納米氧化鋁摻雜對高速動車組牽引電機絕緣性能的影響

劉 洋， 吳廣寧， 高國強

(西南交通大學 電氣工程學院，四川 成都 610031)

近年來，經(jīng)過引進、吸收以及再創(chuàng)新之后，我國已經(jīng)掌握了制造高速動車組的核心技術(shù)。變頻牽引電機作為高速動車組動力來源，其安全穩(wěn)定運行至關(guān)重要[1-3]。動車組運行時，由于車內(nèi)體積的限制，變頻電機中的工作溫度可以達到200 ℃左右[4-7]，并且變流器輸出的一系列脈沖形式的方波電壓具有陡上升沿、頻率高等特點。這一系列惡劣的運行環(huán)境可能導致變流器中絕緣材料過早老化而失效。

目前，動車組牽引電機電磁線絕緣包含絕緣漆以及以三分之二方式繞包的PI薄膜[8-10]。而相比于純PI薄膜，無機納米粒子摻雜后的PI絕緣性能更加優(yōu)越[11]。與工頻電壓環(huán)境下工作的電機不同，雙極性方波脈沖條件下電機匝間絕緣承受兩倍于電壓峰值的電壓，電子的頻繁入陷使得納米粒子和PI分子相互作用的機理更加復雜。研究表明，PI薄膜在方波老化的過程中，局部放電、高頻脈沖電壓引起的介質(zhì)弛豫損耗以及空間電荷積累導致的局部電場畸變是絕緣失效的主要原因[12]。

本文自制了納米Al2O3含量不同的PI/Al2O3，測試了PI/Al2O3復合材料的介電常數(shù)，并對其進行了表面放電試驗。測試比較了純PI薄膜與PI/Al2O3復合薄膜局部放電參量。利用SEM鏡觀察了局部放電對PI復合材料的侵蝕情況。利用三層模型分析了PI/Al2O3薄膜內(nèi)部電子與納米粒子以及聚合物分子鏈的碰撞機理。

1 實驗系統(tǒng)

1.1 復合薄膜電暈老化試驗系統(tǒng)

針對于牽引電機匝間實際的絕緣結(jié)構(gòu)，本文單獨選取納米粒子摻雜后的絕緣薄膜為研究對象，建立了電暈老化實驗平臺，平臺組成見圖1。

試驗電源為發(fā)出高頻電壓的雙極性電源[13]。其方波占空比為0.5。電源正負端通過保護電阻以及試驗電極與薄膜試樣相連。同時為了得到在電暈老化過程中試驗表面局部放電參數(shù)，利用高頻鐵氧體以及繞制線圈作為傳感器[14]，傳感器套在電源負端的連接線上，試樣產(chǎn)生局部放電時，放電電流通過連接線使傳感器產(chǎn)生的感應磁通將放電信號耦合到繞制線圈。放電信號通過積分電阻被高頻示波器2通道采集，示波器1通道通過高壓探頭連接到電源正極。雙通道采集的數(shù)據(jù)傳輸?shù)接嬎銠C的數(shù)據(jù)庫內(nèi)，方便讀取。

試驗所用電極根據(jù)標準制作。其中柱電極邊緣曲率半徑設計為1 mm，其邊緣與薄膜試樣間的氣隙會在高壓情況下產(chǎn)生發(fā)電，便于模擬實際牽引電機匝間絕緣內(nèi)部氣隙的局部放電侵蝕。柱電極由絕緣板以及螺絲支撐，以便調(diào)節(jié)薄膜試樣與電極的平整接觸。試驗系統(tǒng)也設置了烘箱，烘箱溫度在室溫到300 ℃可調(diào)。

1.2 PI/Al2O3膜制作流程

無機納米粒子與PI有機聚合物屬于不同兩相物質(zhì)。KH560(硅烷偶聯(lián)劑)可以水解使無機納米粒子與PI有機分子鏈之間形成化學鍵，使得復合薄膜的性能更加優(yōu)越。試驗中首先利用KH560處理無機納米粒子表面，使納米粒子與硅烷偶聯(lián)劑上親無機的化學基團連接。處理步驟為：將質(zhì)量為需處理無機納米粒子質(zhì)量的1%偶聯(lián)劑與無機納米粒子在乙醇-水溶液中混合，并將混合溶液加熱至60 ℃進行磁力攪拌，使得反應充分。然后將混合溶液烘干，并將烘干后結(jié)塊的納米粒子研磨充分，以備摻雜使用。由于研磨可能達不到納米尺度級別，所以在實際摻雜納米粒子過程中還需要經(jīng)過超聲使納米粒子進一步分散。

本文制備PI薄膜的方法是利用二氨基二苯醚與均苯四甲酸二酐在極性有機溶劑內(nèi)進行低溫縮聚[15-16]。試劑充分縮聚后會形成聚酰胺酸(PAA)溶液。然后將聚酰胺酸溶液在高溫下進行熱亞胺反應脫環(huán)形成聚酰亞胺基體。

圖2為PI薄膜制作工藝流程。本次制備極性溶劑選取DMAC(二甲基乙酰胺)溶液，且DMAC溶液中混有已經(jīng)改性過并經(jīng)過超聲分散作用的納米Al2O3。為了制得長分子鏈的PAA，使得縮聚反應充分，可將等摩爾量的均苯四甲酸二酐分多次加入溶劑中進行縮聚反應，反應過程中對混合溶液進行至少6 h的機械攪拌；縮聚反應中不能引入水分，相關(guān)試驗器具必須保持干燥潔凈，藥品和試劑盡量避免接觸空氣防止吸濕以及氧化；此外熱亞胺反應過程中進行梯度升溫能使所制得的PI膜有更強的柔韌性。表1為所得PI/Al2O3膜的厚度以及含量參數(shù)。

表1 試樣參數(shù)

樣品編號厚度/umAl2O3%樣品編號厚度/umAl2O3%#a530#b541#c522#d555

2 實驗結(jié)果與分析

2.1 介電常數(shù)的測試

利用LCR測試儀測試計算所制試樣的介電常數(shù)。不同納米粒子含量的PI/Al2O3復合薄膜相對介電常數(shù)頻譜圖見圖3。

由圖3可知，納米Al2O3提高PI/Al2O3復合薄膜的相對介電常數(shù)，并且PI/Al2O3薄膜的相對介電常數(shù)隨著監(jiān)測頻率的增加而減小。固體納米復合材料中介電常數(shù)的來源包括：(1) 固有電矩在外電場作用下跟著電場方向轉(zhuǎn)動形成的轉(zhuǎn)向極化；(2) 納米復合材料中納米粒子在聚合物中所引入的缺陷以及空洞產(chǎn)生的界面極化。

納米粒子添加在PI基體中后，PI分子纏結(jié)在納米粒子周圍，使PI基體轉(zhuǎn)向能力減弱，降低了復合材料的介電常數(shù)[16]。但是，無機Al2O3納米粒子其介電常數(shù)大于由高分子聚合物PI基體，根據(jù)Maxwell-Garnett理論，2種不同介電常數(shù)材料合成的新材料，其介電常數(shù)介于兩者之間。

將試樣放在烘箱中保持不同的溫度值，設定測試頻率為100 Hz,不同納米粒子含量的復合薄膜相對介電常數(shù)溫度譜見圖4。

隨納米Al2O3含量的上升，復合薄膜的相對介電常數(shù)明顯上升。納米粒子的纏結(jié)作用是導致復合薄膜相對介電常數(shù)上升的主要原因。復合薄膜的相對介電常數(shù)隨溫度變化其變化規(guī)律不是很明顯。在100 ℃以下時隨溫度的上升，相對介電常數(shù)有所減少。主要原因是溫度較低時，分子熱運動不是很明顯，且介質(zhì)的松弛時間隨著溫度上升而呈指數(shù)下降，從而導致相對介電常數(shù)下降[17]。溫度達到200～225 ℃時，相對介電常數(shù)跟著溫度升高而上升。主要緣由是分子熱運動加劇，松弛極化作用加強，導致了相對介電常數(shù)上升。

2.2 局部放電特性的研究

在實際測試中與工頻采集局部放電不同的是高頻方波下電源在傳感器中耦合出干擾信號。并且由于傳感器為高磁通線圈，很容易受到周圍無關(guān)信號干擾。所以需要通過濾波以及軟件計算將干擾信號排除。主要方法是利用濾波手段將所采集信號頻段限制在局部放電信號頻段附近(2 GHz)，以便排除大部分干擾信號。其次采用閥值提取設定將不滿足局部放電電壓的干擾信號進一步排除，從而將局部放電信號提取出來。圖5(a)為采集到的原始放電信號，圖5(b)為采用閾值設定以及高頻濾波器去除白噪聲后得到的濾波后信號[14]。

將被測試樣放置在2個電極之間，并保持試樣與電極充分接觸。調(diào)整電源輸出電壓使復合薄膜電場強度為60 kV/mm，試驗溫度為室溫，方波頻率為1 kHz。純PI膜和2% Al2O3納米粒子含量的PI膜局部放電散點圖見圖6。

經(jīng)統(tǒng)計，在相同試驗條件下PI復合薄膜的局部放電次數(shù)隨納米Al2O3含量的升高而減少。在高頻方波作用下，試樣表面的電場變化較快。在一個方波周期內(nèi)，電源電壓極性變化時，試樣表面電荷遷移速度較極性變化速度慢，產(chǎn)生殘余電場。殘余電場E1和方波極性穩(wěn)定后的電源電場E2疊加形成疊加場強E=E1+E2。電場E大于方波穩(wěn)定時候間隙電場E2，見圖7。這也是局部放電主要發(fā)生在場強極性變化時的原因。

納米粒子在復合薄膜內(nèi)分布均勻，并且會在復合薄膜表面析出一些納米粒子。與高聚物純PI相比，無機納米粒子的電導率要高于高聚物[18]。所以導致PI/Al2O3復合薄膜表面電導率大于純PI薄膜。當電源方波電壓極性翻轉(zhuǎn)時，表面電荷消散更快，使得間隙電場會很快降低到Eres，導致間隙被擊穿的次數(shù)降低，從而使得局部放電次數(shù)減少。

2.3 SEM分析

根據(jù)標準制作的電極周圍有一定的曲率，放電區(qū)域位于試驗電極與試樣之間的氣隙。擊穿點發(fā)生在電暈放電較強的電極邊緣。其表面侵蝕SEM見圖8。

可以看出試樣表面出現(xiàn)了許多被電暈侵蝕的坑洞，表面發(fā)生了大分子鏈的斷裂，周圍有少量的納米粒子堆積。對純PI薄膜和納米Al2O3含量為2%PI復合薄膜老化前后表面進行微觀形貌的觀察，見圖9。

圖9可以看出純PI薄膜表面被侵蝕程度遠大于含有納米Al2O3的薄膜。在純PI膜表面，大分子鏈裂解程度嚴重，少部分有機物碳化生成了黑色的物質(zhì)。見圖10，納米粒子均勻分布在PI基體中，并且有一部分分散在試樣表面。

Al2O3納米粒子作為無機粒子，其耐電暈的能力強于高分子聚合物。隨著電暈放電對試樣表面侵蝕，納米粒子能夠堆積在試樣表面并阻止電暈放電對PI基體的進一步侵蝕。同時納米粒子提高了試樣表面電荷遷移率，使得電荷不容易殘留在試樣表面，降低了電荷對于PI基體的破壞。

從納米復合材料微觀結(jié)構(gòu)分析，納米粒子和PI基體作用形成三層結(jié)構(gòu)[19]，這種結(jié)構(gòu)廣泛存在與納米復合材料中，見圖11。最里層為成鍵層，主要包括鍵能較大的離子鍵和氫鍵。其余兩層分別為晶體層和疏松層，鍵能較小，耐電暈能力較差。在電暈放電時候，除了一部分電荷從試樣表面遷移，剩下的電荷會被注入到復合薄膜基體中。電荷注入會不斷遭遇納米復合結(jié)構(gòu)，撞擊大分子鏈。撞擊的能量主要被復合材料最外兩層吸收，而最內(nèi)層破壞程度較小。同時納米復合材料內(nèi)部會有一定的導電通道，一定程度上也防止了復合薄膜被破壞[20]。

3 結(jié)論

本文對自制的PI/Al2O3薄膜進行了介電性能試驗、電暈老化試驗、局部放電參量測試以及先進材料分析測試，得到了如下結(jié)論。

(1) 納米Al2O3的摻入會增加PI薄膜的相對介電常數(shù)。頻譜圖隨著頻率增加復合薄膜的介電常數(shù)降低；溫度譜圖在100 ℃之間介電常數(shù)降低，200～225 ℃間介電常數(shù)增加。納米復合材料的兩相性質(zhì)是影響介電常數(shù)的關(guān)鍵因素。

(2) 納米Al2O3會增加PI薄膜表面電導率，降低了復合薄膜表面的殘余電場，導致局部放電次數(shù)少于純的PI薄膜。

(3) 由老化后的SEM圖可以發(fā)現(xiàn)納米Al2O3會防止電暈對于PI基體的侵蝕。其形成的三層復合結(jié)構(gòu)使得納米復合材料的耐電蝕性能提高。

參考文獻：

[1] WANG Peng, CAVALLINI A, MONTANARI G, et al. Effect of Rise Time on PD Pulse Features under Repetitive Square Wave Voltages[J]. IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 2013, 20(1): 245-254.

[2] KIKUCHI H, HANAWA H. Inverter Surge Resistant Enameled Wire with Nanocomposite Insulating Material[J]. IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 2012, 19(1): 99-106.

[3] GUASTAVINO F, DARDANO A. Life Tests on Twisted Pairs in Presence of Partial Discharges: Influence of the Voltage Waveform[J].IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 2012, 19(1): 45-52.

[4] AHMED T, NISHIDA K, NAKAOKA M. Advanced Control of PWM Converter with Variable-speed Induction Generator[J]. IEEE Transaction on Industrial Application, 2006，42 (4):934-945.

[5] WHEELER J G. Effects of Converter Pulses on the Electrical Insulation in Low and Medium Voltage Motors[J]. IEEE Electrical Insulation Magazine, 2005, 21(2):22-29.

[6] CUI Yi，WU Guangning，CAO Kaijiang，et al．Life Models of Polyimide Film under Combined Thermal and Electrical Stresses used in Inverter-fed Traction Motor[C]//2011 Annual Report Conference on Electrical Insulation and Dielectric Phenomena (CEIDP 2011)．Cancun，Mexico：IEEE,2011：80-83．

[7] KAUFHOLD M, AUINGER H, BERTH M, et al. Electrical Stress and Failure Mechanism of the Winding Insulation in PWM-inverter-fed Low Voltage Induction Motors[J]. IEEE Transaction on Industrial Electronics, 2000,47(2):396-402.

[8] 李敏,張佐光,仲偉虹,等.聚酰亞胺樹脂研究與應用進展[J].復合材料報,2000, 17(4):48-53.

LI Min, ZHANG Zuoguang, ZHONG Weihong, et al. Study and Application Development of Polyimides[J]. Acta Materiae Compositae Sinica, 2000, 17(4): 48-53.

[9] HE J, HORIE K, YOKOTA R. Characterization of Polyimide Gels Crosslinked with Hexamethylene Diisocyanate[J]. Polymer, 2000, 41(13):4793-4802.

[10] LEWIS T J. Nanometric dielectrics[J].IEEE Transactions on Dielectrics & Electrical Insulation, 1994, 1(5):812-825.

[11] 陳季丹,劉子玉.電介質(zhì)物理[M].北京:機械工業(yè)出版社,1982:82-108.

[12] WHEELER J G．Effects of Converter Pulses on the Electrical Insulation in Low and Medium Voltage Motors[J]．IEEE Electrical Insulation Magazine，2005，21(2)：22-29．

[13] 高波，吳廣寧，佟來生，等. 基于連續(xù)高壓脈沖方波的絕緣老化試驗系統(tǒng)[J]. 儀器儀表學報，2008，29(1)：43-48.

GAO Bo, WU Guangning, TONG Laisheng, et al. Novel Insulation Aging Test System Based on Continuous High Voltage Square Pulses for Inverter-fed Traction Motors[J]. Chinese Journal of Scientific Instrument, 2008, 29(1): 43-48.

[14] 王鵬，吳廣寧，羅楊，等. 連續(xù)高壓脈沖方波下局部放電測試系統(tǒng)設計[J]. 高電壓技術(shù)，2012，38(3)：587-593.

WANG Peng, WU Guangning, LUO Yang, et al. Design of Partial Discharge Testing System under Continuous Square Pulse Voltage[J]. High Voltage Engineering,2012, 38(3):587-593.

[15] JIANG X, BIN Y, MATSUO M. Electrical and Mechanical Properties of Polyimide-carbon Nanotubes Composites Fabricated by in Situ Polymerization[J]. Polymer, 2005, 46(18):7 418-7 424.

[16] TAKADA T, HAYASE Y, TANAKA Y, et al. Space Charge Trapping in Electrical Potential Well Caused by Permanent and Induced Dipoles for LDPE/MgO Nanocomposite[J]. IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 2008, 15(1):152-160.

[17] 殷之文. 電介質(zhì)物理學[M]. 北京：科學出版社，2006：556-563.

[18] 羅楊，吳廣寧，王鵬，等．連續(xù)方波脈沖電壓下溫度對聚酰亞胺局部放電特性的影響[J]．中國電機工程學報，2012，32(19)：154-160．

LUO Yang，WU Guangning，WANG Peng，et al．Effect of Temperature on Partial Discharge Properties of Polyimide Film under Continuous Square Impulse Voltage[J]．Proceedings of the CSEE，2012，32(19)：154-160．

[19] TANAKA T，KOZAKO M ，F(xiàn)USE N. Proposal of a Multi-core Model for Polymer Nano composite Dielectrics[J]. IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation，2005，12(4)：669-681.

[20] 羅楊，吳廣寧，王鵬，等．聚合物納米復合電介質(zhì)的界面性能研究進展[J]．高電壓技術(shù)，2012, 38(9):2 455-2 464．

LUO Yang, WU Guangning,WANG Peng, et al. Research Progress on Interface Properties of Polymer Nano dielectrics[J]. High Voltage Engineering, 2012, 38(9):2 455-2 464.