桑溝灣溶解態鋁的分布、季節變化及影響因素

房瑞雪，任景玲＊，李 磊，蔣增杰，杜金洲，方建光

（1.中國海洋大學 海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室，山東 青島266100；2.中國水產科學研究院 黃海水產研究所，山東 青島266071；3.華東師范大學 河口海岸學國家重點實驗室，上海200062）

鋁的含量僅次于氧、硅，占地殼總量的8.1%［1－2］，其主要以鋁硅酸鹽的形式存在于巖石和礦物中。由于在巖石風化過程中鋁硅酸鹽的溶解度很低且其在海洋中停留時間較短等原因，天然水體中鋁的含量較低，屬于痕量元素［3］。海洋中溶解態鋁主要吸附至顆粒物表面而隨之沉降至海底，最終形成鋁硅酸鹽顆粒從水體中遷出［4］。開闊大洋水中的溶解態鋁主要來源于大氣沉降［5－6］、大洋平流效應和底沉積物再懸浮過程的釋放［7］等；近岸海域溶解態鋁則主要來源于河流輸送［5，8－9］。人們通常認為鋁是非營養型元素，但有調查研究結果顯示，在水華發生后溶解態鋁的濃度發生了明顯的降低［10－11］，這說明浮游植物對鋁有一定的清除作用，但清除機理尚不清楚。近年來海洋酸化問題日益嚴重，導致溶解態鋁的含量升高，致使河流和湖泊中的魚類、大型無脊椎動物等死亡率升高［12－13］。因此，研究鋁在海洋中尤其是養殖海域中的生物地球化學行為至關重要。

桑溝灣（122°24′～122°35′E，37°01′～37°09′N）位于山東半島東端，是一個面向黃海的半封閉型海灣，灣口朝東。海灣水域面積為144km2，平均水深約7.5m，最大水深15m。入灣的河流有沽河、桑干河、小落河和十里河等，均屬季節性雨源河流，每逢雨季，河流暴漲，年均徑流總量為（1.7～2.3）×108m3，年輸沙量為17.1×104t［14］。桑溝灣是我國北方重要的水產養殖基地，養殖面積為60km2，在灣口外或水深較大、流急處以養殖海帶為主，灣內水淺處以海帶和貝類（牡蠣、貽貝等）間養或以貝類養殖為主［15］。近幾年多位研究者已經對這一養殖海域做了大量的調查研究工作，如方建光等對桑溝灣的養殖容量以及營養要素等做了諸多研究［16－17］；陳皓文則對桑溝灣表層水細菌與生態環境因子的關系進行了研究［18］；閆哲和張國玲等分別對桑溝灣痕量元素砷和鋁的分布和季節變化做了初步的研究［19－20］。本文在前人研究的基礎上，增加了周邊河流和地下水樣品的分析，更加深入地論述了2011—2012年4個季節航次桑溝灣溶解態鋁的分布和季節變化及其影響因素，并對桑溝灣溶解態鋁的通量進行了簡單估算，以期能為該養殖區域中鋁的生物地球化學行為提供更為豐富的數據基礎。

1 采樣與方法

1.1 樣品采集和預處理

分別于2011－04，2011－08，2011－10和2012－01采集桑溝灣海水樣品。為了對比不同水文環境下溶解態鋁的濃度變化，在同一時期對桑溝灣附近的俚島灣、愛蓮灣進行了采樣，調查站位如圖1所示。

調查船采用有機械動力的木船，在船頭用有機玻璃采水器采水。其中2011－04只采集了表層水樣。采樣瓶和樣品瓶在使用前均用體積比為1∶5的鹽酸浸泡一周左右，再先后用蒸餾水和 Milli－Q水沖洗干凈，最后裝入雙層潔凈塑料袋備用。

所有樣品采集后均于簡易潔凈工作臺中用已處理過的Nalgene過濾器和0.45μm醋酸纖維濾膜（經pH＝2的 HCl浸泡，Milli－Q水洗至中性）過濾，過濾后將水樣分裝于聚乙烯樣品瓶中，樣品瓶放于冰柜冷凍（－20℃）避光保存。現場同樣條件下過濾Milli－Q水做空白水樣，以考察現場過濾條件、濾器、濾膜、樣品瓶對樣品中溶解態鋁含量的影響，以證明結果的可靠性。

除了大面觀測站外，在站位圖中還給出了2012－06桑溝灣周邊河流及地下水的補充采樣站位，河流采樣點位于河流的中下游（鹽度為0），距入海口約3～10km，包括沽河、十里河、桑干河、八河水庫等，地下水則選擇分布于桑溝灣周圍的六處井水（圖1中GW表示地下水站位）。溫度、鹽度數據通過Multi 350i－多參數水質分析儀現場測定獲得。

圖1 桑溝灣采樣站位圖Fig.1 Sampling stations in Sanggou Bay

1.2 樣品測定

溶解態鋁的測定方法采用改進的熒光鎵（LMG）分子熒光分析法［21］。該方法的檢出限為0.25nmol／L，精密度在40和1nmol／L時分別為5.0%和6.7%。懸浮顆粒物（Suspended Particulate Matter，SPM）含量是過濾前后烘干濾膜的質量差值。所有樣品均于1a內完成測定［22］。

2 結果與討論

2.1 桑溝灣溶解態鋁濃度的分布及季節變化

2011－2012年桑溝灣4個季節航次的溫度、鹽度、SPM和溶解態鋁的濃度范圍及平均值見表1。結果表明，溶解態鋁的平均濃度呈現出明顯的季節變化，即秋季最高，夏、春季次之，冬季最低。桑溝灣海水的鹽度和溶解態鋁表、底層濃度的平面分布如圖2所示。由圖可知，夏季鹽度梯度變化比春、秋和冬三季明顯，這主要與夏季降雨量增加、陸源輸入量增大有關。受陸源輸入和黃海水稀釋作用的影響，除幾個異常站位外，溶解態鋁的分布大致呈現灣內高、灣口低的趨勢，并且隨離岸距離的增加濃度逐漸降低。其中，夏季表層溶解態鋁的濃度在近岸異常地出現低值，具體原因見2.2.2部分。此外，在夏、秋季灣口北部溶解態鋁的濃度均出現高值，一方面是因為桑溝灣北岸碼頭居多，人為活動較為頻繁；另一方面是因為受桑溝灣海流的影響，桑溝灣海流方向由灣北部雙島至楮島嘴，從灣口到灣內流速逐漸減弱，并且存在季節變化，灣口深水區規律較明顯，夏、秋季比春、冬季的流速大［14］，底層沉積物再懸浮較劇烈，釋放出溶解態鋁使其含量升高，具體討論見2.2.2部分。

表1 2011－2012年桑溝灣4個航次的溫度（θ）、鹽度（S）、SPM和溶解態鋁的濃度范圍Table 1 The range of temperature，salinity，SPM and concentration of dissolved aluminum in Sanggou Bay during four investigation cruises from 2011to 2012

圖2 4個季節航次桑溝灣海水的鹽度和表、底層溶解態鋁濃度的平面分布Fig.2 The horizontal distributions of salinity and dissolved aluminum in Sanggou Bay during four seasonal cruises of investigation

2.2 影響桑溝灣溶解態鋁分布的主要因素

2.2.1 周邊河流及地下水的輸入

2012－06豐水期桑溝灣周邊主要河流及地下水中溶解態鋁的濃度結果如圖3所示。由圖可見，周邊各河流因采樣站位周圍環境及水質的不同導致其溶解態鋁的濃度有所差異，其濃度范圍為62.2～212.2 nmol／L，其中沽河水中溶解態鋁的濃度最高。沽河是桑溝灣最大的河流，年均徑流量占桑溝灣河流年均徑流總量的70%左右［14，23］。由于缺乏近年來各河流的年均徑流量的數據，沽河對桑溝灣溶解態鋁的貢獻量采用按徑流總量的70%來估算，其他河流按徑流總量的30%來估算。計算公式為

式中，YQ表示河流年輸入總量（mol／a）；cAl表示河流中溶解態鋁的濃度（nmol／L）；V表示河流年均徑流量（m3／a）。由該公式得出每年河流對桑溝灣中溶解態鋁的貢獻量為34.4×103mol／a。地下水中溶解態鋁的濃度比河流中低很多，除了GW－1站位的濃度是14.9nmol／L外，其他站位的濃度均低于10.0nmol／L。基于Wang等［24］運用氡放射性同位素示蹤法估算的桑溝灣2012－06的地下水排放通量（Submarine Groundwater Discharge，SGD），估算出2011年地下水排放通量為5.9×109m3／a。SGD通常包括陸源地下淡水和再循環海水，陸源地下淡水一般占總SGD的10%～25%，為減少計算誤差，保守取5%，即2.9×108m3／a［24］。周邊地下水中溶解態鋁的平均濃度cAl為11.6nmol／L，根據公式（2）可計算出周邊地下水對桑溝灣溶解態鋁的貢獻量：

式中，YG表示地下水年輸入總量（mol／a）；cAl表示地下水中溶解態鋁的濃度（nmol／L）；SGD表示地下水排放通量（m3／a）。由該公式得出周邊地下水對桑溝灣溶解態鋁的貢獻量為3.4×103mol／a，占河流輸入量的9.9%。

圖3 2012－06豐水期桑溝灣周邊主要河流及地下水（GW－1～GW－6）中溶解態鋁的濃度Fig.3 Concentrations of dissolved aluminum in main rivers and groundwater around Sanggou Bay in the flood season of June 2012

2.2.2 生物清除和SPM對溶解態鋁分布的影響

由于受陸源輸入的影響，春、秋和冬季溶解態鋁的濃度在近岸都比較高，在夏季近岸表層卻出現了低值（圖2）。夏季桑溝灣鹽度與溶解態鋁濃度之間的關系見圖4，圖中TDL1表示以河流溶解態鋁濃度最大值作為淡水端元，TDL2表示以河流溶解態鋁濃度的平均值作為淡水端元，TDL3表示以河流溶解態鋁濃度的最小值作為淡水端元），由TDL1和TDL3圍成的三角形區域為保守區域，由圖可見，有些點不在該區域內，這可能與生物清除和底層沉積物再懸浮釋放有關。又因在2011－07桑溝灣暴發大規模水華，進一步說明浮游植物對溶解態鋁的清除作用不容忽視［25］。為討論生物和SPM對溶解態鋁分布的影響，僅考慮水團的物理混合，以河水和黃海水為兩個端元估算該研究區域溶解態鋁的濃度，其兩個計算公式為

式中，Sa表示實測鹽度；SR表示河流的鹽度（SR＝0）；SY表示黃海水的鹽度（SY＝32）；x表示河流端元在水團混合中占的比例；y表示黃海水端元在水團混合中占的比例。再由公式

式中，cc（Al）表示該區域溶解態鋁的估算理論值；cR（Al）表示河流中溶解態鋁的平均濃度（104.8nmol／L）；cY（Al）表示黃海水中溶解態鋁的濃度（42.0nmol／L）。最后由公式

式中，ca（Al）表示該區域溶解態鋁的實測值（nmol／L）。由此得出該區域溶解態鋁的實測值與估算理論值之間的偏差占實測值的比值ce。該研究區域葉綠素（Chl－a）和SPM與ce之間的關系見圖5。由圖可知，Chl－a與ce呈顯著的負相關關系（n＝18，P＜0.05），SPM與ce呈顯著的正相關關系（n＝16，P＜0.05），說明浮游植物和SPM對溶解態鋁的濃度分布有一定的影響。夏季是桑溝灣養殖海帶和貝類等的生長旺季。榮成市漁業技術推廣站2012年統計資料［26］顯示，桑溝灣海帶的年產量已達到8萬余t，牡蠣、扇貝等的年產量約15萬t左右，所以桑溝灣養殖生物對鋁的清除作用也是不容小覷的。但對生物清除鋁的機理目前尚不明確。有研究表明SPM對溶解態鋁的影響是一個吸附、解吸的動態平衡過程，在SPM含量低的情況下以解吸為主，當含量達到一定程度時吸附、解吸達到平衡，隨著SPM含量的增加逐漸會以吸附過程為主［27－29］。

圖4 2011－08鹽度與溶解態鋁濃度之間的關系Fig.4 Relationship between salinity and dissolved aluminum in August 2011

圖5 2011－08溶解態鋁濃度的估算偏差比值ce與Chl－a及SPM之間的關系Fig.5 Relationship between ceand Chl－a and SPM in August 2011

2.3 桑溝灣溶解態鋁的通量估算

桑溝灣溶解態鋁的來源有河流及地下水的輸入和大氣的干、濕沉降等。溶解態鋁的通量可根據LOICZ［30］模型估算。由河流年均徑流總量、地下水排放通量、年降雨量（1.3×108m3／a）和年蒸發量（1.5×108m3／a）［23］，據水交換平衡計算從桑溝灣到黃海的余流項VR為4.4×108m3／a；由桑溝灣和黃海的平均鹽度值30.6和32.0，據鹽交換平衡計算桑溝灣和黃海的水交換量Vx為98.4×108m3／a，黃海水中溶解態鋁的平均濃度為42.0nmol／L［28］，由此估算從桑溝灣輸入黃海的溶解態鋁的量YR為－20.5×103mol／a，桑溝灣與黃海之間溶解態鋁的交換量YX為－87.5×103mol／a。在2.2.1小節中已經估算出河流及地下水的年輸入量YQ和YG。大氣干沉降量（Yp1）可根據公式（7）估算，大氣濕沉降量（Yp2）可根據公式（8）估算：

式中，F表示大氣的干沉降通量（mol／（m2·a））；A表示桑溝灣水域面積（km2）；DS表示Al的干沉降溶出率［31］；7%表示大氣微粒中 Al的百分含量［32－33］；P表示2011年威海市全年降雨量（m3／a）；cr表示雨水中溶解態鋁的濃度（nmol／L）。由于估算過程中有些參數（年蒸發量、干沉降通量等）來自先前的文獻并非實時觀測得到，因此計算結果存在一定的偏差。估算結果見圖6，圖中正值代表輸入桑溝灣的量，負值代表從桑溝灣輸出的量，YP表示大氣沉降量，YQ表示河流輸入量，YG表示地下水輸入量，YR表示桑溝灣向黃海的凈輸入量，YX表示桑溝灣和黃海之間的交換量。由圖6可知，溶解態鋁的輸入和輸出是不平衡的。究其原因，桑溝灣溶解態鋁可能還存在其他的源，例如底沉積物再懸浮的釋放和沉積物－水界面間隙水的擴散等。此外，生物的清除作用也不能忽視，但由于缺乏相關的數據不能夠進行定量估算。

圖6 桑溝灣溶解態鋁的通量Fig.6 Dissloved aluminum budget in Sanggou Bay

2.4 與其它海灣、河流、海區含量對比

2.4.1 與愛蓮灣、俚島灣的比較

愛蓮灣與俚島灣、桑溝灣相鄰或相近（圖1），因此3個海灣擁有幾乎相同的地質氣候條件和海洋環境。不同的是桑溝灣比愛蓮灣、俚島灣水域面積大，并且桑溝灣屬于半封閉型海灣，而愛蓮灣和俚島灣屬于開闊型海灣，所以桑溝灣與其他兩個海灣的水文環境有所差異［34］。3個海灣的鹽度和溶解態鋁濃度的對比如圖7所示。由圖7a可見，在春、秋、冬季鹽度值基本持平，并不存在顯著性差異（t－檢驗，置信度為95%），而在夏季桑溝灣明顯低于愛蓮灣和俚島灣，一方面主要與桑溝灣周邊河流比其他兩個海灣多、陸源輸入量相對大有關；另一方面由于半封閉型海灣和相對大的養殖面積的特點使得在養殖期內桑溝灣內外海水交換能力比其他兩個海灣更滯緩。從圖7b也可看出，在養殖閥架密集的春季，桑溝灣溶解態鋁的濃度比其他兩個海灣高；秋、冬季大部分養殖生物收獲后，溶解態鋁的濃度并無太大差異；夏季，桑溝灣溶解態鋁濃度相對低的原因主要還是與養殖面積大和大規模水華的發生有關，溶解態鋁被生物清除的程度比另外兩個海灣大。

圖7 桑溝灣和愛蓮灣、俚島灣鹽度與溶解態鋁濃度對比Fig.7 Comparison of salinity and dissolved aluminum in Sanggou，Ailian and Lidao Bay

2.4.2 與其他河流、海區相比較

我國主要河流、陸架邊緣海及世界大洋中溶解態鋁的濃度范圍見表2。由于溶解態鋁受陸源輸入影響顯著，桑溝灣溶解態鋁的濃度高于世界大洋中鋁的濃度；膠州灣周邊河流的年均徑流量和輸沙量均高于桑溝灣，所以膠州灣中溶解態鋁濃度略高于桑溝灣［35］；黃河和長江是我國陸架邊緣海重要的淡水源，溶解態鋁的濃度較高，受其影響，渤海和長江口中溶解態鋁的濃度也高于桑溝灣、黃海和東海。此外，由于桑溝灣這一特殊的養殖環境使得該區域溶解態鋁的濃度呈現明顯的季節變化。

表2 我國主要河流、陸架邊緣海及世界大洋中溶解態鋁的濃度Table 2 Concentration of dissolved aluminum in Chinese major rivers，shelf marginal sea and the oceans of the world

3 結論

通過對2011—2012年4個季節航次桑溝灣溶解態鋁濃度的分布、季節變化及影響因素的討論，主要得出以下結論：

1）4個季節航次溶解態鋁的平均濃度呈現出明顯的季節變化，秋季最高，夏、春季次之，冬季最低。除幾個異常站位外，溶解態鋁的濃度大致呈現隨離岸距離的增加而逐漸降低的趨勢。夏季表層溶解態鋁的濃度在近岸出現低值。夏、秋季灣口北部溶解態鋁的濃度均出現高值。

2）影響該區域溶解態鋁分布的主要因素為與黃海的水交換、河流及地下水、浮游植物和養殖生物以及懸浮顆粒物。桑溝灣溶解態鋁通量的估算結果顯示，除了河流和大氣沉降外，溶解態鋁還存在其他的源。

3）由于水文環境和陸源輸入的不同，春季桑溝灣溶解態鋁的濃度比愛蓮灣和俚島灣高；秋、冬季沒有太大差異；夏季桑溝灣溶解態鋁的濃度相對其他兩個海灣偏低。由于受陸源輸入影響顯著，桑溝灣溶解態鋁的濃度低于膠州灣和個別的陸架邊緣海，而高于世界大洋中溶解態鋁的濃度。

致謝：中國水產科學研究院黃海水產研究所、華東師范大學河口海岸學國家重點實驗室、中國海洋大學海洋生物地球化學實驗室以及榮成市海洋與漁業局的老師和同學們對野外實驗和實驗室工作提供了幫助。

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