2013～2014年北京大氣重污染特征研究

李令軍,王占山,張大偉,陳 添,姜 磊,李云婷(1.北京市環境保護監測中心,北京 100048；2.大氣顆粒物監測技術北京市重點實驗室,北京 100048；.北京市環境保護局,北京 100048)

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2013～2014年北京大氣重污染特征研究

李令軍1,2*,王占山1,2,張大偉1,2,陳 添3,姜 磊1,2,李云婷1,2(1.北京市環境保護監測中心,北京 100048；2.大氣顆粒物監測技術北京市重點實驗室,北京 100048；3.北京市環境保護局,北京 100048)

摘要：從污染物濃度的時間變化、空間分布以及大氣污染類型等方面,對2013～2014年北京大氣重污染過程進行了分析,并初步探討其影響因素.結果表明:2013～2014年北京共出現大氣重污染105d,重污染頻率為14.4%.其中,首要污染物為P M2.5的天數為103d,首要污染物為PM10和O3各有1d;冬半年重污染天數占全年的76.2%.重污染氣象要素特征主要表現為風速小、濕度高、能見度低.重污染日PM2.5/PM10濃度比值為91.3%,明顯高于全年平均水平,表明重污染時顆粒物以細顆粒物為主.北京大氣重污染區域分布表現為南高北低,平原高、山區低的總體特征,交通站重污染天數普遍高于市區其它站點.北京大氣重污染主要表現為積累型、光化學型、沙塵型以及復合型等類別;其中積累型大氣重污染往往伴有區域污染水平的整體升高,PM2.5組分中NO3-、SO42-、NH4+等水溶性二次離子的濃度增幅最為明顯;O3污染在近兩年有加重的趨勢.

關鍵詞：北京；大氣重污染；污染類型；PM2.5；O3

* 責任作者, 教授級高工, lilj2000@126.com

大氣重污染會損害公共安全、農業生產、大氣能見度和人體健康,甚至影響全球的氣候變化[1].1980年代以來,歐美國家實施了嚴格的大氣污染物排放標準,大氣重污染得到了較好的控制[2].在中國,由于社會經濟的快速發展、能源消耗的不斷攀升,大氣污染問題日益顯現.北京市地處華北平原北緣,西、北方向分別被太行山和燕山所阻斷,特殊的地形組合易于大氣污染物的輻合積累;同時北京城市規模巨大,人口眾多,能源消耗密集,大氣污染排放強度大且相對集中;此外北京市還受南部華北重工業區域污染傳輸的影響.因此,一旦遇到持續性的不利氣象條件,北京空氣質量會很快轉差,甚至出現區域性的持續大氣重污染過程[3-8].

近年來,國內外學者針對北京地區的大氣重污染開展了一系列的研究.任陣海等[9]指出持續的逆溫層和干結的暖空氣蓋是導致華北地區大氣污染的重要原因.王莉莉等[10]對2010年夏末秋初北京一次大氣重污染的研究發現,持續靜穩的天氣形勢和區域污染傳輸是形成此次重污染的主要原因.張小曳等[11]研究發現重污染過程中新粒子形成和老化階段均存在有機氣溶膠的貢獻,與有機物混合后的氣溶膠潮解點提前,吸濕增長因子變小.異常靜穩的天氣形勢和居高不下的大氣顆粒物濃度共同造成了2013年1月6～16日我國中東部大范圍的重污染天氣.An等[12]對2005年4月北京市一次重污染過程的數值模擬顯示區域傳輸對北京PM2.5和PM10的平均貢獻率分別為39%和30%.

2012年環保部發布的新版《環境空氣質量標準》[13]中新增了PM2.5濃度限值和O38h滑動平均濃度限值; 2013年發布的《環境空氣質量評價技術規范(試行)》[14]將空氣質量評價指標由API改為AQI,并增設了PM2.5和O3評價指標.自此,PM2.5成為北京監控的核心大氣污染物, O3也成為北京夏季重要監測的大氣污染物.在新的空氣質量標準和評價體系下,有必要重新審視北京環境空氣質量狀況,客觀評價大氣重污染影響,為污染治理提供新的視角.本研究重點分析2013～2014年北京大氣重污染的分布特征及變化規律,初步探討重污染的影響因素,以期為北京大氣污染防治提供科學依據.

1 研究方法

圖1 北京市空氣質量自動監測網絡Fig.1 Air quality automatic monitoring network in Beijing

常規大氣污染物數據來自北京市空氣質量自動監測網絡(圖1).PM2.5、NO-NO2-NOx、SO2、CO和O3監測儀器分別是美國環保署認證的美國熱電環境儀器公司出產的TEOM1405型微震蕩天平法環境顆粒物監測儀、TE 42I型化學發光法氮氧化物分析儀、TE43I脈沖熒光SO2分析儀、TE 48I紅外相關法CO分析儀、TE 49I紫外光度法O3分析儀(表1),所有儀器全部為自動在線監測系統,每天自動校準1次,每周人工校準1次.氣象數據來自觀象臺國家基本氣象站,包括常規的溫度、濕度、風向風速等項目.PM2.5化學組分在北京市環境保護監測中心七樓采樣,采樣和分析方法見文獻[15].

表1 主要大氣污染物監測儀器及其相關屬性Table 1 Analyzers for trace gas and PM2.5analysis at monitoring sites and their properties

2 結果與討論

2.1 整體特征

按照環境空氣質量評價技術規范,空氣質量指數(AQI)共分6個級別,0～50為一級,51～100為二級,101～150為三級,151～200為四級,201～300為五級,300以上為六級.本研究中重污染專指AQI指數200以上的大氣污染.

從國控站點(即順義、懷柔、萬壽西宮、昌平、東四、天壇、奧體、農展館、古城、官園和萬柳11個監測站) 平均來看,2013～2014年北京共出現五級及以上重污染105d,重污染頻率為14.4%.其中,首要污染物為PM2.5達103d,首要污染物為PM10和O3各有1d.從季節分布看,重污染主要分布在秋冬季,冬半年(本研究指10月～次年3月;與此相對應,夏半年指4月～9月)重污染天數占全年的76.2%,其中以1～2月份最多(圖2).從年度分布看,2013年和2014年重污染分別為58d 和47d, 2014年重污染天數有所減少.大氣重污染往往為持續過程,2013～2014年北京連續3d以上的重污染過程共計14次,其中2014年2月20～26日出現了連續7d的重污染.

大氣重污染發生時北京主要污染物質量濃度均出現明顯升高,其中PM2.5的增幅最明顯.2013～2014年大氣重污染日PM2.5平均質量濃度為日均濃度國家二級標準限值[13]的3.0倍(表2).從氣象條件來說,重污染發生時天氣形勢較為靜穩,氣象監測數據顯示2013年重污染日平均風速僅為1.45m/s,而年平均為1.82m/s.重污染過程中PM2.5濃度迅速升高主要有兩個原因:首先是一次PM2.5的物理積累;其次,更重要的是二次PM2.5的大量化學生成.2013年北京相對濕度年均值為64.2%,而重污染日相對濕度平均達80.3%.較高的相對濕度有利于污染物的二次轉化和吸濕增長,二次PM2.5的生成與大氣濕度呈顯著線性正相關[16-17],華北地區氣溶膠粒子吸濕后粒徑會增大20%～60%[18].PM2.5濃度的增長以及濕度的加大導致能見度明顯下降, 2013年北京觀象臺08:00大氣能見度年均13.4km,而重污染日時平均僅為3.4km.北京大氣重污染主要發生在秋冬季節,其時氣溫低、太陽輻射弱,不利于O3的光化學生成,因此重污染日O3平均濃度反而不高(表2).但在夏季,強烈的光化學反應也會形成以O3為主的大氣重污染,但比例較低,2013～2014年出現全市性的O3重污染僅1次.

圖2 2013～2014年各月份重污染天數Fig.2 Days of heavy air pollution in every month during 2013～2014

北京大氣重污染特征冬夏差異明顯,冬半年重污染過程相對頻繁、污染程度也高于夏半年,2013～2014年重污染PM2.5濃度冬夏比值(指冬半年與夏半年比值,下同)為1.3, NO2和SO2濃度冬夏比值分別為1.7和2.8, NO濃度冬夏比值甚至高達3.7;而O3正相反,重污染日濃度冬夏比值僅為0.3.O3濃度的巨大變化也反映了大氣氧化性的冬夏差異[19],并致使還原性氣體NO濃度冬高夏低特征異常突出.冬半年北京大氣重污染水平整體較高,但主要污染物冬半年重污染日平均濃度與冬半年平均濃度比值跟夏半年重污染日平均濃度與夏半年平均濃度比值差異不大(表2),說明不同季節大氣重污染的積累程度決定于季節的整體污染水平,這又與污染排放和氣象條件的季節差異密切相關.

表2 2013～2014年北京重污染日大氣污染物濃度水平Table 2 Concentrations of air pollutants in heavy air pollution days in Beijing, 2013～2014

表3 2013～2014年北京NO2和O3超標天數統計(d)Table 3 Days of IAQIs ((Individual Air Quality Index) for NO2and O3exceeding the standard value of 100in Beijing, 2013～2014 (d)

大氣重污染時不同污染物積累程度各不相同.從重污染日各污染物的超標(AQI分指數>100)情況看,有如下特點:1)2013～2014年北京SO2的AQI分指數不僅重污染時全部低于100, 2年730d也全部達標,這標志著北京已基本告別煤煙型污染; 2)O3超標時段全部集中在4～9月間,與北京以秋冬季為主的重污染季節分布規律相反.3)重污染發生時,NO2超標比例較高,2013～2014年共計103d的PM2.5重污染日中NO2濃度超標77d; NO2超標時段與O3的超標時段季節分布差異較大,兩者分別集中在冬半年和夏半年(表3).4)重污染日PM2.5/PM10濃度比值高達91.3%,而年均濃度比值為73.9%,表明重污染時顆粒物存在明顯的細化趨勢,以細粒子為主.

2.2 區域分布特征

北京大氣重污染區域分布表現為南高北低,平原高山區低的總體特征.從2013～2014年平均狀況來看,南部的房山和大興PM2.5濃度大都在100μg/m3以上,市區在80～100μg/m3之間,而北部區域(密云、懷柔和延慶等區縣)在60～80μg/m3之間.

重污染頻率空間差異也間接反映了北京大氣污染的區域分布特征,北京大氣重污染頻率存在由北向南增加的分布趨勢(圖3).其中,2013～2014年西南部與河北交界的琉璃河站重污染日最多,達200d,重污染頻率高達27.4%;南部榆垡站和東南部的永樂店站等與河北交界的邊界區域站重污染日都在160d以上;南部區縣城關鎮的良鄉站和黃村站重污染天數也超過150d;市區環境站點重污染天數集中在100～120d之間;市區北部站點重污染天數基本低于100d,密云水庫重污染天數為70d(表4).交通站點重污染天數相對較多,市區的前門、朝陽公園以及萬方亭等交通站重污染天數分別為137、133和145d,普遍高于市區其它站點,說明交通排放對大氣重污染的貢獻不可忽視.

圖3 2013～2014年北京重污染頻率空間分布Fig.3 Spatial distribution of heavy air pollution frequency in Beijing, 2013～2014

表4 2013～2014年北京不同站點重污染統計Table 4 Heavy air pollution days in different sites in Beijing, 2013～2014

2.3 重污染類型

李令軍等[20]曾對2000～2010年北京市大氣重污染進行研究,將其分為靜穩積累型、沙塵型、復合型以及特殊型4個類別.基于新的空氣質量評價標準,本研究梳理了2013～2014年北京所有重污染過程并重新進行了分類匯總,將其分為積累型、O3光化學型、沙塵型以及復合型.

2.3.1 積累型重污染 受較長時間不利氣象條件影響,北京市容易形成持續性的污染積累,往往伴隨著區域性的重污染過程[21-22].北京市大氣重污染形成時,積累速度非常快,空氣質量級別往往2～3d就會由優良等級演變為重污染,甚至直接由優良等級躍至重污染.2013～2014年出現14次由前一天的2級躍至5級重污染.積累型重污染形成時一般是北京南部區域污染物濃度首先升高,市區及北部區域次第升高.

2014年2月20～26日發生了一次典型的持續性重污染過程,期間北京平原區所有監測站先后達到重污染級別.2月19日白天北京受弱偏北風控制,大部分站點污染水平較低,PM2.5濃度都在50μg/m3以下;下午隨著風力減弱,風向轉為偏南風,污染物出現積累并形成區域傳輸,北京東南的永樂店大氣污染水平最先升高,PM2.5濃度迅速由15:00的48μg/m3升至17:00的114μg/m3.20:00左右市區各站點PM2.5濃度也大都升至100μg/m3以上,之后西北部各站點PM2.5濃度也次第升高.20日午后全市平原區各站點PM2.5濃度大都在200μg/m3以上,形成了區域性的持續重污染狀態,最高濃度甚至超過600μg/m3.西部海拔1000m以上的百花山站PM2.5最高濃度也在200μg/m3左右,大氣污染變化趨勢與平原區基本一致,百花山周邊以自然生態環境為主,局地污染排放基本可以忽略,如此高濃度PM2.5說明受到了區域大氣污染混合輸送的影響(圖4).

圖4 2014年2月19～26日北京PM2.5質量濃度逐時變化Fig.4 hourly variations of concentrations of PM2.5during 19～26 February, 2014

持續性區域重污染發生時,大氣污染物混合均勻,濃度水平空間差異明顯減小,北京平原區各站點PM2.5濃度基本處于同一水平.2014年2月20～26日持續重污染期間,平原區大部分站點都形成了持續性的重污染過程,重污染期間北京各站點PM2.5日均濃度大都介于230～300μg/m3,北部區域略低于南部,但差異不明顯.持續性重污染發生時,往往伴隨大范圍的灰霾天氣,在西部太行山和北部燕山的阻擋作用下,大氣污染物得到充分混合積累,北京各區域基本處于同一污染水平.

進一步分析了該過程PM2.5化學組分的變化特征,結果見圖5.重污染過程中NO3-、SO42-、NH4+等水溶性二次離子以及OC的濃度增長迅速,是導致PM2.5濃度迅速增長的主要組分.這些組分濃度快速增長的原因,一方面是在不利的氣象條件下發生物理積累和吸濕增長,另一方面是發生光化學反應的產物,以水溶性二次離子最為顯著.過程中Si、Ca等地殼元素濃度也略有增長,但明顯低于OC和水溶性二次離子.

圖5 2014年2月19～26日PM2.5化學組分變化Fig.5 Chemical compositions of PM2.5aerosol during 19～26 February, 2014

2.3.2 O3光化學型重污染 2012年之前,由于O3未納入監測評價范疇,O3污染沒有引起足夠的重視.近年來,隨著監測工作的逐漸拓展,以高濃度O3為主要特征的光化學污染也日漸顯現.北京各區域均出現過不同程度的O3光化學污染現象,從近兩年變化看,北京市O3污染呈現加重趨勢.北部區域O3重污染頻率較高,植物園站尤其突出,2013年和2014年植物園站分別出現了O3重污染5d和7d,全部集中在5～8月(表6),這可能與植物園的封閉地形和大量的植被VOCs排放有關:植物園三面環山,只有東南朝向市區的方向開口,偏東、偏南氣流非常容易攜帶O3及其前體物在此匯聚;植物園大量的植被排放的天然源VOCs是光化學反應的重要前體物,且其反應活性要高于人為源VOCs[22-23].市區O3重污染相對較少,最多1～2d,其中交通站點未出現O3重污染,交通站點機動車直接排放的NO大量消耗O3,而使其濃度處于較低水平.南部區縣O3重污染略多于市區,也僅出現2～3d.

表5 2013～2014年植物園O3重污染日各污染物AQI指數Table 5 Air pollutants AQI in heavy air pollution days of O3in Zhiwuyuan site, 2013～2014.

圖6 2014年5月30日北京O38h空間分布Fig.6 The spatial distribution of 8-hour moving average O3concentrations on May 30th, 2014

2014年與2013年相比重污染整體情況變化最顯著的在于O3光化學污染顯著加重,特別是在北部區域.2014年各站點O3年均濃度同比顯著升高,密云水庫站年均值由103.8μg/m3增至118.1μg/m3;植物園年均值由97.2μg/m3增至115.5μg/m3;八達嶺由74.9μg/m3增至96.7μg/m3;全市平均則由85.0μg/m3增至96.6μg/m3.

圖7 2014年5月29～31日PM2.5化學組分變化特征Fig.7 Concentration variations of PM2.5chemical compositions during 29～31 May, 2014

O3光化學重污染時,其它主要污染物特別是SO2和NO2濃度較低,與O3的高濃度形成明顯對比(表5).2013～2014年植物園O3重污染日,SO2和NO2空氣質量級別甚至在優良水平,PM2.5的AQI分指數也僅有1d在200以上.2014年5月30日發生了一次全市性的O3重污染過程,O3濃度表現為東南平原低西北山區高的總體分布特征,與積累型重污染時PM2.5濃度南高北低的趨勢正好相反(圖6).5月30日北京PM2.5平均濃度僅為86.5μg/m3,車公莊站PM2.5化學組分具體見圖7.相比于29日,30日的NO3-、SO42-、NH4+等二次離子和OC濃度有比較明顯的增長,表明此時較強的大氣氧化性促進了SOC(二次有機碳)和二次離子的生成,從而促進PM2.5濃度的增長,但地殼類元素濃度變化不大,Ca濃度甚至略有回落.由于O3重污染時多發生在春夏季節,PM2.5濃度達到重污染級別的概率不大.

2.3.3 沙塵型和復合型重污染 受外來沙塵影響,北京市往往形成單一的粗顆粒物污染.沙塵天氣往往伴隨明顯的偏北氣流,在大量輸入粗顆粒物的同時,帶走了城市型的污染排放.2014年4月10日,受外來沙塵影響,北京形成了以PM10為首要污染物的重污染,AQI指數為252, PM2.5的AQI分指數為108,其他污染物AQI分指數全部在100以下.4月9日午后開始北京從西北向東南PM10濃度漸次升高,而PM2.5濃度出現明顯回落(圖8).該過程PM2.5化學組分的變化特征見圖9.與前后時段相比,沙塵發生時PM2.5中OC、NO3-、SO42-、NH4+等濃度均有明顯的下降,而Si等地殼示蹤元素濃度沙塵影響階段維持在較高水平.

圖8 2014年4月9～10日北京市PM10和PM2.5濃度變化Fig.8 Concentration variations of PM10and PM2.5in Beijing during 9～10 April, 2014

此外不同來源的污染疊加形成復合型重污染.如2014年2月13～16日(14日為元宵節),在大氣靜穩的條件下,大量煙花爆竹集中燃放,污染物滯留,疊加常規排放積累,造成連續4d重污染過程.其間PM2.5組分中K、Mg、S、Cl等元素濃度升高最為顯著,主要受煙花爆竹燃放排放影響;區域污染積累致使OC濃度升幅也較大.另外, 2013年2月26～28日出現過連續3d的重污染過程,AQI指數分別為241、241和257.這次過程的前期為區域污染積累造成,后期疊加西北方向浮塵影響,大氣污染進一步加重,呈現復合型污染的特征.

圖9 2014年4月9～11日PM2.5化學組分變化特征Fig.9 Concentration variations of PM2.5chemical compositions during 9～11 April, 2014

3 結論

3.1 全市平均來看,2013～2014年北京市共出現五級及以上重污染105d,重污染頻率為14.4%.其中,首要污染物為PM2.5天數占103d,首要污染物為PM10和O3各有1d.冬半年重污染天數占全年的76.2%.

3.2 重污染日風速低、濕度大,能見度明顯低于年平均水平.主要污染物冬半年重污染日平均濃度與冬半年平均濃度比值,以及夏半年重污染日平均濃度與夏半年平均濃度比值差異不大,說明不同季節大氣重污染的積累程度決定于季節的整體污染平均水平.重污染時顆粒物細顆粒為主.3.3 北京大氣重污染區域分布表現為南高北低,平原高山區低的總體特征.交通站點重污染天數普遍高于市區其它站點,表明交通排放對大氣重污染的貢獻不可忽視.根據對2013～2014年大氣重污染的分析,將北京市重污染分為持續積累型、O3光化學型、沙塵型以及復合型污染.其中持續積累型污染往往伴隨有區域性污染,且過程中NO3-、SO42-、NH4+等二次離子和OC的濃度增幅最為明顯;O3污染近兩年呈加重趨勢.植物園站O3污染較為突出,2013年和2014年分別出現了5d和7d的O3重污染.

3.4 隨著顆粒物重污染的回落,O3型污染越來越突出.

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Analysis of heavy air pollution episodes in Beijing during 2013～2014.

LI Ling-jun1,2*, WANG Zhan-shan1,2, ZHANG Da-wei1,2, CHEN Tian3, JIANG Lei1,2, LI Yun-ting1,2(1.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；2.Beijing Key Laboratory of Airborne Particulate Matter Monitoring Technology, Beijing 100048, China；3.Beijing environmental protection Bureau, Beijing 100048, China).China Environmental Science, 2016,36(1)：27～35

Abstract：The temporal and spatial variations of air pollutant concentrations, and types of pollution were investigated during heavy air pollution episodes occurred in Beijing from 2013 to 2014.The results showed that there were 105heavy pollution days in Beijing during 2013～2014, accounting for 14.4% of the total.And in these heavy air pollution episodes, Beijing suffered the PM2.5, PM10and O3as the primary pollutant for 103 days, 1day and 1day, respectively.The heavy pollution days in the winter half year accounted for 76.2%, and pollution episodes could be characterized by calm wind, high relative humidity and low visibility.For the heavy air pollution days, the concentration ratio of PM2.5to PM10reached to 91.3% which was significantly higher than the annual average level, indicating that PM2.5was dominant.Air pollutant concentrations in the southern region of Beijing were higher than those in the northern parts.Areas with higher air pollutant concentrations were mainly located in the plains, and lower values are located in the mountain regions.Moreover, the frequency of heavy air pollution for traffic monitoring sites was higher than other urban sites in Beijing.The heavy air pollution episodes could be grouped into four typical types, namely the sustained-accumulated, the O3pollution, the sand-dust caused and the combined type.The sustained-accumulated episodes were always accompanied by enhancements of regional air pollution level for the whole city, and by obvious increase of NO3-, SO42-and NH4+concentrations in PM2.5.It is also found that O3pollution became more serious in recent years.

Key words：Beijing；heavy air pollution；types of air pollution；PM2.5；O3

中圖分類號：X51

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)01-0027-09

收稿日期：2015-06-03

基金項目：北京市科技計劃課題(Z131100006113009; Z131100005613046);環保公益性行業科研專項(201409005);國家科技支撐計劃課題(2014BAC23B03);北京市優秀人才培養資助

作者簡介：李令軍(1976-),男,山東莒縣人,教授級高工,碩士,主要從事大氣環境監測與研究.發表論文40余篇.