高效降解菌法強化CASS系統處理制藥廢水

周竹楓，宋有濤，廖苗，曾萍*，張俊珂，樊亞東，4

1.遼寧大學環境學院，遼寧 沈陽　110031 2.環境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環境科學研究院，北京　10001 3.中國環境科學研究院城市水環境科技創新基地，北京　100012 4.中國礦業大學化學與環境學院，北京　100083

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高效降解菌法強化CASS系統處理制藥廢水

周竹楓1，2，3，宋有濤1，廖苗2，3，曾萍2，3*，張俊珂2,3，樊亞東2，3，4

1.遼寧大學環境學院，遼寧 沈陽110031 2.環境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環境科學研究院，北京10001 3.中國環境科學研究院城市水環境科技創新基地，北京100012 4.中國礦業大學化學與環境學院，北京100083

利用投加磷霉素高效降解菌的循環活性污泥系統(CASS)反應器(C2)處理經厭氧折流板反應器(ABR)處理后的綜合制藥廢水，研究去除制藥廢水中CODCr、氨氮、TP的效果，同時與未投加高效降解菌的CASS反應器(C1)進行了比較。結果表明：當進水CODCr為1 101.4 mgL，氨氮平均濃度為134.7 mgL，TP平均濃度為22.1 mgL，C2出水的CODCr為203.7 mgL，氨氮平均濃度為12.6 mgL，TP平均濃度為3.2 mgL，CODCr、氨氮和TP的平均去除率分別為81.57%、90.67%和85.44%；C1的CODCr、氨氮、TP的平均去除率為66.91%、84.30%和67.41%。說明投加高效降解菌CASS反應器處理效果優于未投加高效降解菌的CASS反應器。通過三維熒光光譜分析進水中的主要熒光物質為芳香蛋白類物質和溶解性微生物代謝產物，經過高效降解菌處理后這2類物質得到明顯去除。

循環活性污泥系統(CASS)；制藥廢水；高效降解菌；生物強化；三維熒光光譜

近年來，隨著我國經濟的快速增長，我國醫藥行業得到了快速發展。根據國家發展和改革委員會的統計數據，我國醫藥行業工業生產總值由2006年的5 019億元，增加到2013年的22 297億元。據統計，我國原料藥和藥品制劑生產企業約5 000家，生產的藥劑年產量近百萬噸，然而制藥工業廢水年排放處理率不足30%[1]。制藥廢水具有污染物成分復雜、污染物含量高、有毒有害物質含量大、色度高、難生物降解(含有一定的生物抑制物如抗生素等)、水質水量變化大、帶有顏色和氣味等特點，是最難處理的工業廢水之一[2-3]。

由于制藥生產廢水的特性，且不同品種藥物所產生的廢水及各生產環節的廢水特性有較大的區別，傳統的生物法處理制藥廢水存在微生物受到抑制，系統不易保持穩定，處理效果不佳等問題[4-5]。國內外的研究者采用生物強化技術來提高活性污泥系統的穩定性，以及生物系統的處理效率。生物強化技術(bio-augmentation)是指在生物處理系統中通過投加具有特定功能的微生物、營養物或基質類似物，增強處理系統對特定污染物的降解能力、提高降解速率，達到有效處理含難降解有機物廢水的目的[6]。近年來，國內研究者應用微生物菌劑方法處理工業廢水，效果顯著。關于微生物菌劑的報道主要為利用微生物的新陳代謝作用和微生物衍生物，改善和凈化環境方面。譚周亮等[7]研究了微生物強化菌劑處理煉油廢水，對CODCr和氨氮平均去除率達到88.12%和92.46%；凌海波等[8]對厭氧-厭氧-好氧(A2-O)工藝處理的焦化廢水進行氣相色譜-質譜(GC-MS)分析，以廢水中主要的難降解有機物苯甲酰肼、 喹啉、 萘為唯一碳源進行優勢菌種篩選和鑒定，獲得5株具有高效降解能力的菌株；張波等[9]通過研究嗜鹽菌劑，發現投加復合嗜鹽菌劑能夠加快厭氧反應器的啟動，在70 d內完成啟動過程，復合菌劑對TOC的去除率由投菌前的50%左右提高至70%以上。

磷霉素是種新型廣譜抗生素，對革蘭氏陰性菌和陽性菌均有抑制作用[10]。磷霉素鈉制藥廢水主要污染物為有機磷原料、中間體、副產物和成品磷霉素鈉，此外，廢水還含有醇類、苯胺類等溶劑和添加劑。

低濃度的磷霉素生產廢水根據產生批次的不同，CODCr為3.3萬～3.5萬mgL，總磷為幾百到幾千mgL[11]，廢水中有機物和有機磷濃度很高，且含有強烈抑菌性，致使廢水微生物毒性大、極難降解[12]，制藥廠通常將難降解的廢水與生活污水混合，以降低有毒化合物的濃度。但即使制藥廢水中磷霉素濃度降至30～40 mgL，生物系統的運行仍然不夠穩定，主要原因在于具有高效降解磷霉素能力的菌種在生物系統中不占優勢，導致生物系統的降解能力低，累積的磷霉素影響了系統的運行。因此，將從處理過磷霉素廢水的生物系統中分離得到的高效優勢菌加入污水處理生物系統中，提高這幾類細菌在生物系統中的比例，是提高含磷霉素制藥廢水處理率，增強污水處理生物系統穩定性的可行方案。

筆者以東北某制藥廠含磷霉素的綜合廢水為對象，研究利用磷霉素高效降解菌劑強化中試規模厭氧折流板反應器-周期性循環污泥法(ABR-CASS)工藝中CASS的處理效果，以期為環境微生物菌劑的實際工程應用提供科學依據和參考。

1　材料與方法

1.1試驗裝置

CASS工藝是種循環活性污泥處理技術，是將變容積活性污泥法和生物選擇器原理有機地結合起來，設有1個分建或合建式生物選擇器，以序批曝氣-非曝氣方式運行的充-放式間歇活性污泥處理工藝。CASS反應器主要由生物選擇區、兼氧區和主反應區3個部分組成。試驗用的CASS反應器長1 016 mm、 寬416 mm、 高708 mm(底座200 mm)，有效體積0.2 m3，生物選擇區、兼氧區和主反應區按照1∶10∶40的比例分配。CASS反應器由8 mm厚的普通鋼板制成，內涂環氧陶瓷涂料，下部安裝穿孔式曝氣器，底部設排泥管，反應裝置如圖1所示。

1—進水口；2—進水槽；3—取樣口；4—曝氣管；5—回流管；6—回流泵；7—出水口。圖1　CASS反應器平面示意Fig.1　The scheme of CASS reactor

1.2原水水質

中試進水為經ABR處理后的某制藥廠的生產廢水出水，其水質見表1。

表1　CASS反應器進水水質

1.3分析方法

CODCr、氨氮濃度、TP濃度、混合污泥(MLSS)濃度、混合液揮發性懸浮固體(MLVSS)濃度、污泥沉降比(SV)采用國標法測試[13]，pH采用雷磁pH計測試，DO濃度采用WTW便攜式溶氧測定儀測試。

1.4磷霉素降解菌的篩選與培養

磷霉素降解菌來源于處理磷霉素制藥廢水污水處理廠的活性污泥，分離篩選得到3株好氧菌，經鑒定為彎曲桿菌屬和伯殼氏菌屬[14]。磷霉素降解菌采用含磷霉素制藥廢水的培養基和LB液體培養基交替進行擴大培養。含磷霉素制藥廢水的培養基的成分：蒸餾水，500 mLL； 瓊脂，10 gL； (NH4)2SO4， 1 000 mgL； KH2PO4， 800 mgL； K2HPO4， 200 mgL； MgSO4·7H2O， 500 mgL； FeSO4·7H2O， 10 mgL； CaCl2， 50 mgL； NiSO4， 32 mgL；Na2BO7·10H2O， 7.2 mgL； (NH4)6Mo7O24·4H2O， 14.4 mgL； ZnCl2， 23 mgL； CoCl2·6H2O， 21 mgL； CuCl2·2H2O， 10 mgL； MnCl2·4H2O， 30 mgL； 磷霉素鈉， 50 mgL(99%，沈陽某制藥廠)。LB液體培養基的成分：蒸餾水，95 mLL；胰蛋白胨，1 gL；酵母粉，0.5 gL；氯化鈉，1 gL。

1.5系統的啟動

接種的活性污泥為該制藥廠好氧反應池中的濃縮污泥，該污泥的MLSS濃度為8 200 mgL。同時根據反應器的有效容積以及污泥濃度計算所需接種污泥的總量。反應器的有效容積為0.2 m3，接種量為有效容積的80%，即0.16 m3(160 L)。反應器啟動階段結束后，污泥濃度為4 000～5 000 mgL。

CASS反應器的進水為ABR的出水，進水量為CASS反應器的20%。運行周期為24 h。進水1 h后開始曝氣，連續曝氣20 h，停曝氣靜置1 h，開始排水約20%，記錄排水時間，閑置2 h。檢測水質指標和活性污泥相關指標。

1.6高效降解菌的添加

通過LB液體培養基擴培的方式，迅速擴增高效降解菌的菌量。加入帶有高效降解菌的LB液體培養基30 L，MLSS濃度為2 900 mgL，經測量高效降解菌菌量與原有活性污泥總量比為1∶6。將未投加高效降解菌的反應器命名為C1，投加磷霉素高效降解菌循環活性污泥系統(CASS)反應器命名為C2。

2　結果與討論

2.1CASS反應器啟動及運行

CASS反應器進水來自ABR出水。經過中間池調節進水流量為48 Ld，MLSS的污泥負荷為0.16 kg(kg·d)(以化學需氧量計)，反應器HRT設定為2.5 d。為了減小進水對反應器的負荷沖擊，CASS反應器啟動時進水方式為全程連續進水，排水方式為沉淀排水。每個運行周期為1 d，運行模式為曝氣20 h、沉淀1 h、排水1 h、閑置2 h，經過50多d的馴化和培養，2個反應器基本達到穩定。啟動階段進水CODCr平均為2 560.1 mgL，氨氮平均濃度為171.2 mgL，TP平均濃度為21.2 mgL。C1的CODCr出水為138.7～1 233.2 mgL，平均為545.2 mgL；氨氮出水濃度為17.1～117.5 mgL，平均為51.2 mgL；TP出水濃度為6.4～19.8 mgL，平均為10.8 mgL；反應器中的活性污泥濃度從1 035 mgL增加到4 061 mgL。C2的CODCr出水為166.5～1 248.6 mgL，平均為519.2 mgL；氨氮出水濃度為21.2～123.8 mgL，平均為43.2 mgL；TP出水濃度為7.3～21.6 mgL，平均為9.4 mgL；反應器中的活性污泥濃度從1 377 mgL增加到4 622 mgL。鏡檢發現，2個反應器活性污泥中的細菌種類和個數均有大幅提升，其中輪蟲增量尤為明顯，后生生物大量出現，反應器啟動完成，開始試驗。

2.2高效菌的投加對CASS反應器的影響

CASS反應器啟動的同時ABR也在啟動和運行。經過40多d的啟動和運行，ABR可將CODCr為4 000～5 000 mgL，氨氮濃度為350～200 mgL，TP濃度為20～30 mgL的制藥原水處理為CODCr平均為1 101.43 mgL，氨氮平均濃度為134.69 mgL，TP平均濃度為22.14 mgL的出水。并通過中間池的調節作用使CASS系統的進水相對穩定。

2.2.1有機物的去除

CASS反應器對制藥廢水中CODCr的去除效果如圖2所示。

圖2　CASS反應器對制藥廢水中CODCr的去除效果Fig.2　CODCr removal from pharmaceutical wastewater by CASS

從圖2可知，CASS反應器進水(ABR的出水)CODCr最高為1 210.5 mgL，最低為993.8 mgL，平均為1 101.4 mgL。經C1處理后出水CODCr最低為330.5 mgL，最高為412.3 mgL，平均為364.4 mgL；C1對CODCr的平均去除率為66.91%，最高為68.07%，最低為65.24%。經C2處理后出水CODCr最低為183.2 mgL，最高為244.4 mgL，平均為203.7 mgL；C2對CODCr的平均去除率為81.57%，最高為83.3%，最低為77.34%。

未投加高效降解菌的CASS反應器處理綜合制藥廢水，出水CODCr平均為364.4 mgL，出水水質未達到國家污水綜合排放三級標準[15]。投加了高效降解菌的CASS反應器處理綜合制藥廢水，出水CODCr平均為203.7 mgL，出水可進入市政管網進行再次處理。表明高效降解菌的投加能提高反應器的處理效率。

2.2.2氨氮的去除

CASS反應器對制藥廢水中氨氮的去除效果如圖3所示。

圖3　CASS反應器對制藥廢水中氨氮的去除效果Fig. removal from pharmaceutical wastewater by CASS

從圖3可知，CASS反應器進水(ABR的出水)氨氮濃度最高為150.2 mgL，最低為119.1 mgL，平均為134.7 mgL。C1出水氨氮濃度最高為23.5 mgL，最低為18.6 mgL，平均為21.1 mgL；C1對氨氮的平均去除率為84.30%，最高為85.41%，最低為83.04%。經C2處理后出水氨氮濃度最高為15.4 mgL，最低為9.3 mgL，平均為12.6 mgL；C2對氨氮的平均去除率為90.67%，最高為92.64%，最低為89.25%。

CASS設有3個反應區，根據不同的需要調節DO濃度。經過ABR處理后的廢水可生化性得到提高[16-17]，因此，進入CASS反應器的氨氮易于去除。

2.2.3TP的去除

CASS反應器對制藥廢水中TP的去除效果如圖4所示。

圖4　CASS反應器對制藥廢水中TP的去除效果Fig.4　TP removal from pharmaceutical wastewater by CASS

從圖4可知，CASS反應器進水TP濃度最高為26.1 mgL，最低為18.4 mgL，平均為22.2 mgL。C1出水TP濃度最高為8.5 mgL，最低為4.8 mgL，平均為7.4 mgL；C1對TP的去除率最高為75.83%，最低為63.00%，平均為67.41%；C2出水TP濃度最高為3.8 mgL，最低為2.1 mgL，平均為3.2 mgL；C2對TP的去除率最高為90.03%，最低為82.37%，平均為85.44%。

投加磷霉素高效降解菌有利于提高有機磷轉化為無機磷的效率，一般通過活性污泥的過量吸附和排泥作用去除TP[18]。微生物的增長促進了活性污泥系統磷的吸收，再通過排泥去除。生物在有氧時發生吸磷反應，在缺氧時發生釋磷反應[19-21]，通過調節CASS反應器各區的DO濃度，結合排泥，增加對TP的去除。

2.2.4三維熒光分析

微生物處理制藥廢水的過程中，通過微生物的新陳代謝作用會產生很多物質。三維熒光光譜(EEM)分析技術通過不同激發波長下的發射圖譜對不同有機物結構中官能團的熒光照射，不同的物質激發產生特定的三維熒光信息，進而構成了三維的熒光光譜圖，具有極高的選擇性和確定性。三維熒光光譜技術在環境監測領域有著較廣泛的應用[22-26]。經過C2反應器處理制藥廢水的EEM圖譜如圖5所示。

圖5　CASS反應器處理制藥廢水的EEM圖譜Fig.5　EEM spectrum of pharmaceutical wastewater of CASS reactor

由圖5(a)可見，制藥廢水經過ABR處理后出水的EEM光譜有2個主要吸收峰(A和B)，分別位于220～250 nm330～380 nm和250～280 nm280～380 nm，分別為蛋白質熒光和溶解性微生物代謝產物。由圖5(b)可見，制藥廢水經過接種有高效降解菌的反應器C2處理后，出水中吸收峰A和B基本消失。

根據FRI計算方法，得到了5個區域的積分標準體積，并計算出其所占比例，可用其表示各區域代表的有機物的相對含量。進水與出水中5類熒光物質所占比例如圖6所示。

圖6　進水與出水中5類熒光物質所占比例Fig.6　Influent and effluent five fluorescent material proportion

CASS反應器進水中蛋白類物質所占比例最大，為49.21%；其次是溶解性微生物代謝產物占24.12%；而腐殖酸類物質最少，僅為0.96%。經過C2處理后出水的蛋白類物質所占比例最大，為36.66%；其次是溶解性微生物代謝產物占28.96%；比例最少的為腐殖酸類物質，為1.59%。C2處理后腐殖酸類物質所占比例的增加間接說明其余2種物質的減少。實際運行中，通過結合處理工程中類蛋白質的變化，探索合適的條件及工藝參數，降低微生物新陳代謝過程中類蛋白質的生成[25]。通過對EEM的圖譜分析，不僅可以對各類物質進行定性分析，還可以分析污水中各類物質的遷移轉化情況，進而更好地探索高效降解菌在CASS反應器里面參數設置。

3　結論

(1)利用CASS反應器處理制藥廢水，投加磷霉素高效降解菌與未投加降解菌相比，反應器出水有機物平均濃度從364.4 mgL降低到203.7 mgL，達到國家污水綜合排放三級標準，出水可進入城市污水處理廠進行處理。

(2)通過投加磷霉素高效降解菌，與未投加高效降解菌的CASS反應器相比，CODCr平均去除率提高了21.91%；氨氮平均去除率提高了7.4%；總磷平均去除率提高了26.74%。實驗室中試結果表明，微生物菌劑可提高處理制藥廢水的處理效果。

(3)三維熒光圖譜的分析表明，廢水經過投加了磷霉素高效降解菌的反應器處理后，蛋白類物質和厭氧微生物的代謝產物等有機物得到明顯去除。

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Enhancement of Pharmaceutical Wastewater Treatment in CASS Reactor by High-efficiency Degrading Bacteria

ZHOU Zhufeng1,2,3, SONG Youtao1, LIAO Miao2,3, ZENG Ping2,3, ZHANG Junke2,3,FAN Yadong2,3,4

1.Environmental Collage, Liaoning University, Shenyang 110031, China 2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 3.Department of Urban Water Environmental Research, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 4.School of Chemical & Environmental Engineering, China University of Mining and Technology(Beijing), Beijing 100083, China

cyclic activated sludge system (CASS); pharmaceutical wastewater; fosfomycin degrading bacteria; bio-augmentation; three-dimensional fluorescence spectroscopy

2016-03-15

國家水體污染控制與治理科技重大專項(2012ZX07202-002)；國家環境保護環境微生物利用與安全控制重點實驗室開放基金項目(MARC 2012D008)；中國環境科學研究院環境基準與風險評估國家重點實驗室基金項目

周竹楓(1991—)，男，碩士研究生，主要從事河流及水體污染控制與研究，732003532@qq.com

*責任作者：曾萍(1971—)，女，研究員，博士，長期從事水污染技術研究，zengping@craes.org.cn

X703

1674-991X(2016)05-0420-07

10.3969j.issn.1674-991X.2016.05.062