大氣壓等離子體射流氣源組分研究進展

范明陽，郝小龍，韓秀茹

（江南大學環境與土木工程學院，江蘇 無錫 214122）

大氣壓等離子體射流氣源組分研究進展

范明陽，郝小龍，韓秀茹

（江南大學環境與土木工程學院，江蘇 無錫 214122）

大氣壓等離子體射流（APPJ）作為一個新型的大氣壓冷等離子體放電技術，其在大氣壓下產生，射流溫度接近室溫，化學活性高，在生物醫學、材料化學和環境衛生等研究領域的應用成為研究熱點。隨著對大氣壓等離子體射流應用研究的不斷深入，發現APPJ氣源組分對其應用研究產生了很大的影響。APPJ氣源組分會影響其放電特性、發射光譜和化學特性，其中APPJ中各種化學活性粒子在其應用研究中起到重要作用，APPJ氣源成分主要影響化學活性粒子的種類與濃度，這些因素會影響APPJ技術成本和處理效率。因此，本文綜述了在不同氣源組分條件下大氣壓等離子體射流的放電特性、發射光譜和化學特性以及在微生物滅活、表面改性和表面清潔中的應用研究，分析總結了氣源組分對APPJ應用方面的影響作用并展望了其研究前景。

大氣壓等離子體射流；環境；氣源組分；自由基；放電特性；發射光譜和化學特性；表面；應用研究

大氣壓等離子體射流（atmospheric pressure plasma jet，APPJ）技術是近年來興起的一種新型大氣壓等離子體放電技術，是目前國內外等離子體科學與工程領域研究熱點之一。大氣壓等離子體射流操作簡便，激發電壓低，能夠在大氣環境中產生，而且富含活性粒子，處理效率高，且不易產生二次污染。近年來，大氣壓等離子體射流技術的相關研究已經展開，在生物醫學、殺菌消毒、表面改性與清潔和環境衛生等領域引起廣泛關注[1-5]。

許多氣體，特別是各種惰性氣體或含有其他氣體成分的氣體都可以用來實現大氣壓等離子體射流，但是大部分研究是在氦氣中完成，主要原因是氦氣更有利于通過潘寧效應使氣體電離，使得放電更均勻、穩定[6]。惰性氣體能有效地避免大氣壓下產生等離子體的不穩定性，產生一個穩定放電射流[7]。在惰性氣體中加入其他氣體可以使處理效果更好，如加入氧氣、水蒸氣等。目前，也有很多研究者利用空氣、氮氣或者氧氣作為氣源進行相關研究，這也促使了大氣壓等離子體射流從實驗室研究向實際應用的轉變[8-10]。等離子體放電過程中，不同氣源會影響大氣壓等離子體射流的產生情況、射流長度、活性粒子種類以及其放電特性，而且對放電條件要求也有所不同。本文通過總結不同氣源組分APPJ，分析其對APPJ電學特性、光譜特性以及化學特性的影響，并綜述其應用研究方面的進展。

1 不同氣源組分的大氣壓等離子體射流特性

不同放電氣體產生的大氣壓等離子體射流很多特性都不盡相同，如放電電流、放電電壓、放電功率、射流長度、活性粒子種類、光譜特性等。已有研究表明，使用混合氣體作用于處理對象時的效果往往比單一性氣體要好，尤其是添加混合氣體為含氧粒子時，效果會有很明顯的增加。

1.1 對放電特性的影響

對于單一性氣源研究，主要是惰性氣體運用較多，而主要是集中在氬氣和氦氣作為氣源的大氣壓等離子體射流。Seo等[11]利用相同等離子體射流裝置，在控制其他外部條件相同情況下，利用氦氣和氬氣作為氣源，研究發現氬氣作為氣源時相比于氦氣會有更高的放電電流并產生更多瞬時電流峰值，氦氣相對于氬氣有較低的擊穿電壓。對于混合氣源，相關研究在惰性氣體中摻入少量其他氣體展開較多。劉源等[12]在氬氣中摻入不同體積分數水蒸氣，放電電壓為 9.5kV，不同水蒸氣體積分數下（0～7%），放電功率隨著水蒸氣分數的增加而減小，在純氬氣條件下為14.1W，水蒸氣體積分數0.5%時的13.2W減少到水蒸氣體積分數7%的11W，這結論與Nikiforov等[13]的研究報道結果一致。Jin等[14]在氬氣中加入氧氣混合后，做了Ar與Ar/O2混合氣源對比研究，消耗的功率隨放電頻率增大而增大；在相同放電頻率下，在氬氣中加入1.5%氧氣后放電功率相較于純氬氣放電功率要大，Ar/O2混合放電的激發溫度和氣體溫度較高。氬氣混入不同氣體對于放電功率的影響也不盡相同，這可能跟氣體電離特性有關。

已有研究表明，APPJ射流長度與氣體流速和放電電壓有很大關系。對于不同氣源產生的射流長度及其發光強度和形狀等特點，隨著氣體流速和放電電壓改變，其變化也不盡相同。研究發現在氣體流速為 2～5L/min，氦氣射流長度相對于氬氣射流長度要長很多，而且同時發現氦氣射流長度受氣體流速變化影響很大，而氬氣射流長度受氣體流速變化影響較小[11]。氬氣和氦氣射流長度均與放電電壓呈正相關，但是氦氣射流長度明顯要好于氬氣。

在氬氣和氦氣中加入其他氣體，研究發現會對等離子體射流長度產生影響。在氬氣中混入水蒸氣和氧氣，隨著水蒸氣和氧氣體積分數逐漸增加，等離子體射流長度變短，在水蒸氣和氧氣體積分數從0增加到7%，射流長度從26mm分別降低到8mm和12mm，而且射流長度與放電電壓呈正相關[15]。另有文獻報道，氬氣作為氣源產生的大氣壓等離子射流有空氣混入時，會導致?OH和原子O離開射流噴口后傳播距離變短，主要原因是周圍環境空氣中氮氣和氧氣分子影響[16]。原子O（或激發態氧原子）和?OH均屬于短壽命活性物質，使其傳播距離變短。

近年來，越來越多的研究者關注于用空氣作為氣源放電產生大氣壓等離子體射流。Yong等[17]利用空氣作為氣源，在放電頻率和放電電壓分別為60Hz和1.66kV下進行介質阻擋放電產生APPJ，氣體流速從 1slm增加到 5.5slm（slm為標準狀態下的L/min），射流長度逐漸增加并在5slm時達到最大為23mm，在超過5slm時射流長度減小。而且，射流溫度接近于室溫。Xian等[18]研究了空氣作為氣源，脈沖和直流高壓兩種模式產生大氣壓非平衡等離子體射流的放電功率情況，發現直流高壓模式放電功率要比脈沖模式大，而且射流氣體溫度也比脈沖模式要高。

Mohamed等[9]分別用空氣、氮氣和氧氣作為氣源研究發現，氣體流速越高，等離子體射流氣體溫度越低，主要原因是隨著氣體流速增大，由層流模式轉變為湍流模式，熱氣體和冷氣體間相互混合使氣體溫度急劇降低，并且層流轉變為湍流時，空氣氣體流速要比氮氣和氧氣氣體流速高，主要與雷諾數有關。

1.2 對發射光譜和化學特性的影響

等離子體射流中活性物質的組成特征常用等離子體發射光譜分析，以此來甄別作用于處理對象時活性物質所發揮的作用。Daeschlein等[19]采集了不同縱向純氬氣作為氣源的等離子體射流發射光譜（650～1000nm），主要發射譜線是氬激發態原子，并且譜線強度隨著射流離噴嘴的距離增加而減弱。由于周圍環境空氣影響，會有氧原子、氮分子和?OH譜線出現。Zhang等[20]采集了純氦氣作為氣源的等離子體射流發射光譜（200～800nm），在 360～740nm主要集中的是氦原子發射譜線，在 200～360nm出現?OH和氮分子發射譜線。純氬氣和氦氣的光譜中會出現原子O、氮分子和?OH等發射譜線，說明了等離子體從發生器噴出后會與周圍空氣中氣體成分反應，而具體反應機理需要進一步研究。

Laroussi等[21]用大氣壓等離子體進行微生物滅活研究，空氣作為氣源，放電模式為介質阻擋放電，射流中ROS和RNS在微生物滅活中起到了關鍵性作用，而射流溫度和UV也會起到一定作用，但是有時很微弱，甚至沒有。Hak等[22]研究發現，空氣作為氣源產生的APPJ在作用于癌細胞時，射流中活性氧（ROS）和活性氮（RNS）是使癌細胞死亡的關鍵因素。因此，大氣壓等離子體射流中的主要活性物質，如ROS、RNS等，其在作用于處理對象時起到了關鍵性作用。

研究發現，在氬氣和氦氣的發射光譜中此類物質占得比例很少，所以有研究加入其他氣體增加ROS和RNS產生。在氦氣APPJ中加入其他氣體成分（Ar，N2，O2），對APPJ中化學成分有很大影響，加入 O2射流中分子氧（O2+和 O3+）和水分子簇H+(H2O)n增加，而He+的密度減小，相對于空氣中其他離子成分增加；Ar和N2加入使得所有正負離子大量減少，且重離子物質也減少，負離子幾乎不能被檢測到；實驗條件下均能檢測到?OH，同時氣體溫度在290K左右[23]。楊靜茹等[24]研究在氬氣中混入氧氣，在水蒸氣濃度為0.5 %時?OH譜線達到最大強度，產生最多的是氧原子，其他譜線強度隨著氧氣濃度增加而減弱，該濃度產生的活性粒子含量較高。在惰性氣體中混入其他氣體成分，不僅可以產生更多活性物質，還可能降低其射流溫度，拓寬了APPJ的應用范圍。

Kolb等[7]研究得到空氣作為氣源放電產生APPJ的光譜圖（550～850nm），含氮物種的譜線在光譜圖中占支配地位。Hao等[8]發現以干空氣作為氣源高壓直流放電產生APPJ，在非水環境條件下，在半封閉反應體系中主要產生的氣體化學物質是NO，而NO2含量很少、O3濃度在10?6級檢測限以下。Xiao等[25]研究了氮氣和氮氧混合氣體作為氣源產生的大氣壓低溫等離子體射流特征，隨著氧氣濃度增加，337.1nm 處的N2（C-B，0-0）和391.4nm處的 N2+（B-X，0-0）光譜強度減少，而 777.4nm處的原子O和844.7nm處的原子O光譜強度增加。空氣成分中主要是氮氣和氧氣，且處于比較固定比例，在今后研究中可以調節氮氣和氧氣比例，考察APPJ放電特性的工藝條件與參數。

在氣體放電產生等離子體的光譜中還可以檢測到紫外光（UV）輻射，但是對于不同處理對象，其作用效果也不盡相同。選取幾種常用并具有代表性的氣源組分APPJ光譜性質進行了對比總結，如表1所示。

2 不同氣源組分大氣壓等離子體射流的應用

隨著國內外對大氣壓等離子體射流技術不斷研究，其正逐步地應用于生物醫學、環境滅菌、表面改性和表面清潔等方面。根據產生大氣壓等離子體射流氣源組分的差別，歸納最新國內外大氣壓等離子體射流技術的應用研究如下。

2.1 微生物滅活

關于大氣壓等離子體射流在微生物滅活方面的研究和相關報道已有很多，而且各研究者關注點不同，致使其對微生物滅活機理不盡相同。一般認為，等離子體射流的微生物滅活機理與其含有帶電粒子、活性物質、紫外線輻射和其他外部條件有關，并且等離子射流可以有效改變液相環境中微生物及其培養基的pH值，進而達到滅活效果[27]。在不同氣源成分下，大氣壓等離子體射流中活性物質、帶電粒子等產生情況也有所差別，因此對微生物滅活作用機理和效果也有不同。

在大氣壓等離子體射流技術應用于微生物滅活之前，許多關于大氣壓等離子體對滅活微生物的研究已有報道，對APPJ技術應用于微生物滅活提供了理論和技術參考[28-31]。

Lu等[32]通過歸納總結不同實驗和裝置條件下產生的大氣壓非平衡等離子體中眾多活性物質濃度不同，如原子O、原子N、·OH、O2（1Δg）、NO、N2（A3?+u）及亞穩態的He和Ar，有助于分析等離子體在作用于處理對象時發生的化學反應過程和機理。鄭超等[33]利用雙極性高頻脈沖電源，純氬氣為氣源，氬氣體積流量為3.3L/min，處理瓊脂平板表面的大腸桿菌可以形成直徑2～5cm 的殺菌斑，處理250μL菌液可以使水中大腸桿菌密度下降6個對數。同時，滅菌效率隨處理時間、電壓和頻率的上升而提高，隨著處理距離的減小而提高。

表1 不同氣源組分APPJ的光譜性質

目前，APPJ滅活微生物的實驗參數研究較多，可以考慮建立實驗參數與滅活效果之間的數學模型，更深入地研究其滅活效率與實驗參數之間的關系。Huang等[26]在直流輸入功率為15W下，在氬氣中添加氧氣作為氣源產生毛刷形狀APPJ滅活大腸桿菌（E. coli)和黃色微球菌（M. luteus），分別只需要2min和1min，研究發現加入氧氣后，對兩種細菌滅活效率均有增加，比純氦氣下滅活時間要短數倍。通過光譜和掃描電鏡分析后，加入氧氣會出現氧自由基并且破壞細胞結構。Li等[34]在氬氣和氦氣中分別混合入氧氣作為氣源，在射頻電源下驅動，放電模式為介質阻擋放電，研究發現Ar/O2等離子體射流比He/O2等離子體射流滅菌消毒效果好，存在最佳氧氣濃度達到最佳滅菌效率，功率為120W、130W和150W時最佳處理效果分別為氧氣體積分數為0.15%，0.25%和 0.30%，并且功率較大時處理效果較好。APPJ中ROS、RNS等活性物質對微生物細胞結構產生一定的氧化與破壞作用，而使其滅活，而在APPJ上施加的能量對微生物的影響還沒有得到細致分析。

Zhao等[35]利用高壓脈沖電源，在電壓8kV、頻率8kHz下，利用氣體流速為1L/min的氦氣及1%氧氣混合氣體產生大氣壓室溫等離子體射流（atmospheric pressure room temperature plasma jets，APRTPJs）處理 HepG2肝癌細胞，分析發現APRTPJs中產生的ROS和RNS作用在HepG2肝癌細胞時，對其生理作用和細胞凋亡有很大影響。一些研究者發現在水溶液中，空氣作為氣源產生的APPJ水溶液環境中使得pH值降低，體系中產生的H2O2和O3對微生物滅活也起到了關鍵性作用[36]。Ku等[37]研究發現，空氣等離子射流在水環境下產生的NO2?和NO3?使pH值降低，而N2等離子體射流產生更多的?OH和氫原子，在水溶液中導致NH4+的生成會使得pH值增加，而且較低pH值溶液對某些微生物的滅活效率有了很大提高。

大氣壓等離子體射流技術已被研究有很好的微生物滅菌效果，射流中活性物質、帶電粒子和紫外輻射均起到了一定作用。射流產生或激發的 ROS和RNS，無論微生物在干燥環境或水環境中，這些活性物質均可以通過一系列的物化反應使微生物達到滅活效果。

2.2 表面改性

大氣壓等離子體射流技術其射流中含有多種活性物質，在作用于處理對象表面時，產生多種物化作用來使處理對象表面的物理和化學特性發生改變。而且APPJs的載氣氣體不同，對同一種作用對象的處理結果也不盡相同[38-39]。

Seo等[40]用氦氣和氬氣作為放電氣體，在兩個同軸電極內用50kHz的高壓交流電源（0～5kV）放電產生的APPJ處理聚二甲基硅氧烷（PDMS），親水性與接觸角呈負相關關系，研究發現處理時間、氣體流速和施加電壓增加而親水性增大，處理距離增加而親水性減小；氬氣APPJ比氦氣APPJ處理效果要好，主要是因為氬氣APPJ中?OH強度較大。Cheng等[41]研究用氬氣作為氣源產生氣體溫度為25～30℃的APPJ處理聚對苯二甲酸乙二酯（PET）和聚丙烯（PP）表面，處理后兩者接觸角均減小，而且兩個月內基本保持不變，這有效地避免了有機表面變化不穩定性對其應用的影響。APPJ處理有機材料表面不僅可以增加其親水性，還可以增加其粗糙度。Gao等[42]在氦氣中加入CF4氣體，穩定放電下產生APPJ，并處理聚酰胺（PA6）薄膜使其改性，研究發現隨處理時間延長，接觸角先減小，然后增加。薄膜表面的氟和氧原子結合到高分子鏈中，而且表面粗糙度增加。

已有研究報道 DBD放電產生的大氣壓等離子體可以作用于醫學包裝材料（PE和PET）改性，增加了其在醫學方面的應用[43]。邵先軍等[44]研究在DBD放電模式下，以流速為15L/min的氬氣為載氣氣體，放電電壓和頻率分別為3.25kV和34kHz的正弦曲線交流電源產生的 APPJs處理聚四氟乙烯（PTEE）薄片獲得親水性表面，增大其在生物醫學方面的運用，在處理后接觸角較小而使親水性增加，電阻減小而粗糙度增加，發現氧物質在親水性提高上有很大作用，因為它可以連接在PTEE表面碳鍵上，在 APPJ處理過程中形成親水基團。Joo等[45]利用氧氣作為載氣氣體產生的APPJ作用在經過化學方法處理后的 PTEE表面，處理時間為 0.025～0.100s時，其接觸角減小使得親水性增加，APPJ處理后使PTEE表面的不飽和鍵斷裂，并形成新官能基團，而在更長處理時間后，其接觸角增加和表面結構發生改變。這些表明了APPJ中不同化學活性物質對有機材料影響不盡相同，不同化學活性物質與表面基團結合產生官能團的差異變化拓展了其表面改性的應用性。

另外，也有研究者用APPJ處理兩種有機材料，使其相互結合改變其特性，增加其硬度。Lin等[46]在大氣壓非平衡輝光放電下，空氣作氣源產生APPJ將有機硅氮氧化膜（SiOxCyNz）聚合在柔韌的聚碳酸酯（PC）基板上來增加其硬度，處理前硬度是3B，在最佳處理距離3cm時，處理后硬度達到7H，并且隨著處理距離增加硬度反而減小，APPJ能將有機硅氮氧化膜牢固靈活地結合在PC上。這些研究表明了APPJ不僅使有機材料性質發生改變，還改變了材料表面化學基團（或帶電性），提高材料黏結性，具有較好的應用前景。

2.3 表面清潔

等離子體可以處理大部分材料表面，其中活性物質的物化作用來處理樣品表面使其活化，達到對樣品表面進行清潔美白的目的。Jin等[14]利用純氬氣與氬氣/氧氣混合氣體作為氣源放電產生APPJ用作表面清潔，射流氣體溫度在340～354K范圍內，在清潔熱敏表面很有效，而且通過改變污染表面接觸角來達到清潔效果，清潔效果的關鍵因素是射流中的活性粒子轟擊和氧化反應。Sun等[47]用空氣作氣源產生的等離子體微射流（plasma micro-jet，PMJ）和雙氧水協同作用來進行牙齒美白研究，PMJ在距離噴口溫度不高于37℃，在處理牙齒20min后牙齒表面形狀和硬度均沒有發生改變，且兩者協同作用相比H2O2單獨作用能夠促進?OH的產生，獲得更好的牙齒美白效果。Nam等[48]利用氦氣氣源產生的大氣壓等離子體射流和過氧化氫（HP）或者過氧化脲（CP）協同作用于牙齒變白，增強牙齒顏色的穩定性，通過亞甲基藍染色判定·OH濃度，研究顯示APPJ和15%的HP或者CP協同作用比HP或者CP的單獨作用可以使牙齒顏色的穩定性增強，同時在協同作用下·OH濃度更高。上述研究報道認為APPJ技術在表面清潔與美白中具有應用前景。表面清潔主要是依靠APPJ中活性物質與材料（或材料表面）之間的物理化學反應，即APPJ氣液相結合的物化處理模式，亟待更深入地研究。

3 研究展望

大氣壓等離子體射流技術在微生物滅活、表面改性和表面清潔等方面已開展了廣泛的研究和應用。同時，不同氣源組分大氣壓等離子體射流的研究與應用也取得了一些創新性的研究成果。隨著等離子體技術的日益成熟，今后可考慮在以下方面進行深入的研究與探索。

（1）需要對不同氣源的大氣壓等離子體射流的發生機制和影響因素進行深入的研究，并且對不同氣源等離子體成分進行定性或定量分析，并揭示其反應機理，為后續研究提供可靠的理論基礎。

（2）不同氣源組分等離子體射流對處理對象的作用效果不同，優化后續實驗研究的處理工藝參數（驅動電源、電壓、氣源等），得到不同處理對象的最優處理工藝參數。

（3）大氣壓等離子體射流技術以惰性氣體及其混合氣體作為氣源的研究比較成熟，并且利用空氣、氮氣和氧氣作為氣源的研究也已在初步階段。可以在以不同氮氧比的氮氧氣體、空氣或干空氣為載氣的研究方面進行探索，一方面其容易獲得且相對廉價，另一方面以它們為載氣的等離子體射流會產生ROS和RNS等活性物質，對它們在液相環境中激發的物化反應與效應需要更加深入地研究。

[1]Pan J，Sun P，Tian Y，et al. A novel method of tooth whitening using cold plasma microjet driven by direct current in atmospheric-pressure air[J]. IEEE Transactions on Plasma Science，2010，38（11）：3143-3151.

[2]Abdollah S，Anton Y N，Geyter N D，et al. Surface modification of polypropylene with an atmospheric pressure plasma jet sustained in argon and an argon/water vapour mixture[J]. Applied Surface Science，2011，257（20）：8737-8741.

[3]Yuri A，Michail G，Vladimir K，et al. Atmospheric-pressure nonthermal plasma sterilization of microorganisms in liquids and on surfaces[J]. Pure and Applied Chemisity，2008，80（9）：1953-1969.

[4]熊紫蘭，盧新培，鮮于斌，等. 大氣壓低溫等離子體射流及其生物醫學應用[J]. 科技導報，2010，28（15）：97-105.

[5]Kolb J F，Mohamed A H，Price R O，et al. Cold atmospheric pressure air plasma jet for medical applications[J]. Applied Physics Letters，2008，92（24）：1501-1503.

[6]江南，曹則賢. 大氣壓冷等離子體射流研究進展[J]. 物理，2011，40（11）：734-741.

[7]Kolb J F，Frank R R. Cold DC-operated air plasma jet for the inactivation of infectious microorganisms[J]. IEEE Transactions on Plasma Science，2012，40（11）：3007-3026.

[8]Hao X L，Mattson A M，Edelblute C M，et al. Nitric oxide generation with an air operated non-thermal plasma jet and associated microbial inactivation mechanisms[J]. Plasma Processes and Polymers，2014，11（11）：1044-1056.

[9]Mohamed A H，Kolb J F，Schoenbach K H. Low temperature，atmospheric pressure，direct current microplasma jet operated in air，nitrogen and oxygen[J]. The European Physical Journal，2010，60：517-522.

[10]Li J，Sakai N，Watanabe M，et al. Study on plasma agent effect of a direct-current atmospheric pressure oxygen-plasma jet on inactivation of E. coli using bacterial mutants[J]. IEEE Transactions on Plasma Science，2013，41（4）：935-941.

[11]Seo Y S，Mohamed A H，Woo K C，et al. Comparative studies of atmospheric pressure plasma characteristics between He and Ar working gases for sterilization[J]. IEEE Transactions on Plasma Science，2010，38（10）：2954-2962.

[12]劉源，方志，楊靜茹. Ar/H2O大氣壓等離子體射流放電特性[J]. 強激光與粒子束，2013，25（10）：2592-2598.

[13]Nikiforov A Y，Sarani A，Leys C. The influence of water vapor content on electrical and spectral properties of an atmospheric pressure plasma jet[J]. Plasma Sources and Technology，2011，20（1）：15014-15021.

[14]Jin Y，Ren C S，Yang L. Atmospheric pressure plasma jet in Ar and O2/Ar mixture：Properties and high performance for surface cleaning[J]. Plasma Science and Technology，2013，15（12）：1023-1028.

[15]Fang Z，Zhou Y D，Yao Z Q. The influences of water and oxygen contents on length of atmospheric pressure plasma jets in Ar/H2O and Ar/O2mixtures[J]. IEEE Transactions on Plasma Science，2014，42（10）：2618-2619.

[16]Nikiforov A，Li L，Britun N，et al. Influence of air diffusion on the OH radicals and atomic O distribution in an atmospheric Ar (bio) plasma jet[J]. Plasma Sources and Technology，2014，23（1）：1-11.

[17]Yong C H，Won S K，Yoo B H，et al. Atmospheric pressure air-plasma jet evolved from microdischarges：Eradication of E. coli with the jet[J]. Physics of Plasmas，2009，16（12）：123502.

[18]Xian Y B，Wu S Q，Wang Z，et al. Discharge dynamics and modes of an atmospheric pressure non-equilibrium air plasma jet[J]. Plasma Processes and Polymers，2013，10：372-378.

[19]Daeschlein G，Woedtke T V，Kindel E，et al. Antibacterial activity of an atmospheric pressure plasma jet against relevant wound pathogens in vitro on a simulated wound environment[J]. Plasma Processes and Polymers，2010，7：224-230.

[20]Zhang X H，Liu D P，Wang H Z，et al. Highly effective inactivation of Pseudomonas sp. HB1 in water by atmospheric pressure microplasma jet array[J]. Plasma Chemistry Plasma Process，2012，32（5）：949-957.

[21]Laroussi M，Leipold F. Evaluation of the roles of reactive species，heat，and UV radiation in the inactivation of bacterial cells by air plasmas at atmospheric pressure[J]. International Journal of Mass Spectrometry，2004，233：81-86.

[22]Hak J A，Kang K，Nguyen N H，et al. Targeting cancer cells with reactive oxygen and nitrogen species generated by atmospheric pressure air plasma[J]. PLOS，2014，9（1）：1371-1384.

[23]Oh J K，Furuta H，Hatta A，et al. Investigating the effect of additional gases in an atmospheric-pressure helium plasma jet using ambient mass spectrometry[J]. Japanese Journal of Applied Physics，2015，54：01AA03.

[24]楊靜茹，方志，錢晨. 氬氧大氣壓等離子體射流放電特性的研究[J].真空科學與技術學報，2014，34（5）：454-460.

[25]Xiao D Z，Cheng C，Shen J，et al. Characteristics of atmospheric-pressure non-thermal N2and N2/O2gas mixture plasma jet[J]. Journal of Applied Physics，2014，115（3）：1-11.

[26]Huang C，Yu Q，Hsieh F，et al. Bacterial deactivation using a low temperature argon atmospheric plasma brush with oxygen addition[J].Plasma Processes and Polymers，2007，4：77-87.

[27]謝靜，郝小龍，顧雨辰，等. 大氣壓等離子體射流滅菌的研究進展[J]. 安全與環境工程，2013，20（6）：49-53.

[28]Keudell A，Awakowicz P，Benedikt J，et al. Inactivation of bacteria and biomolecules by low-pressure plasma discharges[J]. Plasma Processes and Polymers，2010，7：327-352.

[29]Hong Y F，Kang J G，Lee H Y，et al. Sterilization effect of atmospheric plasma on E. coli and Bacillus subtilis endospores[J]. Letters in Applied Microbiology，2009，48：33-37.

[30]Wu Y，Liang Y D，Wei K，et al. Rapid allergen inactivation using atmospheric pressure cold plasma[J]. Environmental Science and Technology，2014，48：2901-2909.

[31]Liang Y D，Wu Y，Sun K，et al. Rapid inactivation of biological species in the air using atmospheric pressure nonthermal plasma[J]. Environmental Science and Technology，2012，46：3360-3368.

[32]Lu X P，Wu S Q. On the active species concentrations of atmospheric pressure nonequilibrium plasma jets[J]. IEEE Transactions on Plasma Science，2013，41（8）：2313-2326.

[33]鄭超，徐羽貞，黃逸凡，等. 脈沖等離子體射流殺滅表面和水中的細菌[J]. 浙江大學學報：工學版，2014，48（7）：1329-1335.

[34]Li S Z，Lim J. Comparison of sterilizing effect of nonequilibrium atmospheric-pressure He/O2and Ar/O2plasma jets[J]. Plasma Science and Technology，2008，10（1）：61-64.

[35]Zhao S S，Xiong Z L，Mao X，et al. Atmospheric pressure room temperature plasma jets facilitate oxidative and nitrative stress and lead to endoplasmic reticulum stress dependent apoptosis in HepG2 cells[J]. Plasma Lead to Stress-Dependent Apoptosis，2013，8（8）：e73665.

[36]謝靜，郝小龍，朱柏霖. 大氣壓等離子體射流對水中銅綠微囊藻的滅活作用[J]. 環境工程學報，2015，9（4）：1651-1658.

[37]Ku Y B，Yong H K，Young H R，et al. Feeding-gas effects of plasma jets on Escherichia coli in physiological solutions[J]. Plasma Process Polymers，2013，10（3）：235-242.

[38]Lin Y S，Chen Y C，Shie P S. Enhanced lithium electrochromic performance of flexible tungsten oxide films by tantalum addition with an atmospheric pressure plasma jet[J]. Solar Energy Materials & Solar Cells，2014，122（3）：59-69.

[39]Lin Y S，Chen Y C，Tien S W. Effects of oxygen addition on enhancing electrochromic performance of flexible tungsten/tantalum oxide films using an atmospheric pressure plasma jet[J]. Surface & Coatings Technology，2013，221（5）：173-181.

[40]Seo K-S，Cha J-H，Han M-K，et al. Surface treatment of glass and poly（dimethylsiloxane） using atmospheric-pressure plasma jet and analysis of discharge characteristics[J]. Japanese Journal of Applied Physics，2015，54：01AE06.

[41]Cheng C，Zhang L Y，Zhan R J. Surface modification of polymer fibre by the new atmospheric pressure cold plasma jet[J]. Surface & Coatings Technology，2006，200（24）：6659-6665.

[42]Gao Z Q，Sun J，Peng S J，et al. Surface modification of a polyamide 6 film by He/CF4plasma using atmospheric pressure plasma jet[J]. Applied Surface Science，2009，256（15）：1496-1501.

[43]Borcia G，Brown N M，Dixon D，et al. The effect of an air-dielectric barrier discharge on the surface properties and peel strength of medical packaging materials[J]. Surface & Coatings Technology，2004，179（1）：70-71.

[44]Shao X J，Zhang G J，Zhan J Y，et al. Research on surface modification of polytetrafluoroethylene coupled with argon dielectric barrier discharge plasma jet characteristics[J]. IEEE Transactions on Plasma Science，2011，39（11）：3095-3102.

[45]Joo H N，Hong K B，Insup N，et al. Surface modification of polytetrafluoroethylene using atmospheric pressure plasma jet for medical application[J]. Surface & Coatings Technology，2007，201（2）：5097-5101.

[46]Lin Y S，Weng M S，Chung T W，et al. Enhanced surface hardness of flexible polycarbonate substrates using plasma-polymerized organosilicon oxynitride films by air plasma jet under atmospheric pressure[J]. Surface & Coatings Technology，2011，205（14）：3856-3864.

[47]Sun P，Pan J，Tian Y，et al. Tooth whitening with hydrogen peroxide assisted by a direct-current cold atmospheric-pressure air plasma micro jet[J]. IEEE Transactions on Plasma Science，2010，38（8）：1892-1896.

[48]Nam S H，Lee H W，Hong J W，et al. Enhanced long-term color stability of teeth treated with hydrogen peroxide and non-thermal atmospheric pressure plasma jets[J]. Plasma Processes and Polymers，2014，11：1010-1017.

Research advance in composition of gas source in atmospheric-pressure plasma jet

FAN Mingyang，HAO Xiaolong，HAN Xiuru
（School of Environment and Civil Engineering，Jiangnan University，Wuxi 214122，Jiangsu，China）

Atmospheric pressure plasma je（tAPPJ），as a new type of atmospheric pressure cold plasma discharge technology，which can be generated under atmospheric pressure，and close to room temperature with high chemical activity，has become a hot topic in various applications，such as biomedicine，materials chemistry and environmental hygiene. With further application research of atmospheric pressure plasma jet，it is found that composition of gas source of APPJ has a great impact on its applications. Gas source composition can affect its discharge characteristics，emission spectra and chemical characteristics，where various types of chemical active particles in APPJ play an important role in its applications. All these factors can affect the technology cost and process efficiency of APPJ. This paper presents the discharge characteristics，emission spectra and chemical characteristics of atmospheric pressure plasma jet with different compositions of gas source，and its application researches in microbial inactivation，surface modification and cleaning，analyzes and summarizes the influence and effect of gas source composition on APPJ applications，and predicts its research prospects.

atmospheric pressure plasma jet；environment；gas source compositions；radical；discharge characteristics；emission spectra and chemical characteristics；surface；application researches

X 505；Q 68

A

1000-6613（2015）12-4158-07

10.16085/j.issn.1000-6613.2015.12.005

2015-06-22；修改稿日期：2015-09-09。

國家自然科學基金項目（21107034，21376108）。

范明陽（1992—），男，碩士研究生。聯系人：郝小龍，博士，副教授，碩士生導師。E-mail xlhao@jiangnan.edu.cn。