東苕溪水體氮、磷形態分析及其空間差異性

徐兵兵,盧 峰,2,黃清輝,李建華*(.同濟大學環境科學與工程學院,上海 200092；2.上海市政工程設計研究總院(集團)有限公司,上海 200092)

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東苕溪水體氮、磷形態分析及其空間差異性

徐兵兵1,盧 峰1,2,黃清輝1,李建華1*(1.同濟大學環境科學與工程學院,上海 200092；2.上海市政工程設計研究總院(集團)有限公司,上海 200092)

摘要：于2009～2011年在東苕溪開展了4次全流域野外調研,系統分析了東苕溪水體氮、磷形態特征及其空間差異性.東苕溪可分為上游、中-上游、中-下游3個河段,分別具有山溪性河流、城鎮影響河流、平原型河道特征.結果表明,水體中氮以溶解態為主,硝態氮(NO3--N)是溶解態總氮(DTN)的主要形態;顆粒態磷比例略高,溶解態總磷(DTP)的相對貢獻沿程降低.溶解態有機氮(DON)、磷(DOP)分別占DTN和DTP比例的22%、42%,且TN與DON、TP與DOP之間顯著正相關.中-上游河段的氨氮(NH4+-N),DOP和溶解性正磷酸鹽(PO43--P)含量最高且電導率與NH4+-N、DOP之間存在顯著正相關,表明城鎮污、廢水排放影響水體氮、磷含量及形態特征;濁度與各形態磷之間均存在極顯著正相關,河段下游開礦、行船及挖沙引起的礦質顆粒輸入或沉積物再懸浮是磷素的重要來源,但水體中部分溶解態磷吸附在礦質顆粒表面形成膠體物質,導致中-下游河段DTP略有降低.

關鍵詞：東苕溪；有機氮；有機磷；空間差異性

* 責任作者, 教授, leejianhua@tongji.edu.cn

近年來,我國河流氮、磷營養鹽含量有升高趨勢,氮、磷的大量輸入一方面導致河流水華發生,另一方面引起下游受納水體(湖、庫、近海)的富營養化[1].長期以來,國內外學者對水環境中氮、磷的生物地球化學循環及其作用開展了廣泛的研究[2].大量的研究表明,水環境中氮、磷的生物有效性與其形態密切相關[3].由于有機結合態氮、磷一度被認為不能被水域中的生物體直接利用[4],加之測試方法的限制[5],目前的研究工作主要集中于總氮、總磷及無機氮、磷(硝態氮、氨氮和磷酸鹽等).近年來,越來越多的研究表明,有機氮、磷是水域生態系統的重要組分,且具有較高的生物可利用性[6].因此,氮、磷的有機形態受到了更多的關注.

東苕溪是太湖最大的入湖河流,上游具有山溪性河流特征,土地利用類型以林地為主,下游具有平原型河道特征,土地利用類型以農田為主[7].在經濟快速發展的背景下,流域內建設用地大幅增加,林地面積減少[8].快速城市化、過量施用化肥使大量氮、磷排入河流.朱廣偉等[9]研究認為,流域來水輸入對太湖水質的貢獻很大.同時,由于用地類型不同,東苕溪流域上、下游地區氮、磷輸出強度存在差異.關于苕溪流域水體氮、磷營養鹽的研究開展較早[10-12],但缺乏系統性,主要表現在兩個方面:一是多關注于氮、磷的總量或溶解態,關于溶解態或顆粒態相對貢獻的研究較少;二是多關注于氮、磷的無機形態,對于有機態氮、磷的研究較少.本研究選取東苕溪水系作為研究區域,系統分析東苕溪水體氮、磷形態特征,并探討其空間差異性,以期為東苕溪及太湖的富營養化防治提供參考依據.

1　材料與方法

1.1 研究區概況

東苕溪(30°05’～30°57’N,119°28’～120°08’E)是太湖最大入湖水系之一,主流長151.4km,由北、中、南苕溪三條支流構成,主源南苕溪.研究區域自太湖源至入太湖河口,大致覆蓋了東苕溪全河段范圍.上游流經浙西低山丘陵區,河道坡降約為10‰;下游途徑杭嘉湖平原后注入太湖,河道坡降約為0.05‰.流域屬北亞熱帶季風氣候區,氣候溫和,雨量充沛,多年平均氣溫15.8oC,多年平均降雨量約1500mm.降雨年內分配不均,5月中旬至7月中旬為梅雨季,其后至10月中旬為臺風雨季.

1.2 樣品采集與測試

對東苕溪全流域實地考察后,自東苕溪太湖入湖口逆流而上至上游太湖源,于東苕溪干流以及主要支流布設44個采樣點(圖1),各樣點距離河口的長度用Google Earth軟件獲得.分別于2009年10月,2009年11月,2010年5月和2011 年5月進行4次野外調查,共采集水樣176個.現場采用哈希多參數水質分析儀(HACH sensION156)測定水體溫度(T)、pH值、溶解氧(DO)、電導率(EC)等理化指標,用便攜式濁度儀(HACH2100P)測定濁度,用浮游植物葉綠素熒光儀(Phyto-PAM,Walz,Germany)測定葉綠素a(Chl-a)含量.

圖1　東苕溪水系及采樣點布設Fig.1　Sampling sites in East Tiaoxi River system

采樣點由下游至上游分別為:1)E1～E11,東苕溪;2)N1～N12,北苕溪;3)M1～M5,中苕溪; 4)S1～S16,南苕溪采集到的水樣在冷藏條件下運回實驗室,進行氮、磷營養鹽分析測試.原水用于測試總氮(TN)和總磷(TP)濃度.適量原水經0.45μm醋酸纖維濾膜過濾后,濾液用于測定溶解性總氮(DTN)、氨氮(NH4+-N)、硝態氮(NO3--N)、溶解性總磷(DTP)、溶解性正磷酸鹽(PO43--P,也稱為可溶性活性磷,SRP)的濃度.其中,TN、DTN采用堿性過硫酸鉀分光光度法,NO3--N采用紫外吸收法,NH4+-N采用納式試劑分光光度法.TP、DTP、PO43--P采用鉬酸銨分光光度法,其中,TP和DTP需過硫酸鉀消解后再比色.測試方法參考相關國標及《水和廢水監測分析方法(第四版)》[13].調研前在支流南苕溪做預實驗,測定亞硝態氮(NO2--N)含量,其均值為(0.06± 0.09)mg/L,含量較低,且NO2--N不穩定,易轉化為其他形態的氮,故未對其在全流域進行測定.溶解性有機氮(DON)、顆粒態磷(PP)和溶解性有機磷(DOP)濃度采用差減法求得,其中, [DON]= [DTN]-([NH4+-N]+[NO3--N]);[PP]=[TP]-[DTP],[ DOP]=[DTP]-[PO43--P].

1.3 數據處理

數據分析前,利用Z分標準化法(“3δ”法)對數據中的異常值予以剔除.在此基礎上,將水體理化參數標準化,采用歐式距離平方(Squared Euclidean Distance)和離差平方法(Ward’s Methed),將空間上相似的樣點聚為一類.水體理化參數及氮、磷形態的空間差異顯著性檢驗采用單因素方差分析(one-way ANOVA),用Tukey法進行多重比較,顯著性水平為P<0.05.結果用字母標度法表示,即相同字母表示無顯著差異,不同字母表示差異顯著.計算氮、磷形態及理化參數間的Spearman相關系數,顯著性水平為P<0.05.數據處理和統計分析采用SPSS 16.0軟件,繪圖采用Origin 8.5軟件.

圖2　東苕溪采樣點的聚類分析Fig.2　Cluster analysis of sampling sites using Ward’s measure in East Tiaoxi River

2　結果與討論

2.1 東苕溪空間異質性及水體理化參數

選擇標準化后的水體理化參數(pH值、DO、EC、濁度、TN、TP、DOC、Chl-a)為聚類因子,開展了東苕溪空間層次聚類分析,結果見圖2.由圖可知,東苕溪干流各樣點(E1～E11)及北(N1)、中苕溪(M2、M3)匯流處聚為一類,定義為中-下游河段,該河段途徑杭嘉湖平原,依次流經瓶窯鎮、德清市、湖州市等城區后注入太湖,具有平原河道特征,主要土地利用類型為水稻田、菜地等;南苕溪支流錦溪(S6、S7)、靈溪(S4、S5)及余杭段(S1～S3)聚為一類,定義為中-上游河段,錦溪流經玲瓏工業區和臨安城區,靈溪流經板橋鄉,個私經濟活躍,竹材加工企業密布.因此,該河段主要受城鎮影響. 北(N2～N12)、中(M1,M4,M5)、南(S8～S16)苕溪上游聚為一類,定義為上游河段,該河段流經浙西低山丘陵區,具有山溪性河流特征,土地利用類型主要以山林為主,竹林、茶園等較多.雖然在各支流上游有旅游開發,人為干擾相對較小.

表1　東苕溪各河段采樣點的理化性質Table 1　Physico-chemical characteristics of sampling sites in each section of East Tiaoxi River

東苕溪自上游河源至下游河口表現出山溪性河流向平原型河網過渡的特征,沿途受到不同的人類活動的影響,這些影響可以通過水體理化參數來表現.東苕溪水體pH值呈中性偏弱堿性,平均值為7.66(表1);DO含量普遍較高(平均值9.09mg/L),表明水體處于明顯的富氧狀態.TN濃度均值為3.16mg/L,是地表水Ⅴ類水質濃度限值(2mg/L)的1.58倍;TP濃度均值為0.11mg/L,低于地表水Ⅲ類水質濃度限值(0.2mg/L),但已在水華暴發的適宜磷濃度范圍(0.1～0.8mg/L)[9].pH值和DO的變異系數均小于10%,其空間差異性較小.EC和濁度呈現出明顯的空間差異性,其中,EC值中-上游河段(402±90.6μS/cm)顯著高于其他河段(P<0.05),可能與城鎮生活污水、工業廢水排放有關[14].濁度值中-下游河段(212±209NTU)顯著大于其他河段,原因為上游河段各支流底質主要由經風化和沖刷形成的各種粒徑的砂粒、碎石、卵石及巖石等組成,水體透明度高,濁度低;東苕溪干流受行船、沿岸采礦、河道挖沙等影響,水體濁度高.TN、TP、DOC、Chl-a含量表現出相似的空間變化特征,即上游河段<中-上游河段<中-下游河段.上游河段為天目山水系,沿途林地多、城鎮少,人口密度小,水質相對較好;而中游和下游多為城鎮和平原地區,工農業發達,水質較差.

2.2 東苕溪水體氮、磷的空間分布特征

2.2.1 溶解性氮、磷 為了明晰東苕溪水體中溶解性氮、磷的相對重要性,比較溶解性成分在總量中所占的比例(圖3).DTN的平均含量為(2.19±1.01)mg/L,占TN的比例為73%±25%,說明水體中氮素主要以溶解態形式存在,與太湖水體溶解性氮占水體TN的質量分數相當(79%)[9]. DTN濃度值與相對含量均無明顯縱向變化規律.

DTP的平均含量為(34.7±26.1)μg/L,占TP的47%±28%,其濃度沿程基本不變.TP含量總體上呈明顯的縱向分布特征,即自上游河源至下游河口地區呈遞增趨勢.因而,DTP的相對貢獻(DTP/TP)自上游河源至下游河口地區呈遞減趨勢,說明東苕溪向太湖輸入的磷素以顆粒態為主. 2.2.2 形態特征 NO3--N、NH4+-N和DON濃度平均值分別為(1.82±0.83), (0.34±0.29), (0.61± 0.37)mg/L(圖4).各河段占DTN比例較大的溶解態氮形態均為NO3--N,可達65%±13%;DON和NH4+-N占DTN的比例分別為22%±11%和13%±9%.該結果與其受納水體太湖中氮素比例一致[15].氮形態亦呈現出一定的空間特征. NH4+-N濃度及比例在中-上游河段均最大,可能與南苕溪流經臨安市區及余杭鎮,沿途接納了大量的生活污水有關.DON濃度在中-下游河段最大,且與上游河段無顯著差異,但其比例在上游河段最大,可能與流域內化肥施用有關.上游河段雖然人為干擾少,但普遍種植經濟林(如雷竹林、山核桃),集約經營程度高,化肥使用量大.Wu等[16]研究表明,苕溪上游經濟林廣泛施用無機和有機肥料,導致土壤水溶性有機氮濃度比天然林高21倍.

圖3　氮、磷含量隨河口距離的變化Fig.3　Concentration variations of nitrogen and phosphorous along East Tiaoxi river

圖4　東苕溪各河段氮、磷形態及其比例Fig.4　Species and relative abundance of nitrogen and phosphorus in each section of East Tiaoxi River柱狀圖一側字母表示顯著性差異,Tukey檢驗,P<0.05;相同字母表示差異不顯著

PO43--P和DOP濃度均值分別為(18.1±14.6), (10.5±6.06)μg/L,DOP占TDP的比例為42%±25%. PO43--P和DOP濃度呈現出一致的空間變化規律,在中-上游河段最大,中-下游河段略有降低,而顆粒態磷含量在中-下游河段有所上升,由此可以推測降低的原因可能是水體中部分溶解態磷吸附在礦質顆粒表面,形成膠體物質.曹承進等[17]在三峽水庫主要入湖河流磷營養鹽的研究中指出,TDP的比例較小可能是由于發育的水生態系統使得更多的溶解態磷轉化為懸浮態磷造成的.

2.2.3 化學計量比 東苕溪流域DOC:DON的摩爾比為11±8,且存在空間差異(表2).有機物的C:N可以用來示蹤其來源[18].C:N接近于Redfield比值(6.6:1),表明有機質來源于自生源或藻類.相應地,陸源有機質通常含有更高的C:N,介于10到1000范圍內.因此,東苕溪DON和DOP既有外源輸入,又有內源生產.上游河段的有機C:N僅為8±5,因其流經土壤稀少的山區,河水清澈,底質上生長有大量的生物膜,河流中有機物主要是自生的(藻類和水生苔蘚),該結果與Suldalsl?gen河的結果一致[19].

TN:TP和DIN:SRP的物質的量比分別為111±117,360±338.參照Guildford等[20]提出的水中營養物限制判斷標準,東苕溪流域研究期間始終處于磷限制狀態.但也有研究表明[21],當水體DIN:SRP比值高于100:1或低于1:1時,單純用化學計量比預測營養限制并不準確.

表2　東苕溪水體的化學計量比Table 2　Stoichiometric molar ratios of East Tiaoxi river

2.2.4 關于DON和DOP的討論 東苕溪水體中氮形態比例與太湖水體一致,說明入湖河流不僅對太湖水體氮素總量,而且對氮素形態產生重要影響.在未受污染或氮沉降率低的森林流域或山地生態系統[22]中,DON是水體中主要的氮素形態.而且,當氮濃度較低時,DON可作為重要的氮源.然而,受到化肥使用和大氣氮沉降影響的流域,水體中氮素以DIN為主.盡管受人為干擾地區的DON比例相對較低,但其具有更高的生物可利用性,同樣應該引起足夠的重視.研究表明,微生物利用每摩爾的DON生成的產物是DIN的5 倍,且比DIN更有利于微生物的新陳代謝[23-24].張強等[25]對太湖的研究中發現,附著藻類對尿素的吸收速率與NH4+的吸收速率相當,都高于對NO3-的吸收速率,但尿素分子中N的數量是NH4+的2倍.

東苕溪水體DOP占DTP的比例高達42%,為水中重要的磷素形態.水體中DOP的周轉時間快,可作為浮游植物群落利用的磷源參與到磷循環中.胡正峰等[26]在加拿大格蘭德河的研究中發現,水體DOP的周轉時間大約在10～24h內.此外,水體中DOP與DIP之間可以發生轉化.高光等[27]在太湖的研究表明,當水體中生物活性磷缺乏時,一部分有機磷通過酶(例如,堿性磷酸酶)的作用從DOP庫中分解、釋放出DIP,使得水體中的正磷酸鹽得以補充,藻類的生長、繁殖得以持續.因此,水體存在的DOP是藻類等水生生物生長必需磷的重要貯存庫,對藻類的生長具有一定的潛在影響和貢獻.

2.3 東苕溪水體氮、磷營養鹽及環境因子之間的相關性

東苕溪水體TN與TP顯著正相關(r=0.204, P<0.05),該結果與聶澤宇等[7]在苕溪流域的研究結果一致,表明東苕溪流域具備農業面源污染特征,氮、磷的輸入形式及途徑大致相同,農業面源攜帶大量氮、磷進入水體(表3).TN與DON、以及TP與DOP之間存在顯著正相關(r=0.533, P<0.01;r=0.630,P<0.01),表明DON和DOP是東苕溪水體氮、磷的重要存在形態.PP與PO43--P之間存在顯著正相關(r=0.317,P<0.01),表明PP可以成為潛在活性磷,是水中生物可利用磷庫的重要補充.EC與DOP、NH4+-N之間呈顯著正相關(r=258,P<0.05),說明城鎮生活污水、工業廢水排放對水體氮、磷含量及形態有顯著影響.濁度與各形態磷之間均呈極顯著正相關(P<0.01),其中與PP的相關系數最高(r=0.81,P<0.01),表明除城鎮生活污水與工業廢水外,流域礦質顆粒的輸入及沉積物再懸浮是水相中磷素的重要來源.氮、磷營養鹽與Chl-a含量均存在顯著正相關. Chl-a與NH4+-N存在顯著正相關(r=0.449, P< 0.01),而與TN和NO3--N并無顯著相關性,說明藻類對氮源的利用具有選擇性.藻類一般會優先利用水體中的NH4+-N,因為NH4+-N在被同化時不需要降解,而NO3--N需要被還原才能利用[28]. Chl-a與各形態磷均顯著正相關,且Chl-a與TP、PP的相關系數明顯高于與NH4+-N的相關系數,說明磷作為苕溪水域藻類生長的營養限制因子,在藻類生長過程中被優先利用.

表3　東苕溪氮、磷營養鹽與其他理化因子之間的相關系數(n=176)Table 3　Correlation coefficients between nitrogen, phosphorus fractions and physico-chemical properties in East Tiaoxi river(n=176)

2.4 東苕溪水體氮、磷營養鹽控制策略

綜合以上分析,可以發現,東苕溪水體氮、磷各形態的比例與太湖基本一致.因此,降低苕溪流域氮、磷濃度不失為控制太湖富營養化的一條途徑.綜合東苕溪水體氮、磷形態的空間變化及其與環境因子的相關分析,結合聶澤宇等[7]、李偉[10]、王歡等[11]等對苕溪流域的研究及提出的污染防治策略,從空間尺度上提出旨在降低東苕溪水體中氮、磷濃度的水質改善策略:(1)東苕溪流域上游水質較好,但氮含量已然很高,可利用上游林地阻截地表徑流攜帶的氮污染物.(2)在中-上游區域,應重點控制農村生活污水與工業廢水的點、面源排放.(3)在下游區域,應重點恢復以沉水植被為主的生態系統,減少行船、挖沙等活動引起的底泥再懸浮及氮、磷營養鹽釋放.

3　結論

3.1 東苕溪水體中氮主要以溶解態為主, NO3--N為溶解態氮的主要存在形態,磷主要以顆粒態為主.TP濃度及顆粒態磷的相對貢獻自上游河源至下游河口地區呈遞增趨勢.

3.2 DON和DOP是東苕溪水體氮、磷素的重要存在形態,占DTN、DTP的比例分別為22%、42%.東苕溪上游、中-上游、中-下游河段分別具有山溪性溪流、城鎮影響河流、平原型河道特征,影響DON和DOP的賦存特征.在上游河段,內源生產對DON和DOP含量有重要貢獻.此外,上游河段的經濟林以及中下游河段的農田等農業經營活動影響DON含量.

3.3 中-上游河段城鎮生活污水、工業廢水排放對水體氮、磷含量及形態有顯著影響;中-下游河段流域礦質顆粒的輸入及沉積物再懸浮是水相中磷素的重要來源.同時,水體中部分溶解態磷吸附在礦質顆粒表面形成膠體物質會引起中-下游河段溶解態磷含量的下降.

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致謝：感謝桂林理工大學的黃亮亮老師,同濟大學的丁源、蔣科等同學在現場采樣和分析測試中的工作,感謝同濟大學的李寧老師、博士留學生Zebene,中國科學院生態環境研究中心的董慧峪老師對英文摘要及圖、表題目的修改.

Forms of nitrogen and phosphorus and their spatial variability in East Tiaoxi River.

XU Bing-bing1, LU Feng1,2, HUANG Qing-hui1, LI Jian-hua1*(1.College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China；2.Shanghai Municipal Engineering Design Institute (Group) Corporation Limited, Shanghai 200092, China). China Environmental Science, 2016,36(4)：1181～1188

Abstract：From 2009 to 2011, four field surveys were carried out in East Tiaoxi River watershed. The forms of nitrogen and phosphorus and their spatial variability were analyzed. East Tiaoxi River could be divided into three sections, namely upper reach, middle-up reach and middle-lower reach, and characterized by hilly river, river influenced by urban and plain river, respectively. The results showed that dissolved nitrogen was the main nitrogen species in water, and nitrate (NO3--N) was the major form of dissolved total nitrogen (DTN) species. Meanwhile, phosphorus in particulate form was slightly more abundant than that in dissolved form (dissolved total phosphorus (DTP)) in the samples. And the relative partition of DTP to TP decreased along the river flow. The dissolved organic nitrogen (DON) and phosphorus (DOP) accounted for 22% and 42% of DTN and DTP, respectively, with a significant positive correlations as well. The higher ammonia nitrogen (NH4+-N), DOP and orthophosphate (PO43--P) in middle-up reach, accompanied by the positively correlated conductivity with NH4+-N and DOP, indicated that the discharge of urban sewage probably affected the contents and species of nitrogen and phosphorus. The positive correlations between turbidity and all forms of phosphorus revealed that the inputs of mineral particles or sediment resuspensions, which were induced from mining, navigation and digging in lower reach, may be important sources of phosphorus. Finally, the slight reduction of DTP in middle-lower reach was also observed, which was probably induced by adsorption of dissolved phosphorus into the surface of mineral particles.

Key words：East Tiaoxi River；organic nitrogen；organic phosphorus；spatial variability

作者簡介：徐兵兵(1986-),男,內蒙古豐鎮人,博士生,主要從事溶解有機質、河流生態修復方面的研究.發表論文4篇.

基金項目：上海市科委項目(13231203703,13DJ1400104)

收稿日期：2015-09-15

中圖分類號：X522

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)04-1181-08