基于灰色系統理論的木醋液對牛糞堆制中重金屬(Cu、Zn)鈍化作用預測模型

周嶺, 李治宇, 石長青, 劉飛, 孫金龍, 秦翠蘭, 王磊元

1. 塔里木大學機械電氣化工程學院, 阿拉爾 843300

2. 新疆維吾爾自治區教育廳現代農業工程重點實驗室, 阿拉爾 843300

3. 塔里木大學動物科學學院, 阿拉爾 843300

4. 塔里木大學南疆農業機械化研究中心, 阿拉爾 843300

基于灰色系統理論的木醋液對牛糞堆制中重金屬(Cu、Zn)鈍化作用預測模型

周嶺1,2, 李治宇1, 石長青3*, 劉飛2, 孫金龍2, 秦翠蘭4, 王磊元4

1. 塔里木大學機械電氣化工程學院, 阿拉爾 843300

2. 新疆維吾爾自治區教育廳現代農業工程重點實驗室, 阿拉爾 843300

3. 塔里木大學動物科學學院, 阿拉爾 843300

4. 塔里木大學南疆農業機械化研究中心, 阿拉爾 843300

為了使畜禽糞便資源化、無害化, 探討鈍化劑對畜禽糞便堆肥過程中重金屬鈍化效果的影響規律。該文利用牛糞進行高溫好氧堆肥, 研究棉稈木醋液對牛糞堆肥發酵中重金屬Cu和Zn形態的影響。由于堆肥過程是多種因素一體的復雜的過程, 因素空間難以窮盡, 運行機制不明確, 又缺乏確定關系的信息, 灰色系統理論描述了系統內部的物理或化學過程的本質, 為解決此類問題提供了新的思路。試驗結果表明： 添加棉稈木醋液對重金屬Cu和Zn的鈍化效果與對照組相比均高度顯著, 對 Cu的鈍化能力依次為 T4＞T3＞T4＞T2＞T1＞CK; 對 Zn的鈍化能力依次為 T4＞T3＞T5＞T2＞T1＞CK; 其中棉稈木醋液添加比例為0.65%時重金屬Cu和Zn鈍化效果最好的, 其值分別為21.72%和33.11%; Cu的灰色預測模型為, 預測模型的精度為Ⅰ級; 而 Zn的灰色預測模型為預測模型的精度為Ⅰ級。

堆肥; 木醋液; GM(1,1); 重金屬; 牛糞

1 前言

近年來, 我國畜牧養殖業進入了規模化、集約化和產業化的發展階段, 導致規模化養殖過程中畜禽糞便污染物的大量排放[1], 加之各種重金屬微量元素廣泛應用于飼料添加劑的生產, 導致大量的銅、鐵、鋅等重金屬伴隨著畜禽糞便排放到環境中。調查表明, 畜禽糞便中重金屬Cu和Zn等元素普遍超過排放標準[2], 造成嚴重的環境污染。堆肥是實現畜禽糞便重金屬鈍化的有效途徑[3], 其主要原理是利用畜禽廢棄物有機物形態變化絡合固定重金屬, 使堆肥物料中重金屬活性被鈍化, 生物有效性降低[4]。不同的鈍化材料均起到了一定的重金屬鈍化作用, 然而仍存在效果不佳, 成本較高等問題;且目前仍未有關于棉桿木醋液對重金屬形態影響的研究。本研究以農業廢棄物棉稈轉化產品作為鈍化劑, 研究其對牛糞堆肥過程中重金屬形態的影響,選取普遍超標的Cu和Zn元素, 研究鈍化添加劑對重金屬的鈍化效果, 同時由于堆肥化過程是一個集物理反應、生化反應、傳熱傳質及時空變換等多種因素一體的復雜的過程, 既含有已知信息, 又含有未知信息, 尤其是堆肥過程中因素空間難以窮盡,運行機制尚不明確, 又缺乏建立確定關系的信息,灰色系統理論及方法為解決此類問題提供了新的思路。灰色系統理論, 記為GM(Grey Model), 是鄧聚龍教授于20世紀80代提出來的[5-8], 目前已廣泛地應用于工業、社會、經濟、能源和石油眾等多領域,成功地解決了生產、生活和科學研究中的大量實際問題。如美國賓州州立SR大學的Forrest, J. 教授做灰色模型的研究、我國徐忠祥教授等完成的新疆塔里木盆地油氣圈閉灰色綜合預測、林昌榮高工完成的南海西部油氣儲量分布灰色預測等, 產生了顯著的社會經濟效益[9-11]。在生物質資源利用領域還未見報道, 所以將灰色系統理論引入到農林廢棄物資源化利用中可為畜禽糞便堆肥化過程中重金屬的鈍化技術研發提供理論依據, 對生態和社會環境的可持續發展具有重要的意義。

2 材料與方法

2.1 試驗材料

試驗中的棉稈木醋液由生物質熱裂解實驗裝置熱解得到, 該裝置功率為12 kw, 一次最大可放4 kg物料, 最高溫度可加熱到 600 ℃。棉稈木醋液的制取是將風干棉稈直接放入熱解裝置內, 每次進料1 kg, 起始溫度20 ℃, 終止溫度500 ℃, 熱解2 h,氣體經冷凝裝置冷凝為液體, 在出口收集到的木醋液為粗木醋液, 經靜置沉淀后, 取上清液體, 即為試驗所用棉稈木醋液, 棉稈木醋液的理化指標, 見表1。

供試的牛糞原料來源于塔里木大學動物科學學院的養牛場, 鋸末來自校外的木材加工廠。將牛糞與鋸末按C/N比30的比例均勻的混合[12]。堆肥原材料的基本理化性狀見表2。

2.2 試驗方案

試驗于塔里木大學動物科學學院養殖基地進行,堆肥試驗共設6個處理。即： 處理1： 牛糞+0.00%木醋液; 處理 2： 牛糞+0.2%木醋液; 處理 3： 牛糞+ 0.35%木醋液; 處理 4： 牛糞+0.5%木醋液; 處理 5：牛糞+0.65%木醋液; 處理6： 牛糞+0.8%木醋液。處理1作為對照組, 分別命名為CK、T1、T2、T3、T4和T5。其中, 木醋液添加量為木醋液與堆肥牛糞鮮重的比值。木醋液用量確定以后, 在添加時需要加 1500 mL的蒸餾水進行稀釋, 同時對照組也加1500 mL的蒸餾水。

表1 木醋液理化性質Tab. 1 The physical and chemical properties of cotton stalk wood vinegar

表2 堆肥物料的基本理化性質Tab. 2 The basic physical and chemical properties of composting materials

2.3 堆制工藝

堆肥試驗采用靜態強制通風+翻堆的方式進行,堆體溫度超過60 ℃時通風30 min, 前4周, 每周翻堆一次, 以后每兩周翻堆一次, 第 5周以后停止翻堆, 直至堆肥結束, 堆肥時長共計63 d。

2.4 堆肥裝置

堆肥裝置系統結構如圖1所示。反應器內部尺寸為0.6 m×0.6 m×0.6 m, 外部尺寸為1 m×1 m×1 m,保溫層材料為聚乙烯泡沫板。在堆體中心距離底部15 cm、30 cm和45 cm處放置溫度傳感器(Pt100電阻); 在距離桶底1 cm出開一個孔, 孔的直徑是2 cm;將直徑2 cm的PVC管插入里面, 同時在桶里面放一個2 cm高的支撐架, 上面放上一個箅子, 同時鋪一層透氣性很好的塑料編制膜, 反應器底部有通風管道, 然后將PVC管接上鼓風機, 對其通風供氧。

2.5 采樣方法

采樣在堆肥前后進行采集(遇到翻堆時, 須在翻堆前采集), 堆體分成上、中和下三層, 取樣時間為早上 11：00, 采取堆體不同層的試樣, 每一層隨機取點采集3個次級樣品, 然后將這3個次級樣品混合成一個待測樣品, 樣品經自然風干, 研磨后, 過 60目篩, 并保存在4 ℃下, 以待被測。溫度： 每天分別于上午11：00, 下午16：00測定堆肥。

圖1 堆肥試驗裝置Fig. 1 Composting experiment device

2.6 測定方法

Cu和Zn總量待測液： 將樣品儲存于聚乙烯瓶中備用, 稱取 0.5 g(精確至 0.0002 g), 然后采用HNO3∶HCl∶HF=1∶1∶2進行微波(濕法)消解[13],經過濾后用去離子水定容。

DTPA提取態Cu和Zn有效態待測液： 將消解后的待測樣品按按固液比(W∶V)1∶5提取劑, 加入0.005 mol·L-1的DTPA(二乙基三胺五乙酸)、0.1 mol·L-1的TEA(三乙醇胺)溶液調整pH至7.30后, 機械振蕩2 h[14,15]。DTPA提取態Cu和Zn分配系數計算公式[3]：

以堆肥過程Cu和Zn分配系數差值的變化情況來衡量堆肥過程對其鈍化效果[16], 分配系數差值即鈍化效果用初始分配系數減去堆肥過程中任一取樣時間樣品的分配系數求得。

Cu和Zn含量測定： 用原子吸收光譜法測重金屬Cu和Zn的總量和DTPA提取態含量。

2.7 灰色預測模型GM(1,1)的基本原理

GM(1,1)模型是GM(1,N)模型中N=1的特例, 是單序列一階線性動態模型, 是適用性廣的灰色預測模型[17]。在處理技術上, 灰色過程是通過對原始數據的整理來找數列的規律, 而其他的一些處理方法則是按統計規律和先驗規律來處理數據。按統計規律和先驗規律處理數據的方法建立在大樣本量的基礎上, 而且要求數據規律是典型的規律, 而對于非典型的規律則難以處理。而灰色過程卻沒有這樣的限制, 并且灰色模型通常只需要 4個以上的數據就可以建模, 而且不必知道原始數據的先驗特征。

2.8 數據處理與分析

灰色系統預測模型建立均采用 MATLAB軟件進行分析。

3 結果與分析

3.1 堆肥過程的溫度變化

堆肥過程中, 溫度控制的目標是極大地使堆肥無害化和穩定化, 其變化反映了堆體內微生物的活性變化, 能很好地反映堆肥過程所達到的狀態[18]。Miller認為堆肥溫度的上升過程是堆肥起始溫度、微生物新陳代謝產熱過程及堆體保溫效應綜合作用的結果, 堆體一般要經歷升溫過程, 高溫持續過程和降溫過程[19]。

由圖2可知, 處理組的溫度整體上高于對照組,添加木醋液后堆體內部溫度在堆肥3 d后就分別上升至 50 ℃以上, 圖中箭頭的地方表示翻堆的時間,且翻堆后, 各處理堆溫均逐漸回升, 主要是由于翻堆, 提高堆體的孔隙度, 疏松堆料, 減少物料結塊,保證充分與氧氣接觸, 改善了堆肥的物理性質。堆體溫度在55 ℃條件下保持3 d以上(或50 ℃以上保持 5—7 d), 是殺滅糞便中的致病菌和寄生蟲卵, 保證堆肥的衛生指標合格和堆肥腐熟的重要條件[20,21]。堆肥結束時, 本試驗中各處理堆體溫度均接近環境溫度, 堆肥均已達到無害化要求。研究結果表明, 添加木醋液能有助于微生物活性的提高, 增加微生物活動, 能促進堆體內好氧堆肥和堆體物料的降解,加快堆肥化進程。

3.2 重金屬鈍化作用灰色預測模型的建立

3.2.1 Cu鈍化作用灰色預測模型的建立

通過棉稈木醋液對牛糞堆肥的處理, 得到相應的棉稈木醋液處理堆肥前后重金屬Cu和Zn的總濃度、DTPA提取態及分配系數的差值, 見表3。

圖2 堆肥溫度變化Fig. 2 The change of compost temperature

表3 牛糞堆肥過程重金屬Cu和Zn的總濃度及DTPA提取態變化Tab. 3 The total concentration and DTPA extractable change of heavy metals Cu and Zn during cow dung compost process

通過以上分析可知, 棉稈木醋液在牛糞堆肥處理過程中對Cu的鈍化效果是顯著的; 由于添加的棉稈木醋液的比例有限, 為了更好地了解分析, 棉桿木醋液的添加比例對堆肥中重金屬的鈍化效果, 通過灰色系統理論對表 3的數據進行灰色預測, 得出了重金屬Cu的預測值和模型檢驗的有關參數, 見表4; 其中經計算得出重金屬Cu的鈍化效果灰色系統預測模型參數為a=-0.1067, u=11.6212, 得到灰色預測的GM(1,1)模型的響應函數模型為

式(1)經變換得到灰色預測模型為

②本文在投稿以后，筆者于2017年11月18日參加“2017《旅游學刊》中國旅游研究年會”時，第一次聆聽了李承哲先生的報告并拜讀了其發表在2017年《旅游學刊》第11期上的文章《DRD4基因多態性與旅游行為關聯性初探》，該文從分子遺傳學的角度，探討了基因與“探求新奇”行為之間的關聯。筆者認為此項微觀和實證層面的研究與本文宏觀層面的論證相輔相成，并為本文論點的證實提供了一個全新的視角和希望。這個視角是筆者以前所沒有想到的。

指標C和P是后驗差檢驗的兩個重要指標, 指標C越小越好, C越小表示S1大且S2越小。S1大表示原始數據方差大, S2小表示殘方差小, 即殘差離散程度小, C小就表明原始數據很離散, 而模型所得計算值與實際值之差并不太離散。指標P越大越好, P越大表明殘差與殘差平均值之差小于給定值0.6745S1的點較多, 即擬合值(或預測值)分布均勻,按 C和P兩個指標, 可綜合評定預測模型的進度,模型的精度由后驗差和小誤差概率共同刻劃, 一般將模型的精度分為四級, 見表5。結合表7來綜合劃分模型預測精度的等級, 結果顯示 q=-0.028＜0.01, C=0.242＜0.35, 表明模型所得預測值與觀測值之差并不太離散, P=1＞0.95表明所有點的殘差與殘差平均值之差均小于給定值 0.6745S1, 綜合衡量該預測模型的等級為Ⅰ級, 即該灰色系統預測模型好, 并繪制相應的灰色預測模型值與觀測值對比圖, 見圖3。

3.2.2 Zn鈍化作用灰色預測模型的建立

同理可得, 重金屬Zn的預測值和模型檢驗的有關參數, 見表4; 計算得出重金屬Zn的鈍化效果灰色預測模型參數為a=-0.1386, u=16.0257, 得到灰色預測的GM(1,1)模型的響應函數模型為

式(3)經變換得到灰色預測模型為

同理, 結合表 5來綜合劃分模型預測精度的等級, 結果顯示q=-0.028＜0.01, C=0.176＜0.35表明模型所得預測值與觀測值之差并不太離散, P=1＞0.95表明所有點的殘差與殘差平均值之差均小于給定值0.6745S1, 綜合衡量該預測模型的等級為Ⅰ級, 即該灰色系統預測模型好, 并繪制相應的灰色預測模型值與觀測值對比圖, 見圖3。

表4 Cu和Zn的鈍化效果觀測值與預測值及有關參數Tab. 4 The observation values, forecast values and the relevant parameters about the passivation effect of heavy Metal Cu and Zn

表5 灰色模型精度檢驗對照表[22]Tab. 5 Gray model accuracy test comparison table

4 討論

重金屬是否能給生態環境和人畜健康帶來危害,關鍵是其生物有效性。一般而言堆肥中重金屬存在的形態可分為水溶態、交換態、有機結合態、碳酸鹽和硫化物結合態及殘渣態等形態存在, 其中前 3種形態的生物有效性較高, 而后 2種形態的生物有效性較低[23-25]。重金屬生物有效性與重金屬的形態有密切關系： 可交換態＞碳酸鹽結合態＞鐵錳氧化態＞有機結合態＞殘渣態[22]。由于重金屬離子的生物有效性的大小即能被植物吸收的重金屬的多少決定著重金屬毒性的, 而植物能夠吸收的重金屬離子一般為水溶態和交換態, 其他形態的重金屬離子則不易被植物吸收[17]。水溶態是重金屬中移動性最強的形態,是植物最易吸收也是對食物鏈污染潛力最大的形態[26]。DTPA提取態的重金屬含量與其生物有效性有很好的相關性, 所以被廣泛應用于重金屬生物有效性。

目前對污泥等固體廢棄物堆肥過程中的重金屬污染狀況比較關注, 許多學者嘗試向污泥堆肥中添加不同的重金屬鈍化劑, 如石灰[27]、沸石[28]、風化煤[16]、粉煤灰[29,30]、膨潤土[31]等, 以減小其生物有效性和環境風險, 并取得了大量卓有成效的研究結果。但對畜禽糞便中重金屬進行鈍化的研究則較少見[32]。蔣強勇等[28]指出向豬糞中添加不同組合的鈍化劑沸石、粉煤灰、磷礦粉、鈣鎂磷肥等進行堆肥, 均能提高對重金屬的鈍化能力。劉浩榮等[33]研究了添加沸石、海泡石和膨潤土對高溫好氧堆肥處理中豬糞重金屬的影響,發現經堆肥處理后, 重金屬生物有效性降低。

已有研究表明, 竹醋液能顯著影響豬糞堆肥中重金屬形態的變化[34]。木醋液具有機酸、醛、酮、醇、酚及其衍生物等多種有機化合物, 因此具有很高的反應活性, 能與環境中的重金屬離子發生絡合等作用, 對重金屬離子的生物活性具有很大影響。不同種類木醋液對不同重金屬有不同程度的影響,最佳鈍化劑料因重金屬種類而異。本研究中, 棉稈木醋液作為添加劑能夠有效地降低重金屬的活性, 能夠使遷移性較強的水溶態含量降低, 抑制生物的有效性, 對重金屬Cu和Zn的鈍化有積極的作用, 其中T4處理對重金屬Cu和Zn的鈍化效果均達到最好,分別為21.72%和33.11%。可能是由于棉稈木醋液含有的多種有機化合物, 對重金屬具有稀釋和中和的效果, 使之轉變成生物有效性更低的各種鹽類化合物, 說明在一定范圍內, 添加比例越大轉換成化合物的重金屬就越多, 生物有效性就越低, 危害就越小。

圖3 重金屬Cu和Zn的預測值與觀測值Fig. 3 The forecast value and observation value of heavy metal Cu and Zn

灰色系統理論建模的主要任務是根據具體灰色系統的行為特征數據, 充分開發并利用不多的數據中的顯信息和隱信息, 尋找因素間或因素本身的數學關系。事實上, 微分方程的系統描述了我們所希望辨識的系統內部的物理或化學過程的本質。試驗結果顯示, 重金屬Cu的灰色預測模型為其模型精度合格; 重金屬Zn的灰色預測模型為其模型精度好。通過灰色預測模型可知, 該模型的適應力強, 模型的預測精度較高, 可以很好地棉稈木醋液對牛糞堆肥中重金屬的鈍化效果。

在實際生產和應用中, 除了考慮處理效果外, 還要考慮鈍化劑的原料來源。由于木醋液是農林剩余物經熱裂解后制得; 從來源上講, 我國農林剩余物十分豐富[35], 這些剩余物為木醋液制取提供了充足的原料,用木醋液作為鈍化劑不僅可以變廢為寶, 還可以循環利用廢棄物資源, 對生態農業可持續發展具有重要的意義。總之, 選擇棉稈木醋液作為鈍化劑是切實可行的; 采用灰色預測模型是合格的, 它有可能成為人們認識客觀系統改造客觀系統的一個新型的理論工具。

5 結論

1) 牛糞堆肥處理時, 棉稈木醋液作為鈍化劑對重金屬Cu和Zn鈍化效果均高度顯著對照組, 其中0.65%的棉稈木醋液添加比例對Cu和Zn的鈍化效果最好, 分別達到21.72%和33.11%。

3) 綜合而言, 可根據牛糞中所含重金屬情況,有針對性的選擇木醋液作為鈍化劑; 灰色系統理論系統描述了我們所希望辨識的系統內部的物理或化學過程的本質, 故將鈍化劑與灰色系統理論結合起來的為重金屬處理技術提供理論依據。

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The passivation effect prediction model of wood vinegar on heavy metals (Cu, Zn) during cow dung compost process based on gray system theory

ZHOU Ling1,2, LI Zhiyu1, SHI Changqing3*, LIU Fei2, SUN Jinlong2, QIN Cuilan4, WANG Leiyuan4

1. College of Mechanic and Electrical Engineering, Tarim University, Alar 843300, China
2. The Key Laboratory of Modern Agricultural Engineering under the Department of Education of Xinjiang Uygur Autonomous Region, Alar 843300, China
3. College of Animal Science, Tarim University, Alar 843300, China
4. Southern Agricultural Mechanization Research Center of Tarim University, Alar 843300, China

In order to make the resource and harmless of animal manure, and to explore the influence rule of passivation effect of heavy metals during cow dung composting, we used cow dung for high temperature aerobic composting to research the effect of cotton stalk wood vinegar on heavy metals Cu and Zn. Because the composting process was one of the complicated processes of many factors,the factors space was hard to end, operation mechanism was not clear, and lack of information to determine the relationship. The grey system theory described the nature of the physical or chemical process within the system, offered a new way to solve such problems. The experimental results showed that cotton stalk wood vinegar added to heavy metals Cu and Zn passivation effect were highly significant as compared with the control group. Passivation ability of Cu was T4＞T3＞T4＞T2＞T1＞CK. Passivation ability of Zn was T4＞T3＞T5＞T2＞T1＞CK. Among them, the best passivation effect of heavy metal Cu and Zn was the cotton wood vinegar adding proportion of 0.65%, the values were 21.72% and 33.11%. Grey prediction model for Cu wasthe precision of the prediction model for Ⅰ level. Grey prediction model for Zn wathe precision of the prediction model for Ⅰ level.

composting; wood vinegar; GM(1,1); heavy metals; cow dung

10.14108/j.cnki.1008-8873.2016.01.023

S216

A

1008-8873(2016)01-147-07

2015-01-20;

2015-05-30

國家自然基金(51266014); 兵團博士資金(2011BB012)資助

周嶺(1972—), 女, 四川人, 博士, 教授, 主要從事生物質資源化利用工程。E-mail： zhoul-007@163.com*通信作者：石長青, 男, 碩士, 副教授, 主要從事動物醫學及畜禽糞便去污處理。E-mail： 1500584958@qq.com

周嶺, 李治宇, 石長青, 等. 基于灰色系統理論的木醋液對牛糞堆制中重金屬(Cu、Zn)鈍化作用預測模型[J]. 生態科學, 2016, 35(1)： 147-153.

ZHOU Ling, LI Zhiyu, SHI Changqing, et al. The passivation effect prediction model of wood vinegar on heavy metals (Cu, Zn) during cow dung compost process based on gray system theory[J]. Ecological Science, 2016, 35(1)： 147-153.