太湖流域農村黑臭河流表層沉積物營養鹽的污染特征

冀 峰, 王國祥, 韓睿明, 李時銀, 董 彬, 黃亞文

(1.南京師范大學 地理科學學院, 江蘇省地理信息資源開發與利用協同創新中心, 江蘇 南京 210023;2.南京師范大學 環境學院, 江蘇省環境演變與生態建設重點實驗室 江蘇省水土環境生態修復工程實驗室,江蘇 南京 210023; 3.臨沂大學 資源環境學院, 山東 臨沂 276000; 4.河海大學 環境學院, 江蘇 南京 210098)

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太湖流域農村黑臭河流表層沉積物營養鹽的污染特征

冀 峰1, 王國祥2, 韓睿明2, 李時銀2, 董 彬3, 黃亞文4

(1.南京師范大學 地理科學學院, 江蘇省地理信息資源開發與利用協同創新中心, 江蘇 南京 210023;2.南京師范大學 環境學院, 江蘇省環境演變與生態建設重點實驗室 江蘇省水土環境生態修復工程實驗室,江蘇 南京 210023; 3.臨沂大學 資源環境學院, 山東 臨沂 276000; 4.河海大學 環境學院, 江蘇 南京 210098)

摘要：[目的] 分析農村黑臭河道沉積物中營養鹽的空間分布情況和形態構成特征并給予分析與評價,為認識河流污染現狀、黑臭河流治理和太湖富營養化防治提供基礎數據。[方法] 以江蘇省宜興市周鐵鎮掌下浜(北段)為例,沿河流從上游到入河河口共采集了13個沉積物表層樣,分析其總氮(TN)、總磷(TP)、氨氮-N)、硝氮-N)、有機氮(Org-N)、有機碳(TOC)的空間分布特征,并對表層沉積物中碳(C)、氮(N)、磷(P)的組分分布進行耦合分析以及污染狀況評價。[結果] Org-N是河流表層沉積物中氮素的主要成分,平均值為2 193.69 mg/kg,占TN質量分數的90.86%;各采樣點處TN,Org-N,TP和TOC含量從上游到下游總體呈現波動中上升趨勢,最高值分別是最低值的2.98,3.46,6.29和1.59倍-N含量的變化趨勢是緩慢上升而后急速下降,而-N含量呈現出緩慢下降而后急速上升;各采樣點C/N均值為12.07,有機物以外源輸入為主,TOC與TN含量具有極顯著正相關(p<0.01,n=13);C/P均值為2.04,TOC與TP具有顯著正相關(p<0.05,n=13);N/P均值為2.04,TN與TP具有極顯著正相關(p<0.01,n=13),N,P污染具有同源性。[結論] 太湖流域農村黑臭河流沉積物環境狀況屬有機污染,其中氮污染程度屬有機氮污染狀態。

關鍵詞：營養鹽; 污染特征; 表層沉積物; 黑臭河流

文獻參數： 冀峰, 王國祥, 韓睿明, 等.太湖流域農村黑臭河流表層沉積物營養鹽的污染特征[J].水土保持通報，2016,36(3)：81-87.DOI:10.13961/j.cnki.stbctb.2016.03.015

太湖流域是典型的平原水網區，河網密布，隨著經濟發展，人口增多，大量工農業污染物質、生活污水輸入河網，最后致使太湖水質日益惡化[1]，長期以來難以改善。有些河流特別是斷頭浜由于長期受到沿岸農業面源污染、生活污水和人畜廢水的影響，蓄積大量的營養物質，底泥淤積嚴重，有些則形成黑臭河流，而沉積物作為內源污染，構成黑臭河流中重要的部分。沉積物是氮磷等營養物質的重要蓄積庫，它既具有對上覆水環境凈化功能的同時,也在一定程度上發揮著營養源的作用[2]，在生物地球化學循環中有著重要的意義[3]。沉積物既可作為“匯”收集來自上覆水體中沉降、顆粒物、運輸等多種途徑帶來的污染物[4]，也可在特定的環境條件下，沉積物作為“源”可將污染物再次釋放到上覆水體中，從而引起水體二次污染[5]。掌下浜(北段)是太滆南運河下游自然支流之一，位于周鐵鎮西北部，太滆南運河流域東部。太滆南運河流域內人口密度大，生活、工業和農業污染負荷高，其中生活污染源和農業面源占主要部分，導致河流污染日益嚴重，加上河道沉積物中污染物含量高，嚴重影響太湖水質[6]。各種營養物質在物理和生物的作用下沉積到沉積物中，使沉積物成為湖泊生態系統中營養物質的主要沉積庫，構成了湖泊的內源性污染。目前對湖泊、入湖河流、入湖河口、城市內河以及湖泊的外源性污染控制的研究較多，但對作為外源污染的黑臭河流、斷頭浜的沉積物污染狀況研究相對較少。因此，本試驗選取太隔南運河下游入河河流——掌下浜(北段)作為研究區域，分析河道沉積物中營養鹽的空間分布情況、形態構成特征并給予分析與評價，以期為河流外源性污染現狀和治理以及太湖富營養化防治提供基礎數據。

1研究區概況及研究方法

1.1研究區概況

掌下浜(北段)為太滆南運河下游的一條天然支流，全長約3.3 km，水面寬11～50 m，河段主要位于江蘇省宜興市周鐵鎮內，由北向南注入太滆南運河，該河段屬于北亞熱帶南部季風區，四季分明，溫和濕潤，雨量充沛，多年平均降水量1 197 mm，多年平均氣溫15.6 ℃。流域無霜期長，年平均無霜期239 d。冬季多北風，受北方大陸冷空氣侵襲，干燥寒冷；夏季偏南風較多，受海洋季風的影響，炎熱濕潤；春夏之交多“梅雨”，夏末秋初有臺風，常年主導風向為東南風，平均風速3.1 m/s。河流兩岸土地利用類型主要以農業用地和居住用地為主。近年來，由于城鎮農村經濟迅速發展，人口的驟增，大量生活污水、農業退水和牲畜污水由于沒有排水渠道和污水處理系統直接排入河流中，所以河流水網成為流域內生產、生活排污和納污的主要場所，導致河流污染日益嚴重。故主要的污染源來自排污量不斷增長的生活污水和農業退水。

1.2采樣點設置與樣品采集

采樣點的設置結合河流的特點，特別是農村村落分布以及斷頭浜交匯處的分布情況，從上游到入河河口共設13個采樣點。于2014年10月在河道中心位置同一點采用柱狀采樣器(HYDRO-BIOS，德國)采集3次厚5 cm的表層沉積物樣，將沉積物立即裝入聚乙烯自封袋中充分混勻，并同時運用有機玻璃采水器采集相應點位距離水面30 cm深處的河水，一同放入冷藏箱中4 ℃保存，送往實驗室處理，采樣點位置如表1所示。

表1　采樣點位置

1.3監測項目與分析方法

1.4數據分析

試驗所有數據采用Excel 2010進行整理，使用SPSS 18.0和Origin 8.0進行數據分析和相關圖件制作，進行。

每個樣品設置3個平行，最后結果取平均值。使用SNK檢驗進行差異顯著性分析(p<0.05表示差異顯著，p<0.01表示差異極顯著)。

2結果與分析

2.1沉積物中表層營養鹽的空間分布特征

2.1.1總氮(TN)、有機氮(Org-N)和總磷(TP)的空間分布特征表層沉積物中，TN，Org-N和TP含量變化趨勢相同(圖1)，從上游一直到河口總體呈現波動上升趨勢。

注：TN為總氮； TP為總磷； Org-N為有機氮。下同。

經調查，1和4號采樣點處分布有居民聚居區，2和3號采樣點兩岸均為農業用地，1—3，4—5號采樣點處表層沉積物TN，Org-N和TP呈下降趨勢，TN平均降低58.52%和36.60%，Org-N平均降低62.61%和38.13%，TP平均降低73.70%和45.70%，其中，TN，Org-N和TP含量均在3號點處達到最低值，分別為1 096.74，902.19，395.31 mg/kg，可能是生活廢水、人畜糞便尾水、生物殘體等的集中流失有關,加之河流流速緩慢，底泥淤積嚴重，大量的外源營養物質不能夠及時擴散，有的被懸浮物質吸附就直接沉淀下來，還有一部分被浮游植物吸收后，在生長季節可能會被循環利用幾次，但最后也會沉淀下來。而離居民區愈遠的部分，由于河水的混合稀釋作用，水體中的氮、磷的沉積就會愈少[12]，故呈現出下降趨勢；此外，在3號采樣點附近兩岸雖為農業用地，但是附近并沒有出現或設置有生活污水和農業退水的排水口或排水渠。

研究表明，生活廢水、人畜糞便尾水、生物殘體等其中含有大量的氮磷，大量的排放導致水體富營養化，水體中營養鹽濃度與沉積物中的濃度具有互補的關系，當水體中營養鹽濃度高于某一閾值時，水體中營養鹽會向底泥中沉積[13-14]。7—10號采樣點TN，Org-N均表現出下降趨勢，分別降低35.37%和38.02%，其中Org-N含量在7號采樣點處達到最高值，為3 121.77 mg/kg；而TP含量則表現出先上升后下降，變化幅度為862.84～2 487.17 mg/kg，在8號采樣點處的出現最高值，含量為2 487.17 mg/kg，調查發現，7—10號采樣點均分布于居民聚居區，但是由于該段河道已經過生態修復，河面設置有大量的人工浮床，研究表明：水生植物對去除水體氮磷具有一定的吸收作用，水體氮磷逐漸降低，當水體氮磷低于一定閾值時，底泥中所含氮磷釋放于水體中，故沉積物中氮磷含量也呈現降低趨勢[13]。表層沉積物中TN，Org-N含量在5—7和10—12號采樣點處、TP含量在5—8和10—12號采樣點處均呈現出上升趨勢，TN含量平均上升1.30和0.56倍，Org-N含量平均上升1.49和0.51倍，TP含量平均上升2.88和0.70倍，其中，TN含量在12號采樣點處達到最高值，為3 266.18 mg/kg；經現場調查發現，這些采樣點處河流兩岸均為農業用地，以種植水稻為主，農業退水不斷直接排放到河流中，沉積物氮磷含量升高則可能是受到農業面源污染的長期影響所致，有觀測結果表明：蘇南太湖流域稻麥輪作區稻田泡田棄水和地表徑流所損失的氮分別相當于氮肥用量的2.7%和5.7%，加上淋洗損失3.0%，氮素通過水循環損失總計為11.4%，農田土壤磷素流失引起水體污染主要是磷以顆粒的形式在水體中沉積，成為水中磷的潛在補給源[15]。此外，表層沉積物中Org-N含量占TN比例高的原因可能是受到該地區長期以來農業種植強度高和存在不合理施肥等問題，使大量氮素隨農業退水進入河流沉積在沉積物中[16]。

圖2　表層沉積物無機氮含量分布

圖3　表層沉積物中各形態氮素的分布比例

2.1.4總有機碳(TOC)在表層沉積物中的空間分布沉積物中總有機碳(TOC)含量的變化，可反映出沉積物中腐殖質的變化，同時反映出河流的富營養化程度[20]。如圖4所示，河流表層沉積物中TOC含量為20.32～30.44 g/kg，各采樣點均值為27.41 g/kg，其中在3號采樣點處達到最低值，12號采樣點處達到最高值。其中，3，5，9和10號采樣點處沉積物TOC含量較低，主要是由于河流兩岸以農業用地為主，雖然長期受到農業污染，但是由于河流流速緩慢，加之支流河水匯入，水體稀釋作用明顯，受到生活污水的影響較小，排入河水中的廢水攜帶的有機物質大多在直排點處得以大部分沉降，此外，并因沉積物自身的自凈和碳的消耗，故這些采樣點處TOC含量較低[21]。其余的采樣點處表層沉積物中TOC含量較高，均大于25 g/kg，主要是受到生活污水、農業退水等人為因素的長期影響所致。一方面，生活污水、農業退水的直排，使得該河段的水體長期處于富營養化狀態，浮游動物、浮游植物、細菌等大量存在并生長，溶解態的有機碳含量不斷增高；另一方面，排入河流中的廢水除了攜帶營養物質外,同時攜帶大量的有機物質，加之水動力條件較弱，河流水流速度和水流量小，致使沉積物中的細小顆粒物未能被水體攜帶遷移至下游，顆粒態有機碳在此河段沉積物中得以很好地富集[21]。

2.2沉積物中表層營養鹽的耦合分析

2.2.1C/NC/N在一定的程度上可以判斷出營養鹽的類型和主要的物質來源，因此在研究河流生態系統的演變過程中，通過C/N的比值可以用來區分出有機質的來源是外源輸入還是內源產生。一般認為，C/N<10時，以內源有機質為主，C/N為10時，內源與外源有機質達到基本平衡狀態，C/N>10時，以外源性有機質為主[22]。

圖4　表層沉積物TOC含量分布

從圖5a中可以看出，掌下浜(北段)各采樣點表層沉積物中C/N為8.31～18.52，普遍以C/N>10為主，均值為12.07，說明該河流沉積物中有機物的主要來源以外源輸入為主。在1—6號采樣點C/N比值均大于10，并出現在3和5號采樣點處比值大于15，這說明沉積物表層的陸源輸入有機質含量較高，而導致這種現象的產生可能是河流沿岸近年來人類經濟活動干預不斷加大所致[23]。調查發現，3和5號采樣點處分布有居民聚居點，大量的生活污水和人畜廢水直接排入河流，加之河流流速緩慢，兩岸水生植物殘體凋落，有利于有機質沉積于此；7—13號采樣點處，各采樣點均在C/N比值等于10處上下浮動，其中7，9和12號采樣點處C/N比值小于10，其中在9號采樣點處達到最低值，以內源輸入為主，由于此處同樣是居民聚居區，外源輸入量大，底泥淤積嚴重，從圖5中可以看到沉積物中TOC含量較高，但相應點處沉積物中總氮含量也相應的較高，故使C/N比值較小。

此外，對TOC與TN進行相關性分析得出，表層沉積物中TOC與TN含量具有極顯著的正相關關系(p<0.01,n=13),這是由于碳、氮都是生物體的有機組成元素，在生物體內含量較恒定，且具有同源性[22]，其來源均為有機物，同時也說明沉積物中的氮主要以有機氮的形式存在。

2.2.2C/P從圖5b中可以看出，掌下浜(北段)各采樣點表層沉積物中C/P在12.24～51.39變化，均值為25.04。從整體上看，各個采樣點C/P變化幅度不大，只是在3和5號采樣點處比值較高，從TOC含量在各采樣點的變化(圖5)和TP在表層沉積物中的分布(圖1)可以看出，在3和5號采樣點處TP含量較低，而這兩點處TOC含量較高，表明表層沉積物中C的釋放速率比P要慢，導致這兩點處C/P含量較高；同時可以看到各采樣點TOC含量要遠大于TP含量，說明沉積物中的TOC主導著C/P比值在各采樣點處的變化。此外，對TOC與TP進行相關性分析得出，各采樣點處TOC與TP具有顯著正相關關系(p<0.05,n=13)，表明磷主要是由沉積物中有機質的富集造成[24]。

圖5　表層沉積物中C/N，C/P，N/P比值分布

2.2.3N/P沉積物中N和P一般為水中N，P的聚積、沉積及沉積物溶出和釋放兩種動態過程的結果。N/P的比值，在一定程度上可以判斷了湖泊的富營養狀態[22]。從圖5c中可以看出，掌下浜(北段)各采樣點表層沉積物中N/P在1.16～2.77變化，均值為2.04。該河流各采樣點處N/P比值變化幅度較小，只是在3和8號采樣點處出現最高值點和最低值點，由于3號采樣點處沉積物中TN含量較高，TP含量較低，故導致比值較高，同時也說明了農田退水和生活污水的入河量有逐年增加的趨勢[23]。而8號采樣點處正好相反，TN含量較低，TP含量較高，故導致比值較低，其余采樣點處變化幅度較小是由于沉積物中TN和TP含量相差較小。此外，對TN與TP進行相關性分析得出，各采樣點處TN與TP具有極顯著正相關關系(p<0.01,n=13)，由此說明N，P污染具有同源性；同時，表層沉積物中的氮磷比值小于Redfield 比(C∶N∶P=106∶16∶1)[25]，由此說明沉積物中的磷主要是陸源輸入的[23]。

2.3表層沉積物營養鹽污染狀況評價

2.3.1評價方法及標準目前國內外對于河流沉積物環境尚缺乏統一的評價方法和標準，故參照類似湖泊及濕地相關文獻資料，采用有機指數評價方法和有機氮評價方法，對掌下浜(北段)表層沉積物污染狀況進行評價。有機指數通常是被用作衡量水域沉積物環境狀況的指標，同時有機氮通常是被用來衡量湖泊表層沉積物有否遭受氮污染的重要指標[24-26]。

計算方法為：有機指數=有機碳(%)×有機氮(%)。評價標準如表2所示[26]。

表2　沉積物有機指數及有機氮評價標準

2.3.2營養鹽評價結果根據評價方法和標準，可以得出掌下浜(北段)各采樣點表層沉積物污染狀況，評價結果如表3所示。從表3可看出，掌下浜(北段)各采樣點處沉積物有機指數為0.18～0.94，全河平均為0.62，達到Ⅴ級標準，說明掌下浜(北段)水體沉積物環境狀況屬有機污染。其中在2，5和10號采樣點處有機指數達到Ⅲ級標準，屬尚清潔狀態，3號采樣點處達到Ⅱ級標準，屬較清潔狀態。同時，各采樣點處沉積物有機氮的質量分數為0.09%～0.31%，全河平均為0.22%，達到Ⅳ級標準，說明掌下浜(北段)氮污染程度屬有機氮污染。其中只在在3和5號采樣點處有機氮指數達到Ⅲ級標準，屬尚清潔狀態。

3結 論

(2) 對掌下浜(北段)各采樣點表層沉積物C，T，P污染狀況進行分析。各采樣點處C/N普遍以大于10為主，說明河流沉積物有機物以外源輸入為主，TOC與TN含量具有極顯著正相關。C/P均值為2.04，TOC與TP具有顯著正相關，表明磷主要是由沉積物中有機質富集造成且以有機磷的形態為主。N/P均值為2.04，TN與TP具有極顯著正相關，說明N，P 污染具有同源性。

(3) 采用有機指數評價方法和有機氮評價方法，對掌下浜(北段)表層沉積物污染狀況進行評價。得出掌下浜(北段)各采樣點處沉積物有機指數全河平均為0.62，掌下浜(北段)水體沉積物環境狀況屬有機污染。同時，各采樣點處沉積物有機氮指數全河平均為0.22%，氮污染程度屬有機氮污染。

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收稿日期：2015-08-10修回日期：2015-08-26

通訊作者：王國祥(1963—),男(漢族),江蘇省南京市人,博士,教授,主要從事水生態修復研究。E-mail:wangguoxiang@njnu.edu.cn。

文獻標識碼：A

文章編號：1000-288X(2016)03-0081-07

中圖分類號：X524

Nutritional Pollution Characteristics of Surface Sediments from a Rural Malodorous Black River in Taihu Lake Area

JI Feng1, WANG Guoxiang2, HAN Ruiming2, LI Shiyin2, DONG Bin3, HUANG Yawen4

(1.JiangsuCenterforCollaborativeInnovationinGeographicalInformationResourceDevelopmentandApplication,SchoolofGeographicalScience,NanjingNormalUniversity,Nanjing,Jiangsu210023,China; 2.SchoolofEnvironment,NanjingNormalUniversity,JiangsuKeyLaboratoryofEnvironmentalChange&EcologicalConstruction,JiangsuEngineeringLaboratoryofWaterandSoilEco-remediation,Nanjing,Jiangsu210023,China; 3.CollegeofResourceandEnvironment,LinyiUniversity,Linyi,Shandong276000,China; 4.CollegeofEnvironment,HohaiUniversity,Nanjing,Jiangsu210098,China)

Abstract：[Objective] In order to provide fundamental data for a better understanding of the current pollution status and management for the malodorous black rivers, especially to prevent and control the eutrophication of Taihu lake, the spatial distribution and morphological characteristics of sediment nutrient in a rural malodorous black river were analyzed and evaluated. [Methods] Thirteen surface sediment samples along the Northern Branch of Zhangxia Stream in Zhoutie Town of Yixing City, Jiangsu Province were collected from the upstream to the downstream. The spatial distribution of total nitrogen concentration(TN), total phosphorus(TP), ammonia -N), nitrate -N), organic nitrogen(Org-N) and total organic carbon(TOC) were investigated. The component distribution of carbon(C), nitrogen(N), phosphorus(P) in surface sediments were studied by coupling analysis for pollution assessment. [Results] Org-N was the main component of nitrogen in surface sediments with an average concentration of 2 193.69 mg/kg, accounted for 90.86% of TN. Concentrations of TN, Org-N, TP and TOC presented a fluctuant increasing trend from upstream to downstream, and the highest values were 2.98, 3.46, 6.29 and 1.59 folds of the minimum values, respectively. The concentration of -N increased slowly at the initial stage and then decreased rapidly, while the concentration of -N showed an opposite trend. Mean ratio of C/N for the entire stream was 12.07, and the organic matter were mainly sourced from exogenous input. In addition, concentrations of TOC and TN showed an extremely significant positive correlation (p<0.01, n=13). Mean ratio of C/P was 2.04, and concentrations of TOC and TP showed a significant positive correlation (p<0.05, n=13). Mean ratio of N/P was 2.04, and concentrations of TN and TP showed an extremely significant positive correlation (p<0.01, n=13). As a result, the pollution of nitrogen and phosphorus was homogenous. [Conclusion] Organic pollution is the main pollution for rural malodorous black river in the Taihu lake watershed, where the nitrogen pollution is mainly Org-N pollution.

Keywords:nutritional; pollution characteristics; surface sediment; malodorous black river

資助項目：國家水體污染控制與治理科技重大專項(2012ZX07101-008-02); 江蘇省太湖水環境綜合治理科研項目(JSZC-G2014-212); 江蘇省太湖水環境綜合治理科研項目(JSZC-G2015-301)

第一作者：冀峰(1990—),男(漢族),山西省太原市人,碩士研究生,研究方向為水土環境生態修復。E-mail: jifengninu@163.com。