團簇及表面反應動力學研究

摘 要：在許多能源相關的化學過程中，化學反應是在具有催化功能的界面或者團簇分子表面上發生的。要弄清團簇和催化表面的反應機理，在原子分子層次上研究團簇以及表面相關的化學反應過程是非常必要的。該研究目標是建立質譜與紅外光解離光譜以及光電子能譜相結合的實驗研究方法，通過對選質量金屬及金屬氧化物等團簇的氣相反應動力學研究，獲得團簇反應的尺寸效應、價態、幾何和電子結構等對反應活性和機理的影響，闡明團簇反應的機理和規律；發展和利用表面光電子能譜和光電子顯微鏡技術，結合第一性理論計算方法和分子動力學模擬等理論方法，通過對金屬氧化物表面的幾何結構和電子結構以及表面團簇反應的研究，獲得表面反應的機理和動力學。該研究選質量過渡金屬氧化物團簇的光譜和結構研究。利用質譜、紅外光解離光譜等實驗方法獲得選質量團簇的振動光譜等信息，結合理論計算，獲得團簇的結構和成鍵特性。設計并建立基于質譜和紅外光解離光譜聯用技術的選質量團簇與小分子反應的實驗裝置。通過對不同大小的金屬氧化物團簇的研究，獲得團簇尺寸對其結構、穩定性和成鍵特性的影響等。在表面反應動力學實驗研究方面，開展了氧化物/金屬反轉催化體系表面結構及反應的動態研究。

關鍵詞：反應動力學 團簇 表面

Abstract： In many energy related chemical processes， chemical reactions take place on the clusters or surfaces. The researches on the chemical reaction processes of clusters or surface at atomic or molecular levels are very important. The purpose of project is to study the reaction dynamics of clusters and surfaces. The mass spectroscopy combined with infrared photodissociation techniques or photoelectron spectroscopy methods will be used to study the structures and reaction dynamics of transition metal or metal oxides clusters. The effects of size effect， valency， geometry and electronic structures of different clusters on the reaction activities and mechanisms will be studied. The XPS and STM methods， combined with the first-principles calculations and molecular dynamics simulations， will be used to study the surface structures and reactions. This year， we have got some results of the structure and spectrum of clusters， and the equipment used to study the reactions of mass-selected clusters and small molecules has been designed. The surface structures of reversible transition metal oxides/metal catalyst system and its reaction dynamics are studied.

Key Words： Reaction dynamics； Cluster； surface

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