九龍江近岸表層沉積物重金屬污染評價及來源解析

林承奇,胡恭任,于瑞蓮,楊秋麗,余偉河 (華僑大學環境科學與工程系,福建 廈門 361021)

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九龍江近岸表層沉積物重金屬污染評價及來源解析

林承奇,胡恭任,于瑞蓮*,楊秋麗,余偉河 (華僑大學環境科學與工程系,福建 廈門 361021)

摘要：采用電感耦合等離子體質譜法(ICP-MS)、原子熒光光譜法(AFS)和原子吸收光譜法(AAS)分析測定了九龍江39個近岸表層沉積物中26種重金屬的含量,運用地質累積指數法和潛在生態風險指數法評價重金屬污染特征及潛在生態風險,并運用多元統計方法進行源解析.研究結果表明:各金屬在九龍江不同區域(北溪、西溪和河口)分布存在差異,其中Mn、Zn、Cd、Mo、Sb、Cs、Y、Th和U元素的高含量出現在北溪和西溪, Fe、Ni、Cr、V、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Tl和Ga元素的高含量出現在河口區域.大部分金屬已存在一定程度的富集.地質累積指數法表明Cd的污染程度最高,10.3%的采樣點達嚴重污染.10種重金屬的潛在生態風險程度順序為Cd>Hg>Cu>Pb>Ni>Co>Cr>Mn>Zn>V,Cd和Hg對綜合潛在生態風險的貢獻最大,分別為78.1%和12.1%.多元統計分析結果表明,九龍江近岸表層沉積物中, Fe、Mn、Zn、Pb、Cu、Cr、Cd、Hg、Mo、Sb和Bi元素主要來源于農業生產活動和采礦活動; Ni、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Be、Ga和Tl元素主要來源于化石燃料燃燒釋放; Ba、Y、V、Th、U和Cs元素主要來源于流域花崗巖等巖石風化.

關鍵詞：九龍江；沉積物；重金屬；污染特征；源解析

* 責任作者, 教授, ruiliany@hqu.edu.cn

重金屬可經土壤-地下水、沉積物-水體等多個暴露途徑,對人體健康或生態系統穩定產生直接或間接的危害或風險[1-2].水體沉積物可以作為水環境中有毒重金屬的源和匯[3].外源重金屬進入水體后,僅有極少量以溶解態停留在水體中,絕大部分則被沉積物所吸附和聚集[4],這些重金屬可能因環境條件(物理、化學、生物過程和人類活動等)的變化再次釋放,造成水環境的“二次污染”[5].作為水體重金屬污染物的重要蓄積庫和潛在釋放源,沉積物對水域重金屬污染特征具有指示作用,并可較好反映自然因素與人類活動對水體環境的長期影響[6].研究沉積物中重金屬元素的分布特征并判斷重金屬污染來源,對于流域資源保護及合理利用、重金屬污染防治及區域經濟發展等具有重要意義.

多元統計分析方法(因子分析、聚類分析等)是一種用于確定數據分布中共同模型的有效方法[7],目前已被廣泛應用到重金屬污染溯源上[8].

九龍江是福建省第二大河流,位于東經116°46′55′′～118°02′17′′,北緯24°23′53′′～25°53′38′′之間,地處福建省經濟較發達的東南沿海,流經漳州平原,由發源于龍巖梅花山一帶的北溪及發源于南靖和平和縣西部板寮嶺的西溪兩大支流構成[9].流域面積達14741km2,流經龍巖、漳州、廈門等13個市縣,是龍巖、漳州、廈門三市的飲用水源,同時也是重要的工農業生產水源,九龍江作為重要基礎性資源支撐著福建省西南地區經濟社會系統,其水環境安全對于海峽西岸經濟區的發展意義重大[10].隨著近年來流域工農業生產的發展,九龍江流域已受到一定程度的污染[11],成為人們關注的重點之一.但是,目前對龍江流域重金屬污染的研究主要集中于河口區[10,12-13],對九龍江流域重金屬污染評價及溯源研究還很薄弱.

本文通過測定九龍江北溪和西溪近岸及河口潮間帶共39個表層沉積物中26種重金屬元素(Fe、Mn、Zn、Ni、Pb、Cu、Cr、V、Co、Cd、Hg、Sc、Li、Rb、Sr、Ba、Y、Mo、Sb、Tl、Bi、Th、U、Cs、Be、Ga)含量,運用地質累積指數法和潛在生態風險指數法研究九龍江近岸表層沉積物中重金屬的污染分布、富集特征及潛在生態風險,結合多元統計分析方法判斷重金屬的主要污染來源.以期為九龍江流域水環境安全、重金屬污染防治及流域周邊區域經濟的可持續發展提供一定的科學依據.

1　材料與方法

1.1 樣品的采集及預處理

2012年10～12月,采集了九龍江近岸39個表層沉積物樣品(圖1),其中,九龍江北溪13個樣品(B1～B13)和九龍江西溪4個樣品(X1～X4)為枯水期水位最低時于距離岸邊1m左右采樣;九龍江河口潮間帶22個樣品(H1～H22)為潮水退至最低時采樣.

圖1　表層沉積物采樣點分布Fig.1　Sampling sites of surface sediments

將采集的沉積物樣品裝入干凈的可密封塑料袋中,注明采樣時間、地點和樣品編號等,樣品置于裝有冰塊的保溫箱中運回實驗室,置于冰箱中-20℃條件冷凍保存24h,冷凍后的沉積物樣品置于干凈、通風、陰涼的實驗臺面上自然風干,用干凈的木棒搗碎,去除雜物,于瑪瑙研缽中輕輕研磨,過63μm尼龍篩,篩下樣裝入干凈的可密封塑料袋中保存備用.

1.2 沉積物中金屬含量測定

沉積物中的Hg采用王水水浴消解,用原子熒光光譜法(AFS,AF-640型,北京瑞利公司)測定提取液中Hg含量;沉積物中的Fe和Mn采用HCl+HNO3+HF微波消解,用原子吸收光譜法(AAS,TAS-986型,北京普析通用公司)測定提取液中Fe和Mn含量;沉積物中其它重金屬元素總量分析根據文獻[14]采用HCl+HNO3+ HF+H2O2微波消解,由核工業北京地質研究院分析測試中心用電感耦合等離子體質譜分析儀(ICP-MS, ELEMENT XR 型,德國Finnigan-MAT公司)測定提取液中Zn、Ni、Pb、Cu、Cr、V、Co、Cd、Sc、Li、Rb、Sr、Ba、Y、Mo、Sb、Tl、Bi、Th、U、Cs、Be和Ga 23種金屬含量.

實驗過程中,每批樣品處理時,均隨機抽取一個樣品作3次平行實驗,同時做全程空白并以沉積物成分分析標準物質(GBW07314)做全程質量監控,以保證樣品分析的準確性,Hg測定結果的相對標準偏差(RSD)為2.3%,Fe、Mn測定結果的RSD均小于4.6%,其它各金屬元素測定結果的相對標準偏差(RSD)均小于6.0%,符合測定要求.

1.3 數據處理

用Excel 2010和Origin 8.5對重金屬含量進行數據處理以及作圖;用SPSS 19.0對重金屬含量數據進行Pearson相關性分析和主成分分析.

2　結果與討論

2.1 九龍江近岸表層沉積物重金屬含量與分布特征

表1　九龍江近岸表層沉積物中重金屬含量統計(mg/kg)Table 1　Contents of heavy metals in offshore surface sediment in Jiulong River (mg/kg)

九龍江(北溪、西溪和河口)39個近岸表層沉積物中26種重金屬元素含量統計見表1.表層沉積物中重金屬總平均含量順序為: Fe>Mn>Ba> Zn>Rb>Pb>Cr>Cu>Sr>V>Li>Ga>Y>Ni>Th>Co> Sc>Cs>U>Be>Mo>Bi>Cd>Tl>Sb>Hg.除Fe、V、Mo元素外,其余重金屬的總平均含量均超過福建省土壤元素背景值[15],其中,Cd元素含量達到福建省土壤元素背景值的17.7倍.沉積物中重金屬含量的變異系數可表征重金屬元素在各采樣點含量的差異,其中,Cd、Mn、Pb、Cr、Zn、Bi、Sb、Cu、Mo、Ga、Ni和Li含量的變異系數較大(>0.4),表明這些重金屬元素在各采樣點的差異較大,可能存在點源污染;其余重金屬元素含量的變異系數較小(<0.4),表明其余重金屬在各采樣點差異較小,可能為面源污染[16].對比九龍江北溪、西溪近岸和河口潮間帶表層沉積物中重金屬元素平均含量結果表明,Mn、Zn、Cd、Mo、Sb和Cs元素在各區域含量順序為:北溪>西溪>河口;Pb、Cu、Hg、Ba、Bi和Be元素在各區域含量順序為北溪>河口>西溪;Fe、Ni、Cr、V、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Tl和Ga元素在各區域含量順序為河口>北溪>西溪;Y和Th元素在各區域含量順序為西溪>河口>北溪;U元素在各區域含量順序為西溪>北溪>河口.九龍江特別是北溪區域,大部分重金屬含量最高值均出現在采樣點3#周邊區域,可能是因為3#采樣點位于龍巖市污水處理廠下游3km處,其周邊區域受污水處理廠污染物排放的影響.綜上所述,九龍江近岸表層沉積物中重金屬已存在一定程度的富集,需引起重視.

2.2 九龍江近岸表層沉積物重金屬污染評價

2.2.1 地質累積指數法評價 采用Müller[17]提出的地質累積指數法,以福建省土壤元素背景值作為參比值對九龍江近岸表層沉積物中26種重金屬進行評價,計算結果及Igeo分級標準列于表2.由評價結果可知,Cd和Bi的污染程度最高,需引起重視.Cd的平均Igeo為2.8,10.3%的采樣點為嚴重污染,69.2%的采樣點為中度污染以上;Bi的平均Igeo為1.6,5.1%的采樣點為嚴重污染,66.6%的采樣點為偏中度以上污染;Cu的平均Igeo為1.0,5.1%的采樣點為偏重度污染,48.7%的采樣點為偏中度～中度污染;Mn的平均Igeo為0.7,5.1%的采樣點為偏重度～重度污染,28.3%的采樣點為偏中度以上污染;Pb的平均Igeo為0.6,23.1%的采樣點為偏中度～偏重度污染;Li的平均Igeo為0.6,56.4%的采樣點為偏中度污染;Zn、Ni、Cr、Co、Sr、Y、Sb、Tl、V、Cs、Be和Ga在各采樣點主要為無污染或輕度污染,少數采樣點為偏中度～中度污染;Fe、Mo、Ba和Th在各采樣點基本為無污染,少數采樣點為輕度污染;V、Sc和Rb在所有采樣點均為無污染.根據地質累積指數法評價結果,九龍江近岸表層沉積物中各重金屬的污染程度順序為:Cd>Bi>Cu>Mn>Pb>Li>Sr> Be>Hg>Ni>Co>Zn>Cr>Ga>Tl>Sb>U>Y>Ba>Cs> Sc>Rb>Th>Fe>V>Mo.

對比九龍江北溪、西溪和河口近岸表層沉積物中重金屬元素的平均地質累積指數,Mn、Zn、Cd、Mo、Sb、U和Cs在各區域污染程度為:北溪>西溪>河口;Pb、Hg和Bi在各區域污染程度為:北溪>河口>西溪;Th在各區域污染程度為:河口>西溪>北溪;Fe、Ni、Cu、Cr、V、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Ba、Y、Tl、Be和Ga在各區域污染程度為:河口>北溪>西溪.

2.2.2 潛在生態風險指數評價 九龍江近岸表層沉積物中重金屬的潛在生態風險采用Hakanson[18]于1980年提出的潛在生態風險指數(RI)法進行評價,此方法不僅可以反映沉積物中重金屬的污染程度,還可以反映沉積物中重金屬對環境的潛在生態風險程度.計算方法為:式中:Ci為沉積物中重金屬i的實測值,mg/kg;Cn為沉積物中重金屬i的背景值,mg/kg,本文采用福建省土壤元素背景值;E為沉積物中重金屬i 的潛在生態風險系數;為重金屬i的毒性響應系數,反映重金屬的毒性水平和生物對重金屬污染的敏感程度,本文采用徐爭啟等[19]的推薦值(Mn=Zn=1、Cr=V=2、Ni=Cu=Pb=Co=5、Cd=30、Hg=40);RI為沉積物中多種重金屬元素的綜合生態風險指數.

表2　地質累積指數(Igeo)法評價結果Table 2　Evaluation results of index of geo-accumulation (Igeo)

本研究中重金屬種類與Hakanson[18]的研究有所出入,因此對Hakanson研究中的RI限值進行適當調整,以“低生態風險”對應的RI限值為例:Hakanson研究中有PCB、Hg、Cd、As、Cu、Pb、Cr和Zn共8種污染物,毒性響應系數分別為40、40、30、10、5、5、2、1,毒性響應系數之和為133,對應RI限值為150.本研究中重金屬元素Hg、Cd、Co、Ni、Cu、Pb、V、Cr、Mn、Zn的毒性響應系數分別為40、30、5、5、5、5、2、2、1、1,其毒性響應系數之和為96,則“低生態風險”對應的RI限值調整如下:RI=150× (96/133)≈108.27(取整數110),依此類推,調整后評價標準見表3.

根據式(1)和(2)計算九龍江39個近岸表層沉積物中各重金屬元素的潛在生態風險系數和綜合潛在生態風險指數.分析結果見表3,10種重金屬的平均值順序為Cd>Hg>Cu>Pb>Ni> Co>Cr> Mn>Zn>V.Mn、Zn、Ni、Cr、V、Co這6種重金屬在所有采樣點的值均小于40,為輕度潛在生態風險;Pb和Cu的值范圍分別為4.3～105.7和3.3～83.8,97.4%的采樣點為輕度潛在生態風險,2.6%的采樣點為較高潛在生態風險;Cd的值為74.4～4816.7,全部采樣點均為中等以上潛在生態風險,其中48.7%的采樣點為很高潛在生態風險;Hg的為54.0～139.5,46.2%的采樣點為較高潛在生態風險.10種重金屬的綜合潛在生態風險指數RI為175.0～5158.6,48.7%的采樣點為高潛在生態風險,46.2%的采樣點為較高潛在生態風險.Cd和Hg對綜合潛在生態風險指數的平均貢獻分別為78.1%和12.1%,而其余8種重金屬對綜合潛在生態風險指數的平均貢獻率為9.8%(圖2).可見,九龍江近岸表層沉積物中Cd和Hg的含量雖然較低,但其潛在生態風險程度卻最高,需引起一定的重視.

從地質累積指數法和潛在生態風險指數法的評價結果基本一致,但也存在一定差異,例如,前者得出Hg為輕度污染,后者得出Hg為較高潛在生態風險,這是因為2種方法的側重點有所不同:前者可以給出很直觀的重金屬污染級別,但并未考慮重金屬污染對生物的危害性;而后者則彌補了這方面的不足,體現了重金屬生物毒性和相對貢獻比例.因此,應將兩種評價方法有機結合起來,更全面合理評價重金屬污染水平[20].

表3　九龍江近岸表層沉積物重金屬潛在生態風險評價結果Table 3　Potential ecological risk assessment of heavy metals in offshore surface sediment of Jiulong River

圖2　沉積物中不同重金屬對潛在生態風險指數的貢獻Fig.2　Contribution of different heavy metals to potential ecological risk indices in sediments

2.3 九龍江近岸表層沉積物重金屬來源解析

一定區域內的沉積物重金屬元素含量及其之間的比率相對穩定,當沉積物的來源相同或相似時,其重金屬元素之間具有顯著的相關性,且通過對重金屬元素的相關性分析,可判斷沉積物中重金屬的來源[21].對九龍江近岸表層沉積物中重金屬元素含量進行Pearson相關性分析,Fe、Mn、Zn、Pb、Cu、Cr、Cd、Hg和Mo元素兩兩之間呈顯著性正相關(P<0.01),說明這些元素可能有相似的來源;Ni、Co、Sc、Li和Be元素兩兩之間呈顯著性正相關(P<0.05),說明這些元素可能有相似的來源;U、Th和Y元素兩兩之間呈顯著性正相關(P<0.01),說明這些元素可能有相似的來源.

為了進一步分析九龍江近岸表層沉積物中重金屬的污染來源,采用因子分析方法進行源解析.KMO (Kaiser-Meyer-Olkin)和Bartlett球形度檢驗結果表明,標準化后的重金屬含量數據適宜做因子分析.因子分析結果見表4,4個因子的累計方差貢獻為75.5%,分別可以解釋總方差的27.3%、21.9%、13.4%和9.9%.Fe、Mn、Zn、Pb、Cu、Cr、Cd、Hg、Mo、Sb和Bi在因子1上具有較高的正載荷,這些重金屬元素可能具有相同的來源.其中,Cd、Zn、Pb普遍存在于化肥和農藥中[22],且Cd一般可以作為使用農藥和化肥等農業活動的標志元素[23].Chen等[24]的研究發現,土壤中Cd、Cu和Zn含量與總磷含量呈一定程度的相關性,并認為化肥與農藥的施用是Cd、Cu 和Zn的來源.從各重金屬元素的空間分布上看, Pb、Zn、Cd、Hg等重金屬元素含量的最高值均出現在龍巖市(采樣點B3附近),龍巖市礦產資源多、儲量大,金屬礦種有Fe、Mn、Cu、Pb、Zn 等,采礦業發達[25].研究表明九龍江下游沉積物中鉛部分來源于上游鉛鋅礦[26].因此,可認為因子1代表了農業生產活動和采礦活動的復合污染源.

表4　重金屬來源主成分分析結果Table 4　Results of principal component analysis for heavy metal sources

Ni、Co、Sc、Li、Rb、Sr和Be在因子2上具有較高的正載荷,這些重金屬元素可能具有相同的來源.Ni和Co可能由煤和石油等化石燃料燃燒釋放[27],王文峰等[28]研究表明燃煤釋放產物(底灰、飛灰)中Co、Sc、Rb和Be等元素均比原煤中高.從各種金屬元素的空間分布上看,這些重金屬元素的高含量主要出現在九龍江下游及河口區,該區域工業集中,因此,可認為因子2代表工業活動中燃煤等化石燃料燃燒釋放.Ba、Y、V、Th、U和Cs在因子3上具有較高的正載荷,這些重金屬元素可能具有相同的來源.其中,U和Th主要來源于含U和Th的花崗巖[29],而九龍江流域主要分布中生代巖漿巖,易于產生水土流失的成土母巖以花崗巖為主[25],同時,這些重金屬元素含量與背景值較接近,變異系數較小.因此,可認為因子3代表花崗巖等巖石風化來源.Tl和Ga在因子4上具有較高的正載荷.Ga主要產于釩鈦磁鐵礦、鋁土礦、煤或錫礦中[30],大多數煤中Tl含量為0.01～2mg/kg,但個別高硫煤中Tl有很高的含量,我國地域上Tl的含量差異就可能與煤的開采利用有關[31].劉彥飛等[32]研究表明,哈爾濱大氣中Ga主要來源于煤炭燃燒,Tl也部分來源于煤炭燃燒.本研究中,Ga和Tl同時在因子2上也具有較高的正載荷,而在因子3有較高的負載荷,說明Ga和Tl與因子2的元素有相似的來源,而與因子3的元素來源不同.Ga和Tl的最大因子載荷不在因子2,可能是因為煤炭種類的差異以及煤炭燃燒溫度不同導致Ga的釋放差異.因此,可將因子2和因子4綜合代表化石燃料燃燒來源.

3　結論

3.1 九龍江近岸表層沉積物中重金屬元素已存在一定程度的富集,且各重金屬在不同區域(北溪、西溪和河口)的分布存在差異.

3.2 地質累積指數法結果表明,九龍江近岸表層沉積物中26種重金屬存在不同程度的污染,其中,Cd污染程度最高,10.3%的采樣點為嚴重污染.潛在生態風險指數法結果表明,10種重金屬的潛在生態風險順序為Cd>Hg>Cu>Pb>Ni>Co> Cr>Mn>Zn>V,綜合潛在生態風險主要由Cd和Hg貢獻,平均貢獻分別為75.1%和12.1%.

3.3 多元統計結果表明,九龍江近岸表層沉積物中,Fe、Mn、Zn、Pb、Cu、Cr、Cd、Hg、Mo、Sb和Bi元素主要來源于農業生產活動和采礦活動;Ni、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Be、Ga和Tl元素主要來源于化石燃料燃燒釋放;Ba、Y、V、Th、U和Cs元素主要來源于花崗巖等巖石風化.

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致謝：本研究中九龍江北溪和西溪沉積物樣品由中國科學院城市環境研究所張嫻研究員提供,在此表示衷心的感謝.

Pollution assessment and source analysis of heavy metals in offshore surface sediments from Jiulong River.

LIN Cheng-qi, HU Gong-ren, YU Rui-lian*, YANG Qiu-li, YU Wei-he (Department of Environmental Science and Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China). China Environmental Science, 2016,36(4)：1218～1225

Abstract：Contents of 26 heavy metals in the 39 offshore surface sediments of Jiulong River were determined by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS), atomic fluorescence spectrometry (AFS) and atomic absorption spectrometry (AAS). Geo-accumulation index and potential ecological risk index were applied to evaluate the pollution degree and potential ecological risk of heavy metals, and multivariate statistical methods were applied to speculate the main sources of these heavy metals. The results showed that the distributions of heavy metals were different in three regions of Jiulong River (north creek, western creek and estuary), the high contents of Mn, Zn, Cd, Mo, Sb, Cs, Y, Th and U elements appeared in the north creek and western creek, and the high contents of Fe, Ni, Cr, V, Co, Sc, Li, Rb, Sr, Tl and Ga elements appeared in the estuary. Most of these elements were enriched in the sediments. The results of pollution assessment by geo-accumulation index revealed that the pollution degree of Cd was the highest and at a serious polluted level in 10.3% of the samplings. The assessment results of potential ecological risk indicated that the potential ecological risk of heavy metals showed the order of Cd>Hg>Cu>Pb>Ni>Co>Cr>Mn>Zn>V. Cd and Hg contributed the most to the total potential ecological risk, accounting for 78.1% and 12.1%, respectively. The results of multivariate statistics analysis indicated that the source of Fe, Mn, Zn, Pb, Cu, Cr, Cd, Hg, Mo, Sb and Bi were mainly from agricultural activities and mining activities; the source of Ni, Co, Sc, Li, Rb, Sr, Be, Ga and Tl were mainly from burning fossil fuels; and the source of Ba, Y, V, Th, U and Cs were mainly from the rock weathering of granite.

Key words：Jiulong River；sediments；heavy metal；pollution characteristics；source apportionment

作者簡介：林承奇(1991-),男,福建漳州人,華僑大學碩士研究生,研究方向為環境監測與評價.發表論文2篇.

基金項目：國家自然科學基金項目(21177043,21077036);華僑大學研究生科研創新能力培育計劃資助項目(423)

收稿日期：2015-08-20

中圖分類號：X522

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)04-1218-08