基于CARS的高溫燃氣溫度測量技術
趙儉
(中航工業北京長城計量測試技術研究所,北京 100095)
摘要:介紹了CARS溫度測量的基本原理、國外在該技術方面的研究進展以及國內各機構在CARS方面的研究情況,分析了各技術分支的優缺點,希望能夠在國防科技領域的高溫燃氣溫度測量中較好地發展與應用這項技術,以解決高溫測量的難題。
關鍵詞:激光;CARS;高溫;燃氣;測量
doi:10.11823/j.issn.1674-5795.2015.02.01
中圖分類號:TB942
收稿日期:2014-09-30
作者簡介:趙儉(1973-),男,高級工程師,碩士,主要從事特種條件下溫度測量技術和動態溫度校準技術研究。
High Gas Temperature Measuring Technology Based on CARS
ZHAO Jian
(Changcheng Institute of Metrology & Measurement,Beijing 100095,China)
Abstract:The principle of CARS temperature measurement and the research progress at home and abroad are introduced in this paper.Advantages and disadvantages of some technology branches are analyzed.It is hoped that this technology can be developed and applied better in national defence science and technology fields,in order to solve problems of high temperature measurement.
Key words:laser;CARS;high temperature;gas;measurement

0引言
在航空航天等國防科技領域,高溫燃氣溫度是關鍵的測試參數,對于武器型號的性能評價、狀態監控具有重要意義。隨著武器型號的不斷發展,所需測量的燃氣溫度越來越高,基于物理探針的接觸式測量技術遇到了測溫上限的困擾。基于CARS(相干反斯托克斯拉曼散射光譜)、RS(瑞利散射光譜)、PLIF(平面激光誘導熒光)、TDLAS(可調諧半導體激光吸收光譜)等激光診斷的非接觸式測量技術,由于不受測溫上限的限制,受到了國內外研究者的重視,相關研究工作已大面積展開。其中,CARS技術具有高的信號轉換效率和空間相關性,可有效地抑制高干擾燃燒體系的背景噪聲,并且可實現高空間和高時間分辨,這些是其它的光學診斷所無法比擬的。
1CARS的基本原理
CARS是一種基于三階非線性拉曼散射的非線性光學效應。1928年,印度物理學家拉曼發現,當單色光入射到介質時,散射光中除了包括頻率與入射光相同的瑞利光之外,還包括強度比瑞利光弱得多,頻率與入射光頻率不同的散射光,這種現象后被稱為拉曼散射現象,這種頻率不同的散射光被稱為拉曼散射光。拉曼散射光的頻率對稱分布于瑞利光頻率的兩側,頻率低的稱為斯托克斯線,頻率高的稱為反斯托克斯線。拉曼散射線與瑞利散射線之間的頻率差與入射光頻率無關,而與介質分子的振、轉能級有關,與入射光強度和介質分子濃度成正比。
當作用于拉曼介質的激光脈沖頻率為ω1和ω2(ω1>ω2),它們的頻率差等于樣品分子的拉曼頻率ωR時,分子振動即為共振相干受迫振動,這兩束高強度的相干輻射通過激發分子系統產生媒質極化就可以產生出頻率為ω1-ω2+ω3=ωCARS的新的相干輻射,即為CARS光譜信號。ω3為探測光的頻率。探測光經常與泵浦光(頻率為ω1)簡并,采用同樣的頻率,因而在實際當中,探測光也常被稱為泵浦光,而另一束入射光(頻率為ω2)則被稱為斯托克斯光。CARS過程的能級躍遷如圖1所示。相干反斯托克斯拉曼散射由雙頻率入射激光激勵分子躍遷從而產生拉曼譜線,它與三階非線性極化率χ(3)有關。

圖1 CARS能級躍遷示意圖
根據麥克斯韋方程組和物質方程,在滿足一定的相位匹配的條件下,CARS信號的強度Is為
(1)

由式(1)可見,介質的三階非線性極化率決定了CARS信號的強度,而三階非線性極化率可表示為
(2)

共振極化率的表達式可通過密度矩陣的方法求得:
(3)

由式(3)可見,三階非線性極化率正比于CARS過程所涉及能級間的粒子數密度差,而粒子數的布局與溫度密切相關。在熱力學平衡狀態下,服從玻爾茲曼分布,這是CARS測量溫度的基礎。
2國外研究進展
國外對于CARS技術的研究始于20世紀70年代后期,美國、德國、法國、英國、日本、加拿大和俄羅斯等國都在此方面開展了大量的研究工作。
1978年,美國聯合技術研究中心(UTRC)的A.C.Eckbreth提出了著名的BOXCARS相位匹配技術,并與J.A.Shirley等人在此基礎上衍生出平面BOXCARS和三維交叉布置的折疊BOXCARS。平面和折疊BOXCARS相位匹配方式的提出,大大地提高了CARS的空間分辨能力。與此同時,A.C.Eckbreth還與R.J.Hall等共同完成了氮氣、一氧化碳和二氧化碳等組分的CARS測量與光譜仿真工作[1]。這些工作為1980年后CARS的應用和發展奠定了基礎。另外,UTRC在應用研究方面也做了大量的工作,1980年前后,A.C.Eckbreth等人通過對氫氣/空氣預混火焰、航空發動機燃燒室和渦輪的燃燒流場、多煙塵燃燒流場以及發動機羽流的溫度測量,證明了CARS對發動機燃燒溫度場的測量能力。但此時的CARS測量能力還有很多不足,盡管使用疊加脈沖方式,信號質量尤其是信噪比仍不高。在實際發動機燃燒流場中,非共振背景的處理技術、發射噪聲的處理技術和數據擬合技術等方面都有待提高。隨后,R.J.Hall等改進了高壓下的CARS光譜理論仿真模型,并得到了二氧化碳和水在一定壓力下的理論CARS光譜[2],為在高壓下應用CARS技術奠定了基礎。A.C.Eckbreth等人提出的多色CARS概念和方法,則使同時測量多種組分或同時測量多種參數成為可能。
UTRC對CARS技術的進步做出了突出貢獻,提出了多項有價值的關鍵技術,但UTRC的研究存在兩方面的不足:①對于CARS準確性的研究是通過在管式電爐中與熱電偶測溫的對比來實現的,未考慮實際的燃燒系統與空氣存在差別可能給CARS準確性帶來復雜的影響;②代表其最高應用水平的CARS在超聲速燃燒測量中的應用未實現高時間分辨測量,未能解決非穩態火焰中CARS測量的時間分辨問題。
NASA蘭利研究中心(LRC)的研究工作主要在于CARS的實際應用方面,尤其是在超聲速燃燒研究中的應用。1980年代中期,針對CARS應用于實際燃燒系統時信噪比偏低的問題,R.R.Antcliff等人對CARS應用于湍流火焰測量時非共振背景噪聲的抑制方法進行了研究。他們還將火焰溫度的測量結果與理論計算結果進行了比較,測量溫度比計算結果高400 K左右[3],二者之間的差異與湍流溫度場的不均勻有關。這些研究具有很強的發動機燃燒測量應用背景。從1980年代中期至1990年代中期,O.J.Jr.和R.R.Antcliff等人對超聲速燃燒流場的CARS測量技術進行研究,在一個超聲速燃燒模擬裝置中使用多色CARS同時測量氮氣、氧氣的濃度和溫度,并用CFD方法對測量結果進行了校驗。在超聲速燃燒的CARS測量方面,R.R.Antcliff等人使用參考光路,消除光源脈沖穩定性的影響,改善了CARS信號的質量,另外,還利用共振CARS信號的偏振特性改善了信噪比,但他們未能實現對超聲速燃燒分析極為重要的時間分辨測量,其測量結果仍是時均值。Lucht提出了雙泵浦CARS測量技術,2005年,S.A.Tedder等人采用該技術,成功地測量了超聲速燃燒場中的溫度以及氮氣、氧氣和氫氣的濃度[4],雙泵浦CARS測量技術的優點是,可以同時得到兩種組分的CARS光譜。NASA蘭利研究中心還和威廉瑪麗學院合作研究了CARS-IRS技術,該技術將CARS測量技術與IRS測量技術相結合,不僅可以測量溫度以及氮氣、氧氣和氫氣的濃度,還可以同時測量兩種組分的速度,非常適合于超聲速反應流的研究[5]。
1988年,密西西比州立大學的F.Y Yueh提出了雙色寬帶多組分測量技術[6]。1994年,F.Y.Yueh等人又提出可以從基帶的線寬得出轉動溫度,而通過寬帶光譜線型得到振動溫度的新方法,繼雙色寬帶多組分測量技術的提出后,再次對CARS的關鍵技術進步做出貢獻。密西西比州立大學的研究側重于技術的發展和理論方案的論證,注重CARS技術細節的研究,他們所探索的關于CARS準確性、相位匹配及對應用方案的設計等課題,對于今天的CARS研究仍有重要的參考意義。美國代頓系統研究實驗室的W.B.Roh和法國的J.P.Taran聯合提出的單脈沖寬帶CARS技術,使得用CARS進行有時間分辨意義的測量成為可能,具有里程碑式的意義。
1980年代初期,德國的K.Knapp等人測量了激波管中氮氣的振動溫度,D.U.Wellhausen等人測量了低壓下受微波激發的氮氣振動溫度,對用CARS技術測量熱力學非平衡系統的溫度進行了研究。在1980年代至1990年代中后期的十多年內,德國的研究者提出了一系列獨特的CARS測量方法。A.Leipertz等提出了基于傅立葉分析的轉動CARS測量方法。R.Brakel等報告了偏振CARS的測量,信號采集和濾波時考慮了CARS的偏振特性。Marowsky等提出了通過相位差抑制非共振背景的技術。B.Large等研究了激光的時間相干性對測量的影響,并且研究了CARS數據處理技術的改進,對非共振三階非線性極化率進行了校正。1998年,M.Fischer等測量了超聲速噴管出口的振動和轉動溫度,觀察到了化學和熱力學非平衡現象,再次證明了CARS對非平衡態溫度的測量能力。
1997年,德國維爾茨堡大學的W.Kiefer等人用脈寬小于100fs的激光得到了不同激發波長情況下碘蒸氣中的時間分辨CARS光譜信號,從實驗上證明了飛秒時間分辨CARS光譜應用的可行性。在對得到的時間分辨光譜進行深入的動力學分析之后,他們于1998年在氣相苯/甲苯混合物中進行了同樣的實驗[7],并且在苯和甲苯的振動模式中間發現了一個新的瞬態強信號。2000年以后,他們又對不同的樣品進行了時間分辨CARS光譜的測量和分析[8],并建立了相應的理論模型。
法國、英國、俄羅斯、日本以及加拿大等國也在CARS測溫技術研究方面做了大量的工作。1980年代中期,法國ONERA(法國國家航天航空研究中心)的M.Pealat和J.Bonnet等人研究了CARS光譜由振轉能級分布決定的本質,并從理論上區分CARS所測溫度對應的振動和轉動自由度,致力于將CARS技術用于非平衡過程測量的研究。1990年代以后,ONERA也開始重視CARS在各種燃燒流場中的應用技術,對突擴流、超聲速燃燒流場等進行了CARS測量。1993年,英國R-R公司的D.R.Williams等人利用CARS技術進行液體火箭發動機羽流溫度和組分的測量,并與理論計算結果進行了比較。1980年代,俄羅斯的A.A.Deviatov等人利用CARS技術,研究在非平衡環境中振動能級被激發的氮氣分子的動力學過程,并研究了振動能級的布居數變化。1990年代,S.Dlaskov等人使用CARS研究了激波后的燃燒和變化過程。研究表明,CARS對激波后與燃燒相關的非平衡化學反應過程具有較強的測量能力,測量的溫度范圍為2000~4500K。日本的Y.Matsunot在激波管中測量了氫氣CARS強度與溫度和壓力的關系。S.Fuji等分別報告了在湍流火焰、鈍體繞流火焰以及擴散火焰中CARS的測量結果,并且對背景抑制技術、信號濾波技術和測量準確性進行了研究。S.Fuji等提出,讓CARS信號和激光在兩片雙色鏡間反射,從而達到濾波的目的[9]。加拿大的研究者分別在硬件和方法上探索CARS測量的噪聲處理,激光時間特性對CARS測量的影響以及光譜的仿真等。1980年代中后期,D.R.Snelling等研究了測量噪聲對結果的影響和修正方法。1980年代末,M.J.Deen等報告了使用電子外插法進行動態溫度測量的CARS系統設計及性能模擬。D.R.Sneling等介紹了用于CARS測量的探測器的非線性和圖像均一性研究[10]。
進入21世紀以來,在CARS技術的研究方面,世界各國多以應用研究為主。2000年,J.Y.Hwang等利用CARS技術對硅土擴散火焰的溫度和氫氧基分子分布進行了五次測量,每次測量都是對連續得到的100個光譜取平均,得到的實驗標準偏差小于2.5%,這一結果說明了測量結果具有較小的分散性。2002年,A.D.Cutler等人利用氮氣Q支CARS光譜在一個簡化的超燃裝置中進行了溫度測量[11],得到的平均溫度比CFD計算結果高約150K。同年,F.Grisch等人采用CARS與LIF、DFWM技術相結合,對幾種火焰的溫度和氣體濃度進行了測量,并將實驗結果進行了對比分析,結果表明,火焰最高溫度2160K,測量誤差約為50K。2004年,F.Chaussard等人采用CARS方法對火箭發動機溫度進行測量,空間分辨率1mm,測量誤差不超過50K,測量不確定度在6%~8%之間[12]。
從國外的研究進展來看,CARS的理論模型、測量方法以及應用技術等方面都取得了顯著的成果。在世界各國的共同努力下,CARS測溫技術已經發展到了一個相對較高的水平。同時,隨著飛秒激光等新技術的發展,也帶動了CARS技術的不斷進步。
3國內研究進展
國內對于CARS技術的研究起步較晚,在1995年以前,對CARS技術的研究多以理論分析計算為主,主要集中在對測量原理、測量方法以及理論光譜計算的初步探討上。直到20世紀90年代中期以后,國內對CARS技術尤其是溫度測量技術的實驗和理論研究才開始全面展開。國內開展CARS技術研究的單位主要有中科院力學所、西安近代化學研究所、西安核技術研究所、國防科技大學、北京理工大學以及哈爾濱工業大學等。
中科院力學所的趙建榮、楊仕潤對CARS技術在國內的發展起到了很大的推動作用。1990年,他們用寬帶CARS技術測量了高溫空氣的溫度及其實時升降過程,結果明顯地優于有滯后效應的常規熱電偶測試方法[13]。他們還將CARSFT理論光譜軟件移植到小型機上進行計算和應用研究,利用CARS技術同時測量氫氧燃燒火焰的濃度和溫度[14],將CARS測量技術應用于超聲速燃燒研究中,并對多點同時測量、激光的相位匹配技術、光譜仿真等進行了研究。中科院力學所在利用氫氣S支和氧氣Q支CARS同時測溫和測組分濃度的研究方面,具有較高的水平。
國防科技大學的周進、李麥亮等從2000年前后開始進行CARS技術研究,并針對液體火箭發動機燃燒過程和超聲速燃燒研究的需要,重點對CARS測溫的準確性、高時間分辨測量進行了探索。研究了壓力對實驗CARS光譜的影響,探索了對湍流場測量十分重要的單脈沖測量技術,在超聲速燃燒和液體火箭發動機燃燒流場中得到了有時間分辨意義的測量結果,為CARS測溫技術的進一步應用和發展提供了重要的參考[15]。
2000年~2001年,北京理工大學的閆軍等人對CARS在炸藥測溫中的可行性進行研究,并設計了試驗方案。另外,閆軍等人還對氮的Q支CARS光譜進行了理論計算,得到了不同溫度下的光譜,并探討了拉曼線寬對光譜的影響。結果表明,在拉曼線寬較小時,光譜的分辨率很高且對溫度敏感,利用這種技術測量爆溫可達到很好的準確度[16]。
2001年,西安近代化學研究所的李春喜等人將CARS技術應用于固體推進劑燃燒火焰的實時診斷中,提出了CARS在推進劑燃燒診斷中的幾個關鍵問題[17]。2003年,李春喜等人利用CARS測量了雙基推進劑燃燒時的火焰溫度,結果表明,燃燒火焰平衡區的CARS實驗擬合溫度數值與相應的熱力學計算溫度值基本吻合[18]。2004~2005年,郝海霞等人對用CARS進行固體推進劑火焰溫度測量時,煙塵、C2基、激光強度等對測溫結果的影響機制進行了深入的研究[19]。
2003年~2004年,西北核技術研究所的胡志云等人采用單脈沖非穩腔空間增強探測CARS技術,測量了常壓下固體推進劑火焰的溫度以及氮氣的濃度。結果表明,該技術具有較高的空間分辨率,橫向空間分辨率約為0.1 mm,縱向空間分辨率約為3 mm,火焰溫度測量結果的不確定度小于5%[20]。2009年,胡志云等人采用10 Hz重復頻率運轉的寬帶CARS實驗系統,測量了常壓和2 MPa背景壓力下固體推進劑的燃燒場,獲得了較高信噪比的單次脈沖氮氣CARS實驗譜,用CARS理論計算軟件擬合CARS實驗譜給出了固體推進劑瞬態燃燒場溫度和氮氣濃度隨高度的分布。結果表明,氮氣CARS譜測量溫度的相對不確定度優于4%;在較低濃度范圍內,測量組分濃度的相對不確定度優于5%[21]。2013年,張立榮等人通過模塊化設計和有針對性的抗振動設計,研制了一臺可用于發動機現場測試、結構緊湊的集成化CARS診斷系統,并利用該系統測量了超聲速燃燒室出口噴流的溫度,獲得了單脈沖CARS溫度擬合結果和溫度隨時間的變化。測量結果顯示,不穩定燃燒狀態下的溫度抖動范圍大于穩定燃燒狀態,但平均溫度低于穩定燃燒狀態,表明不穩定燃燒的效率相對較低[22]。
2000年以來,哈爾濱工業大學的夏元欽等人開始致力于飛秒CARS技術的研究,建立了飛秒CARS的理論模型,搭建了飛秒CARS測溫裝置,并初步實現了燃燒溫度場的測量,有效地提高了CARS溫度測量的時間分辨力。2011年,夏元欽、王梓等人研究了飛秒CARS顯微成像技術,并探索了該技術在分子超快動力學中的應用[23]。同年,吳倩倩在對CARS理論系統研究的基礎上,建立了氮氣、一氧化碳、氫氣等燃燒場相關氣體的Q支振動CARS和S支轉動CARS的光譜計算模型,計算出了它們的理論CARS譜線,并引入了時間分辨CARS光譜計算模型[24]。2013年,夏元欽、李金釗等人開展了飛秒時間分辨CARS和飛秒單脈沖CARS兩種測溫方法的研究,并分別建立了相應的理論模型。利用空間及頻域濾波裝置提高了CARS信號的信噪比,通過有效減少非共振背景噪聲,得到了延遲時間分別為200 fs,500 fs,1ps和2ps的CARS信號[25]。
國內研究者對CARS技術的研究雖相對較少,很多問題還亟待解決,但對應用研究十分重視,對不同條件下燃燒火焰的溫度測量有十分深入的研究,在超聲速燃燒、火箭發動機診斷和固體推進劑燃燒測量方面的應用研究方面具備了較高的水平。
4結論與展望
與傳統的接觸式溫度測量技術相比,CARS測溫技術具有測溫上限高、不干擾流場和溫場、時間和空間分辨力高等優點,是未來武器型號研制中必不可少的燃燒診斷工具。從國外的技術發展趨勢來看,CARS技術作為一種新型的測溫技術,必將逐步取代傳統測溫技術,具有廣闊的應用前景。目前,我國已有多家單位在CARS技術方面投入研究,并取得了一定的研究成果。
經過數十年的發展,CARS測量技術已經取得了實質性的進展,測量理論基本成熟,在應用技術方面也取得了許多突破。隨著CARS測量技術研究的繼續深入,時間分辨力問題、準確性問題、環境適應性問題等將會逐漸得到解決。隨著這些關鍵問題的解決,基于CARS的高溫燃氣溫度測量技術,在燃燒診斷、狀態監測中所起到的作用將會越來越突出,CARS技術也將會被注入越來越多的活力,從而推動科技的發展。
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動態計量技術發展跟蹤系列之五