

本研究在關中平原畜禽養殖集中的縣區采集牛、雞、豬等畜禽糞便樣品，測定其中Cr、Cu、Pb、Zn等重金屬元素含量，同時測定相應畜禽飼料中重金屬含量，分析畜禽糞便重金屬來源；測定牛糞、雞糞、豬糞中Cu、Zn不同形態含量，了解其生物有效性及移動性；利用施肥量估算畜禽糞便農用造成的土壤重金屬年累積速率，結合當地土壤背景值和國家土壤環境質量二級標準，確定畜禽糞便的安全使用年限，為選擇適合的有機肥品種和施用量提供依據，保障畜禽糞便合理高效利用，降低農田土壤-植物體系重金屬污染風險.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本研究采樣區域主要集中在陜西關中地區的寶雞、咸陽、西安、渭南境內縣區，在當地規模較大的養殖場采集牛糞（26個）、豬糞（25個）、雞糞（23個）等常用的畜禽糞便品種及相應的飼料樣品.選取的采樣養殖場規模為養牛場存欄數＞500頭，養雞場存欄數＞10000只，養豬場存欄數＞100頭，采樣點分布情況如圖1所示.畜禽糞便樣品采集時分別在糞堆的上、中、下部分取樣后充分混合成一個樣品，在采集畜禽糞便的養殖場同時采集相應的成年畜禽的配合飼料樣品，所有樣品密封帶回實驗室.

圖1 畜禽糞便采樣點分布Fig.1 Distribution of livestock manures sampling sites

1.2 樣品處理

畜禽糞便樣品在通風處陰干、除雜后，粉碎過0.149mm篩，稱取0.3000g樣品于消煮管中，加入5mL濃H2SO4和2mL H2O2小心搖勻，瓶口放彎頸小漏斗，放置過夜.在電爐加熱至H2SO4冒煙，取下稍冷后滴加15滴H2O2，輕搖，加熱約10min取下，稍冷后滴加5～10滴H2O2分次消煮，直至溶液無色澄清，繼續加熱10min除去剩余H2O2.冷卻，用少量水沖洗小漏斗，洗液入原消煮管中，移入100mL容量瓶定容，采用流動分析儀測定全磷，用于折算單位面積畜禽糞便施用量.

稱取0.3000g過0.149mm篩的畜禽糞便樣品和飼料樣品于消煮管中，加入5mL濃HNO3和2mL HClO4，靜置過夜，然后在消煮爐中蒸干，加水溶解后定容到10mL測定用管中，用原子吸收分光光度計測定畜禽糞便及飼料樣品Cr、Cu、Pb、Zn的全量.同時，采用改進的BCR連續提取法對重金屬形態進行分析［15-16］.所有分析項目均重復3次，設置空白處理，并采用標準樣進行質量控制.

1.3 數據處理

主成分分析采用SPSS16.0軟件，其他數據分析利用Excel 2007軟件，采樣點分布圖制作采用ARCGIS 9.3軟件.

2 結果與分析

2.1 關中地區畜禽糞便重金屬含量

研究區域畜禽糞便重金屬含量見表1.牛糞、雞糞中Zn含量均高于其他元素含量，豬糞中Cu平均含量高于其他元素，3種糞便中Pb平均含量最低.另外，各元素在不同畜禽糞便中含量也有所差異，豬糞中Cu含量顯著高于牛糞、雞糞中Cu含量（P＜0.05），雞糞、豬糞中Zn含量較高，而牛糞中Pb含量高于雞糞、豬糞中Pb含量.

表1 關中地區畜禽糞便重金屬含量Table 1 Concentrations of heavy metals in livestock manures from Guanzhong plain

表2 國內常用的有機肥重金屬評價標準Table 2 Widely used limit standards of heavy metals for organic fertilizer in China

目前國內應用最廣泛的有機肥重金屬評價標準如表2所示，考慮到《城鎮垃圾農用控制標準GB8172-87》［17］、《有機-無機復混肥料/ GB18877-2009》［18］以及《有機肥料/NY525-2011》［19］標準中缺乏Cu、Zn指標，不適合本研究，另外，《農用污泥中污染物控制標準/GB4284-84》［20］標準限值較高，對于畜禽糞便的重金屬評價過于寬松，因此，本研究采用德國腐熟堆肥標準［21］作為畜禽糞便重金屬含量情況的評價指標.據此得到研究區域牛糞、雞糞、豬糞樣品中Cr超標率分別為7.69%、4.35%和8.00%；豬糞中Cu、Zn超標率分別為76.00%和8.00%，其余樣品均未超過標準限值（表1）.

我國不同地區及全國畜禽糞便重金屬含量如表3所示.結合表1可知，研究區域畜禽糞便中Cu、Zn含量低于其他地區畜禽糞便Cu、Zn含量.牛糞中Cr含量高于浙江、福建等地，Pb含量低于上述兩地；雞糞中Cr含量高于浙江地區，低于福建地區，Pb含量低于上述兩地；豬糞中Cr含量高于浙江、山東、廣西等地，Pb含量略高于浙江、山東等地，但在全國范圍內仍屬于較低水平.

研究區域豬糞中Cu、Zn含量高于牛糞和雞糞，其他地區也有相似結果，這可能與不同動物對重金屬元素的代謝能力不同有關.畜禽養殖中往往在飼料里添加大量的Cu、Zn等重金屬，過多的重金屬在動物體內利用率不高且不易分解，多數隨糞便排出［27］，并且重金屬在動物生長代謝過程中有逐漸富集的趨勢［28］，導致畜禽糞便中重金屬含量過高，而為了促進豬的生長發育，豬飼料添加更大量的Cu、Zn，尤其是Cu添加量遠比其他飼料高，因此，豬糞中Cu、Zn含量高于其他糞便，而且由于不同品種、不同生育期的豬對不同重金屬元素的代謝能力不同［28］，4種元素在糞便中累積量差異較大.

表3 不同地區畜禽糞便重金屬含量Table 3 Heavy metal contents in manures in different regions

2.2 關中地區畜禽糞便重金屬年通量

表4 施用畜禽糞便的蔬菜大棚土壤重金屬累積速率及安全年限估算Table 4 Accumulation rate of heavy metals and safe service period estimation of livestock manures in vegetable greenhouse farmland

有研究表明［29-31］，某一時刻土壤中重金屬含量符合以下公式:

（1）式中:Ct為t時刻土壤中某重金屬含量，mg/kg；C0為土壤中該重金屬含量背景值，mg/kg，本文采用陜西省土壤重金屬背景值［32］； t為時間，a； k為土壤中該重金屬的累積速率，mg/（kg·a），其計算公式如下:

（2）式中:ρ為0～20cm農田土壤容重，本研究為1.3g/cm3；D為1hm2的0～20cm農田土壤體積，本研究為2.0×105m3.根據劉曉燕［33］的調查結果可知，陜西關中地區番茄-黃瓜輪作的大棚每年有機肥養分投入量約為819.1kg P2O5/hm2，經實驗測定，研究區域牛糞、雞糞和豬糞中P2O5質量分數分別為1.09%、2.08%和2.21%，若單位面積的大棚施用單一畜禽糞便作為有機肥，且在P2O5投入量相同的條件下，牛糞、雞糞和豬糞年施用量分別約為75146.79kg（干重）/hm2、39379.81kg（干重）/hm2和37063.35kg（干重）/hm2，結合表1中畜禽糞便重金屬含量，即可計算因施用畜禽糞便造成的單位面積（1hm2）土壤重金屬元素年通量，從而得出大棚土壤的重金屬累積速率k及土壤重金屬含量由當地背景值到土壤環境質量二級標準限值（pH＞7.5）［34］所需的時間t（表4）.

由表4可以看出，關中地區畜禽糞便中Cu、Zn污染風險較高，若以陜西土壤重金屬背景值為初始含量、土壤環境質量二級標準作為限值進行估算，則施用畜禽糞便24.4～131.0年后種植番茄-黃瓜輪作的大棚土壤即達到Cu的臨界值，施用畜禽糞便69.7～91.9年后土壤即達到Zn的臨界值.以上結果主要是根據畜禽糞便投入量進行估算得出的，但由于作物吸收、灌水淋溶等作用對土壤重金屬濃度起到“稀釋”的效果，因此，土壤重金屬實際累積速率低于以上估算值，但長期不合理過量施用重金屬超標的畜禽糞便仍存在土壤重金屬污染風險，建議適當減少Cu、Zn等重金屬含量高的畜禽糞便農用，同時控制畜禽飼料中Cu、Zn的添加量，從而實現畜禽糞便高效安全利用.

2.3 關中地區畜禽飼料重金屬含量

有研究表明，飼料中重金屬進入動物體內約有95%隨糞便排出體外［35］，為明確研究區域畜禽糞便重金屬來源，本研究分析了畜禽飼料重金屬含量（表5）.不同飼料中的Cr、Pb含量大小無顯著差異，而豬飼料中的Cu、Zn含量顯著高于牛飼料和雞飼料中的Cu、Zn含量.

表5 關中地區畜禽飼料重金屬含量Table 5 Concentrations of heavy metals in livestock feeds from Guanzhong plain

表6 不同地區畜禽飼料含量Table 6 Heavy metal contents in livestock feeds in different regions

結合表5和表6可知，研究區域牛飼料Cr含量在1.84～30.86mg/kg，部分樣品Cr含量高于其他地區，Cu含量高于貴州［39］，有50.0%的樣品超標，而Zn、Pb含量均低于標準限值；雞飼料中Cr、Cu、Zn含量與湖北地區［40］的含量相近，其中Cr、Cu超標率均為30.4%，Zn、Pb無超標現象；豬飼料中Cr含量高于廣西［25］，低于山東［24］，超標率為20.0%，Cu含量范圍為22.39～542.11mg/kg，高于山東，超標率為72.0%，Zn含量為202.29～354.15mg/kg，高于廣西，超標率為72.0%.

2.4 關中地區畜禽糞便及飼料相關性分析

將關中地區畜禽糞便重金屬與飼料重金屬含量進行相關性分析可知（表7），飼料中Cu、Zn含量分別與畜禽糞便中相應元素含量呈極顯著正相關關系（P＜0.01），飼料中Cr、Pb與畜禽糞便中Cr、Pb無顯著相關性.同時，飼料中Cu、Zn之間呈極顯著正相關關系，說明Cu、Zn可能經常同時作為飼料添加劑使用，并且在動物體內吸收代謝規律相似，導致畜禽糞便中Cu、Zn含量之間也呈極顯著正相關關系.

表7 關中地區畜禽糞便重金屬與飼料重金屬含量相關關系Table 7 Correlation of heavy metals in livestock manures and feeds from Guanzhong plain

表8 主成分特征值分析Table 8 Eigenvalues of factors for the studied region

表9 主成分負荷Table 9 Component matrixes

主成分分析是運用數學變換，將多個變量轉變為少數幾個線性綜合指標，從而簡化數據處理，目的在較少損失原始變量數據信息的前提下，用少量的因子代替較多的原變量分析，提取指標間相關性較小、對結果影響程度最大的綜合評價指標［41-42］，該方法廣泛運用于土壤或沉積物乃至大氣沉降元素來源的識別研究中［43-44］.因子旋轉前后，每個變量因子負荷代表著在系統中作用或重要性程度，因子負荷的絕對值越大，表明該因子與變量關系越緊密.

主成分分析結果顯示（表8和表9），第1主成分（F1）和第2主成分（F2）的累積方差達到76.513%，可反映4種重金屬主要來源，其中F1貢獻率為47.075%，說明該因子對畜禽糞便中重金屬具有決定性作用.旋轉前后，Cu和Zn均在F1中占有絕對高負荷，Cr、Pb在F2因子中占高負荷.結合表7的相關性分析結果可知，畜禽糞便中的Cu、Zn主要來源于相應的飼料，因此，F1表示飼料中重金屬.三價鉻普遍存在于空氣、水、土壤和生物材料中，還可能隨含有雜質的磷酸氫鈣混入飼料中［45-46］，若在Cr含量高的土壤中種植玉米，則作為飼料的玉米秸稈會攜帶Cr進入動物體內［47-48］，從而造成部分畜禽糞便Cr含量較高.由表5可以看出，飼料中Pb含量較低，畜禽糞便中［46］的Pb可能來源于臨近工廠排放的“三廢”和汽車尾氣等.可見畜禽糞便中Cr、Pb來源較為廣泛，因此，畜禽糞便中Cr、Pb含量與飼料中Cr、Pb含量沒有顯著相關關系，可以推測，F2為大氣、水等外界環境.

2.5 關中地區畜禽糞便重金屬形態分析

采用改進的BCR法對畜禽糞便重金屬進行形態分析，由于Cr、Pb含量過低未能檢出，故只對畜禽糞便中Cu、Zn的形態進行分析，如圖2所示.

圖2 畜禽糞便中Cu、Zn的形態組成Fig.2 The composition of Cu and Zn fractions in manures

由圖2可以看出，畜禽糞便中Cu、Zn的氧化態含量最高，殘渣態含量最低，說明不同畜禽糞便中Cu的有效性均較高，且雞糞有效Cu、Zn含量最高.

總體可以看出，研究區域畜禽糞便中Cu、Zn的殘渣態只占很小比例，尤其是雞糞中Cu、Zn的有效態含量最高，這就表示畜禽糞便中Cu、Zn具有較高的生物有效性和移動性［49］.

3 討論

飼料中Cu、Zn含量較高主要由畜禽膳食結構和營養需求決定［6，50］.Cu是一種抗菌劑和骨骼強壯劑，同時也是豬體內多種代謝所需關鍵酶的輔助因子［24］，畜禽每日口糧中Cu含量的增加能明顯提高動物的生產性能［51］，黃鴻翔等［52］調查結果表明，仔豬和牲豬飼料中添加硫酸銅達100～250mg/kg； Zn參與畜禽體內多種代謝過程，促進動物生長和骨骼發育等［53］，添加2500～3000mg/kg鋅可顯著提高仔豬生產性能［51］.由表4可知，研究區域畜禽糞便中豬糞的Cu、Zn污染風險較高，若以當前施肥量進行估算，在施用豬糞、牛糞數十年后土壤即分別達到Cu、Zn的臨界值.結合表5可以看出，飼料中Cu、Zn超標率較高，尤其是豬飼料Cu、Zn超標率達到了72.0%.由于畜禽飼料攝入動物體內后，其中約95%重金屬隨糞便排出體外［35］.而部分飼料生產企業和畜禽養殖場為了追求動物增重或產奶產蛋量，往往在飼料中添加過多的Cu、Zn等重金屬［22，54］，不僅造成資源浪費，還會造成畜禽糞便中Cu、Zn含量過高，不利于畜禽糞便安全農用.因此，在控制畜禽糞便施用量的同時，還應適當減少飼料Cu、Zn添加量.

研究區域雞飼料和豬飼料中也有部分樣品Cr超標，有研究表明Cr對豬的肉質和繁殖性能有一定影響，在豬飼料中添加丙酸鉻可以提高眼肌面積、胴體瘦肉率和肌肉色澤評分，增強仔豬免疫力，提高母豬產仔數［55］，改善肉質［56］等，Cr還可以提高動物的體液免疫功能和細胞免疫功能，同時，在雞飼料中添加Cr也可以改善肉仔雞的胴體品質［57］.因此，在畜禽養殖中通常會將Cr等重金屬作為飼料添加劑，但3種畜禽飼料中Cr含量變異系數較大，接近或超過100%，這也反映了不同動物品種和生育時期對Cr的需求量不同［58］.大劑量添加重金屬會抑制動物體酶系統活性，破壞肝、腎及中樞神經系統，引起動物急慢性中毒［59］.飼料中Pb含量過高會對雞胚器官產生毒性作用，造成雞蛋Pb超標等問題［60］，部分飼料生產中常用到骨粉、魚粉等動物性飼料原料，而動物體內90%～98%的鉛沉積在骨骼中［61］，因此，以骨粉為原料的飼料中鉛的含量比較高.但是，研究區域畜禽飼料主要以玉米秸稈、籽粒等配合精飼料為主，因此，飼料中Pb含量較低.

研究區域畜禽糞便中Cu、Zn的有效態含量在80%以上，具有較高的生物有效性和移動性，針對這種情況，可以考慮通過發酵等手段將畜禽糞便中重金屬鈍化，可有效降低中間的有效性［62］.同時，制定相關法規對飼料生產廠和畜禽養殖場進行有力監督和約束，從源頭控制含有重金屬等有害物質的飼料添加劑的使用量.

4 結論

4.1 研究區域牛糞、雞糞、豬糞樣品中Cr超標率分別為7.69%、4.35%和8.00%；豬糞中Cu、Zn超標率分別為76.00%和8.00%，同時，豬飼料中Cu、Zn含量也顯著高于其他飼料.結合畜禽糞便重金屬含量與飼料重金屬含量相關性分析和主成分分析可知，畜禽糞便中的Cu、Zn主要來源于相應的飼料.

4.2 若以陜西土壤重金屬背景值為初始含量、土壤環境質量二級標準作為限值進行估算，則施用畜禽糞便24.4～131.0年和69.7～91.9年后種植番茄-黃瓜輪作的大棚土壤即分別達到Cu和Zn的臨界值.

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The agricultural pollution risk estimation of livestock manures on heavy metals in Guanzhong plain

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PANG Yan1，2，TANG Xi-wang1， JI Pu-hui1， YANG Li-li1， Nguyen Thanh Hung1，3， TONG Yan-an1，2*（1.College of Nature resource and Environment， Northwest A & F University， Yangling 712100， China；2.Key Laboratory of Plant Nutrition and the Agri-environment in Northwest China， Ministry of Agriculture， Yangling 712100， China；3.College of Resources and Environment， Thu Dau Mot University， Binh Duong， VietNam）. China Environmental Science， 2015，35（12）：3824～3832

The concentrations of Cr， Cu， Pb， Zn in livestock manures and feeds from livestock farm concentrated regions in Guanzhong Plain were determined to evaluate the heavy metal accumulation rates and the manure safe service period. The results indicated that 7.69%， 4.35% and 8.00% of cattle， chicken and pig manure samples were out of limit on Cr， respectively，moreover， 76.00% and 8.00% samples of pig manure exceeded the limits of Cu and Zn， respectively. The concentrations of Cu and Zn in livestock feeds were more than those of Cr and Pb， and had a significantly positive correlation between those in manure. The principal component analysis results showed that the Cu and Zn in manure primarily derived from livestock feeds. The morphological analysis of Cu and Zn showed that the availability of Cu and Zn in manure were very high，especially in chicken manure. The concentrations of Cu and Zn in greenhouse soil would exceed the safe limits from soil background values in 24.4～131.0and 69.7～91.9years under the manure fertilization situation， respectively. As a result， it's urgent to control the manure overuse in agriculture and reduce the addition of Cu and Zn in livestock feeds.

livestock manures；feeds；heavy metals；accumulation rate；safe service period

X53，X820.4

A

1000-6923（2015）12-3824-09

龐 妍（1986-），女，遼寧鞍山人，博士研究生，主要從事土壤重金屬污染評價與修復，施肥與環境等研究.發表論文2篇.

2015-05-05

公益性行業（農業）科研專項（201203045）

* 責任作者， 教授， tongyanan@nwsuaf.edu.cn