In組分梯度漸變的n-i-p結(jié)構(gòu)InGaN太陽能電池性能研究

魯　麟,李明潮,許福軍,江　明,陳其工

（1.安徽工程大學(xué)電氣工程學(xué)院，安徽蕪湖 241000；2.安徽工程大學(xué)檢測技術(shù)與節(jié)能裝置安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽蕪湖 241000；3.北京大學(xué)物理學(xué)院寬禁帶半導(dǎo)體研究中心，北京 100871）

In組分梯度漸變的n-i-p結(jié)構(gòu)InGaN太陽能電池性能研究

魯麟1,2*,李明潮1,2,許福軍3,江明1,2,陳其工1,2

（1.安徽工程大學(xué)電氣工程學(xué)院，安徽蕪湖 241000；
2.安徽工程大學(xué)檢測技術(shù)與節(jié)能裝置安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽蕪湖 241000；3.北京大學(xué)物理學(xué)院寬禁帶半導(dǎo)體研究中心，北京 100871）

為了優(yōu)化InGaN太陽能電池結(jié)構(gòu)并有效地指導(dǎo)實(shí)際電池的制備，研究了n-i-p（p層在下）In組分梯度漸變結(jié)構(gòu)的InGaN太陽能電池的性能特征。通過APSYS軟件模擬計(jì)算，對比采用p-i-n漸變結(jié)構(gòu)（p層在上）和n-i-p漸變結(jié)構(gòu)（p層在下）的InGaN太陽能電池的器件性能。結(jié)果表明，采用n-i-p漸變結(jié)構(gòu)的InGaN電池，i-InGaN層在低In組分下沒有明顯的優(yōu)勢，而在高In組分下的器件性能較好。在In組分為0.62時，轉(zhuǎn)換效率最高達(dá)到8.48%。分析表明，p層在下的n-i-p漸變結(jié)構(gòu)使得InGaN電池的極化電場與耗盡區(qū)的內(nèi)建電場方向一致，有利于載流子的輸運(yùn)。采用n-i-p漸變結(jié)構(gòu)有利于制備高性能的InGaN太陽能電池。

InGaN；太陽能電池；n-i-p結(jié)構(gòu)

1 引 言

Ⅲ族氮化物半導(dǎo)體具有十分優(yōu)異的光電性能，被譽(yù)為第三代半導(dǎo)體的典型代表。作為氮化物中最為重要的三元合金之一，InxGa1-xN是直接帶隙半導(dǎo)體，能通過改變In組分實(shí)現(xiàn)帶隙寬度從0.63 eV（InN）到3.4 eV（GaN）之間連續(xù)可調(diào)，其光譜吸收范圍從紅外波段1 770 nm到紫外波段365 nm，基本覆蓋整個太陽光譜。此外，InGaN還具有較高的載流子遷移率、優(yōu)異的抗輻射特性和熱穩(wěn)定性［1］，具有高達(dá)105cm-1的吸收系數(shù)［2］。這些優(yōu)異的特性使得InGaN成為太陽能電池的理想材料之一。

在實(shí)際的器件結(jié)構(gòu)外延制備中，Ⅲ族氮化物面臨著很多問題和挑戰(zhàn)。雖然提高In組分能夠降低InGaN帶隙寬度，提高在長波段的吸收效率，但是高In組分InGaN材料在MBE和MOCVD生長過程中都能觀察到相分離現(xiàn)象［3-4］，在材料中引入大量缺陷，導(dǎo)致InGaN合金晶體質(zhì)量較差。此外，在藍(lán)寶石［0001］方向生長的InGaN/ GaN結(jié)構(gòu)具有很強(qiáng)的自發(fā)極化和壓電極化，并且隨著In組分的增加，會導(dǎo)致極化效應(yīng)的加劇。由于這些因素，目前國內(nèi)外已經(jīng)報道的各種InGaN電池的轉(zhuǎn)換效率并不理想，普遍在1%～3%左右［5-8］，距離應(yīng)用相差甚遠(yuǎn)。Cai等對比研究了具有相同耗盡區(qū)寬度p-i-n型同質(zhì)結(jié)和異質(zhì)結(jié)太陽能電池特性，發(fā)現(xiàn)異質(zhì)結(jié)電池性能相比同質(zhì)結(jié)性能較好［9］。而Wierer等則認(rèn)為采用InGaN/GaN異質(zhì)結(jié)，會在接觸面增加壓電極化和非輻射復(fù)合中心，而InGaN同質(zhì)結(jié)的p-i-n結(jié)構(gòu)能減少壓電極化和非輻射復(fù)合中心，延長載流子壽命，提高短路電流［10］。通過增加在低In組分下耗盡區(qū)兩端的摻雜濃度［11］和在p區(qū)、n區(qū)分別插入組分漸變層［12］等方式能有效減少極化效應(yīng)對InGaN電池性能的負(fù)面影響。Connelly等則通過泵浦探測技術(shù)和太赫茲時域光譜儀觀察發(fā)現(xiàn)，采用p層在下的n-i-p結(jié)構(gòu)的In0.3Ga0.7N電池的極化效應(yīng)確實(shí)有助于增強(qiáng)載流子輸運(yùn)［13］。基于以上的研究現(xiàn)狀，本文對比研究了p-i-n和n-i-p構(gòu)型基礎(chǔ)上的漸變結(jié)構(gòu)InGaN/GaN異質(zhì)結(jié)電池，比較了兩者性能的差異，分析了極化效應(yīng)對電池性能的影響。

本文通過Crosslight公司的APSYS軟件分別建立p-i-n（p層在上）漸變結(jié)構(gòu)和n-i-p（p層在下）漸變結(jié)構(gòu)的InGaN/GaN異質(zhì)結(jié)模型進(jìn)行模擬和計(jì)算。APSYS內(nèi)置許多模型，如漂移-擴(kuò)散模型、非局域隧穿模型、異質(zhì)結(jié)模型、多層光學(xué)模型、光線追蹤模型等，能對半導(dǎo)體器件中的物理過程進(jìn)行準(zhǔn)確描述。本研究主要是采用APSYS二維有限元方法對半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)模型和多層光學(xué)模型進(jìn)行數(shù)值分析，基于載流子的漂移-擴(kuò)散模型，運(yùn)用牛頓迭代法自洽求解泊松方程和電子、空穴的連續(xù)性方程，對載流子的輸運(yùn)行為進(jìn)行數(shù)值精確求解，能夠獲得InGaN太陽能電池結(jié)構(gòu)的各種性質(zhì)，包括I-V曲線、能帶結(jié)構(gòu)、電子和空穴的密度分布，以及電勢、電場、電流的分布等。

圖1　InGaN/GaN太陽能電池示意圖。（a）p-i-n漸變結(jié)構(gòu)；（b）n-i-p漸變結(jié)構(gòu)。Fig.1 Schematic diagrams of InGaN/GaN solar cell with graded In composition.（a）p-i-n structure.（b）ni-p structure.

2 模擬計(jì)算所采用的器件結(jié)構(gòu)及參數(shù)

圖1是本文模擬分別所采用的p-i-n漸變結(jié)構(gòu)和n-i-p漸變結(jié)構(gòu)的InGaN/GaN電池示意圖，主要包括p-GaN層、i-InGaN層和n-GaN層，它們具有相同的幾何尺寸。考慮到在GaN上生長較厚的高In組分的高質(zhì)量InGaN是極其困難的［14-15］，我們選擇i-InGaN本征層厚150 nm、窗口層厚50 nm、底層厚度3 μm。由于藍(lán)寶石襯底厚度不影響器件性能，所以為了計(jì)算方便，這里設(shè)為100 nm厚。漸變層組分由本征層向兩側(cè)以每8 nm降低30%的梯度變化。AM1.5的太陽光從正面入射，為使數(shù)據(jù)更貼近實(shí)際情況，表面反射率設(shè)為18%。n-GaN層電子濃度為5×1018/cm3，p-GaN層空穴濃度為5×1017/cm3。為了更集中探討極化效應(yīng)的影響，InGaN層的SRH復(fù)合的載流子壽命設(shè)置為1 ns［16-17］。考慮到對于實(shí)際制作的器件來說，自由電荷、激子及材料內(nèi)部的缺陷都會對極化電場產(chǎn)生影響，極化電場通常會被部分屏蔽［18］，故在模擬仿真中設(shè)置極化效應(yīng)的程度值為0.9。本文系統(tǒng)研究了i-InGaN中不同In組分在這兩種結(jié)構(gòu)中極化效應(yīng)對InGaN/GaN電池的短路電流、開路電壓、轉(zhuǎn)換效率等性能參數(shù)的影響，并分析了其物理機(jī)制。

3 計(jì)算結(jié)果與討論

3.1低In組分下結(jié)構(gòu)不同對InGaN電池性能的影響

我們首先研究了i-InGaN層中In組分較低的情況。計(jì)算所選擇的In組分為0.12，其對應(yīng)的pi-n漸變結(jié)構(gòu)和n-i-p漸變結(jié)構(gòu)的InGaN電池的IV輸出特性參數(shù)分別歸納于表1。

表1　不同結(jié)構(gòu)InGaN電池的性能參數(shù)Tab.1 Summarized parameters for the two different structures

其中Jsc、Voc、FF、Pmax、濁分別為短路電流密度、開路電壓、填充因子、最大輸出功率、轉(zhuǎn)換效率。從表1中可以看到，p-i-n漸變結(jié)構(gòu)的短路電流較大。由于電池中InGaN有源區(qū)對太陽光的吸收強(qiáng)度是按指數(shù)衰減的，越靠近迎光面吸收的光子越多，所以大量的光生載流子在迎光面產(chǎn)生。p-i-n漸變結(jié)構(gòu)采用p層作為窗口層，空穴傳輸?shù)絧層所需的路徑短；而電子雖然傳輸距離長，但由于電子遷移率大，所以損失較小。而在GaN上外延生長InGaN，由于晶格失配，導(dǎo)致InGaN層在（0001）面上受到壓應(yīng)力；在壓應(yīng)變的情況下，自發(fā)極化與壓電極化方向相反。一般在器件結(jié)構(gòu)中所用的沿［0001］方向生長的GaN都是Ga極性的，應(yīng)變基本是完全弛豫的，故InGaN/GaN的極化電場方向如圖2所示。

圖2　Ga極性InGaN/GaN中壓電極化和自發(fā)極化的方向Fig.2 Direction of piezoelectric polarization（PZ）and spontaneous polarization（SP）in Ga polar InGaN/GaN solar cells

圖3　i-InGaN層中In組分為0.12時的不同結(jié)構(gòu)的能帶圖。（a）p-i-n漸變結(jié)構(gòu)；（b）n-i-p漸變結(jié)構(gòu)。Fig.3 Band diagrams of the solar cell with graded In composition for the case of i-In0.12Ga0.88N.（a）p-i-n structure.（b）n-i-p structure.

p-i-n漸變結(jié)構(gòu)的自發(fā)極化電場與內(nèi)建電場的方向相反，將削弱內(nèi)建電場的強(qiáng)度。在圖3中分別展示了In組分為0.12時的兩種結(jié)構(gòu)在光照后處于穩(wěn)態(tài)的能帶圖。對于異質(zhì)結(jié)，能帶在界面處一般是不連續(xù)的，會有“帶階”（Offset）的出現(xiàn)，不同外延層之間有明顯的尖峰，產(chǎn)生附加勢壘；而結(jié)構(gòu)中插入組分漸變層，能夠有效降低GaN與InGaN本征層的晶格失配，減小應(yīng)力，使勢壘呈類臺階狀，有利于載流子在吸收層中的輸送，提高短路電流。從圖3中可以看出，兩種結(jié)構(gòu)本征層的能帶都保持了相對較大的傾斜度，意味著吸收層有足夠的凈電場強(qiáng)度使得載流子分離。而采用n層為窗口層的n-i-p漸變結(jié)構(gòu)，由于空穴在耗盡層中的漂移路徑變長，且低In組分下其極化電場強(qiáng)度較弱，所以對增強(qiáng)載流子漂移的貢獻(xiàn)有限。因此，n-i-p漸變結(jié)構(gòu)InGaN電池的短路電流小于pi-n漸變結(jié)構(gòu)。

一般而言，理論上最大的開路電壓是由PN結(jié)的內(nèi)建電勢差所決定的。而內(nèi)建電勢差的大小是耗盡區(qū)的電場強(qiáng)度對位置的積分，在耗盡區(qū)寬度相同的情況下，意味著電場強(qiáng)度越大開路電壓越大。通過提取數(shù)據(jù)，我們得到p-i-n漸變結(jié)構(gòu)的本征層電場強(qiáng)度為1.79×105V/cm左右，而n-ip漸變結(jié)構(gòu)的本征層電場強(qiáng)度為1.93×105V/cm左右。故p-i-n漸變結(jié)構(gòu)由于耗盡區(qū)凈電場強(qiáng)度的減弱導(dǎo)致開路電壓比n-i-p漸變結(jié)構(gòu)小一些。

可以發(fā)現(xiàn)，在In組分為0.12、極化效應(yīng)不是很強(qiáng)時，p-i-n漸變結(jié)構(gòu)的短路電流較大，但采用n-i-p漸變結(jié)構(gòu)的開路電壓較高。而從整個器件性能來看，p-i-n漸變結(jié)構(gòu)的InGaN電池的轉(zhuǎn)換效率僅比ni-p漸變結(jié)構(gòu)高0.1%。可見，在低In組分下，n-i-p漸變結(jié)構(gòu)的InGaN電池并沒有明顯的優(yōu)勢。

3.2高In組分下的結(jié)構(gòu)對InGaN電池性能的影響

電池效率的提高，需要擴(kuò)展電池的光譜響應(yīng)來與太陽光譜更加匹配，這就要求優(yōu)化InGaN吸收層的In組分。我們進(jìn)一步對比研究了當(dāng)In組分由0.12逐漸提高至0.92時，兩種結(jié)構(gòu)的性能表現(xiàn)，電池轉(zhuǎn)換效率與In組分的關(guān)系如圖4所示。從圖中可以發(fā)現(xiàn)，p-i-n漸變結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)換效率在In組分為0.17后急速衰減，而n-i-p漸變結(jié)構(gòu)的效率隨In組分的增加先提高后逐漸降低，在In組分為0.62時達(dá)到峰值8.48%。

我們詳細(xì)對比了In組分0.22下兩種結(jié)構(gòu)在光照后處于穩(wěn)態(tài)的能帶圖，如圖5所示。從圖5中可以看到，p-i-n漸變結(jié)構(gòu)的本征層能帶幾乎被拉平，耗盡區(qū)的電場強(qiáng)度很弱。而n-i-p漸變結(jié)構(gòu)的本征層仍然保持著較大的傾斜度，表明耗盡區(qū)有足夠大的凈電場強(qiáng)度。

圖4　不同In組分器件的轉(zhuǎn)換效率Fig.4 Dependence of the conversion efficiency on different In composition

圖5　i-InGaN層中In組分為0.22時的不同結(jié)構(gòu)的能帶圖。（a）p-i-n漸變結(jié)構(gòu)；（b）n-i-p漸變結(jié)構(gòu)。Fig.5 Band diagrams of the solar cell with graded In composition for the case of i-In0.22Ga0.78N.（a）p-i-n structure.（b）n-i-p structure.

我們也注意到，對于n-i-p漸變結(jié)構(gòu)的InGaN電池，其轉(zhuǎn)換效率并沒有隨著In組分增加而一直提高。我們又分別計(jì)算了n-i-p漸變結(jié)構(gòu)在In組分分別為0.52、0.62、0.72時的I-V特性曲線，如圖6所示。可以發(fā)現(xiàn)In組分的增加提高了短路電流的同時開路電壓卻在快速降低。

如前所述，PN結(jié)的內(nèi)建電勢差決定開路電壓的極限值。而內(nèi)建電壓Vd與半導(dǎo)體的禁帶寬度Eg、導(dǎo)帶能級Ec、價帶能級Ev以及費(fèi)米能級Ef之間的關(guān)系如式（1）所示：

式中，k為波爾茲曼常數(shù)，T為熱力學(xué)溫度，NA、ND為p區(qū)、n區(qū)摻雜濃度，ni為本征載流子濃度。由式（1）可知，開路電壓的理論上限由材料的禁帶寬度決定，等于電子準(zhǔn)費(fèi)米能級（EFn）和空穴準(zhǔn)費(fèi)米能級（EFp）的差值。一方面，提高In組分意味著InGaN帶隙變窄，Eg的減小使本征載流子濃度ni急劇增加，使得開路電壓降低；另一方面，In組分的提高會極大改變耗盡層的凈電場強(qiáng)度。耗盡層的總電場不僅取決于PN結(jié)內(nèi)建電場，還主要包括極化電荷產(chǎn)生的極化電場。對于n-i-p漸變結(jié)構(gòu)InGaN電池，壓電極化的方向與內(nèi)建電場方向相反。根據(jù)Vegard定律，InGaN材料的壓電極化大小可表示為［19］：

其中：

著是c面內(nèi)的應(yīng)變，In組分越高則InGaN與GaN的晶格失配越大，著越大。由式（2）可知，應(yīng)變增大會導(dǎo)致壓電極化電場增強(qiáng)，進(jìn)一步削弱耗盡區(qū)內(nèi)自發(fā)極化產(chǎn)生的電場。因此，整個耗盡區(qū)的凈電場強(qiáng)度是減小的，開路電壓也會隨之降低。值得注意的是，盡管提高In組分會引起輸出電壓的減少，但是由于InGaN帶隙變窄，使得更多的低能光子被吸收，吸收響應(yīng)光譜向長波段移動（即紅移），導(dǎo)致短路電流增加。

上述計(jì)算結(jié)果表明，在相對高的In組分下，采用n-i-p漸變結(jié)構(gòu)的InGaN電池器件性能是具有明顯優(yōu)勢的。而綜合來看，本征層的In組分不能太大也不能太小，需要通過優(yōu)化In組分來權(quán)衡開路電壓與電池有效光吸收之間的關(guān)系，從而提高電池的性能。

圖6　不同In組分的n-i-p漸變結(jié)構(gòu)電池的I-V特性曲線Fig.6 I-V curves of n-i-p solar cell with different In composition in i-InGaN layer

4 結(jié) 論

通過模擬計(jì)算，對比研究了p-i-n漸變結(jié)構(gòu)和ni-p漸變結(jié)構(gòu)的InGaN電池i-InGaN層采用低In組分和高In組分時的器件性能，并討論分析了其物理機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，采用n-i-p漸變結(jié)構(gòu)InGaN電池在低In組分下沒有明顯的優(yōu)勢，但是在高In組分下器件性能較好。當(dāng)In組分為0.62時，轉(zhuǎn)換效率達(dá)到8.48%。InGaN電池采用n層作為窗口層的設(shè)計(jì)使得極化電場的方向與耗盡層的內(nèi)電場一致，有利于載流子的輸運(yùn)。研究結(jié)果表明，采用n-i-p漸變結(jié)構(gòu)有利于制備高性能的InGaN太陽能電池。

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魯麟（1980-），男，安徽蕪湖人，博士，副教授，2009年于北京大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事Ⅲ-Ⅴ族寬禁帶半導(dǎo)體光電子材料及器件的研究。

E-mail：llu-wh@qq.com

n-i-p Type InGaN Solar Cells with Graded In Composition

LU Lin1，2*，LI Ming-chao1，2，XU Fu-jun3，JIANG Ming1，2，CHEN Qi-gong1，2
（1.College of Electrical Engineering，Anhui Polytechnic University，Wuhu 241000，China；2.Anhui Key Laboratory of Detection Technology and Energy Saving Devices，Anhui Polytechnic University，Wuhu 241000，China；3.Research Center for Wide Gap Semiconductor，School of Physics，Peking University，Beijing 100871，China）
*Corresponding Author，E-mail：llu-wh@qq.com

In order to optimize InGaN solar cell（SC）structures and effectively guide the preparation，the properties of n-i-p InGaN SC structures with graded In composition were investigated. Through APSYS simulation software，the performances of p-i-n and n-i-p SC structures with graded In composition were compared.It is found that n-i-p structures don't have obvious advantage in the device performance over p-i-n ones when In composition of i-InGaN layer is low，which yet presents better performance with higher In composition.When In composition is 0.62，the SC conversion efficiency reaches 8.48%.The further analysis indicates that the polarization electric field in InGaN layer has the same directions with the built-in one in the depletion region for the case of n-i-p SC structures，which is very beneficial for carrier transport.The n-i-p SC structures with graded In composition are proven to be beneficial for high performance InGaN SCs.

InGaN；solar cell；n-i-p structure

TN304.2

A

10.3788/fgxb20163706.0682

1000-7032（2016）06-0682-06

2016-01-14；

2016-04-03

國家自然科學(xué)基金（61306108）；教育部留學(xué)回國人員科研啟動基金（2013693）資助項(xiàng)目