化學團聚促進電除塵脫除煙氣中PM2.5和SO3

胡斌，劉勇，楊春敏，侯大偉，袁竹林，楊林軍

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化學團聚促進電除塵脫除煙氣中PM2.5和SO3

胡斌1，劉勇1，楊春敏2，侯大偉1，袁竹林1，楊林軍1

（1東南大學能源熱轉換及其過程測控教育部重點實驗室，江蘇 南京 210096；2中國礦業大學電力工程學院，江蘇 徐州 221116）

化學團聚技術是實現燃煤煙氣超凈排放的有效技術之一，采用燃煤熱態實驗系統，分析探討化學團聚技術促進電除塵對PM2.5和SO3的脫除作用，考察了化學團聚劑添加前后細顆粒化學組分及粒徑的變化，以及化學團聚室、電除塵出口PM2.5和SO3濃度變化，并分析促進PM2.5和SO3脫除的機理。結果表明：噴入化學團聚劑后，細顆粒粒徑峰值由0.1 μm增大到3 μm左右，細顆粒化學組分基本保持不變；電除塵出口細顆粒物數量濃度由 5.8×104cm-3降低到3.2×104cm-3，電除塵效率提高45%；煙氣SO3濃度由40 mg·m-3提高到100 mg·m-3時，單一化學團聚對SO3的脫除效率由42%提高到68%，協同電除塵SO3脫除效率由66%提高到86%。

化學團聚；PM2.5；SO3；協同脫除

引 言

燃煤電站排放的NO、SO3、PM2.5導致嚴重的大氣污染問題[1]。環保部2011年7月頒布實施的《火電廠大氣污染物排放標準》(GB 13223—2011)[2]，進一步提高了燃煤煙氣污染物的排放限額：煙塵 30 mg·m-3、二氧化硫 200 mg·m-3、氮氧化物100 mg·m-3。2014年，國家多個部門制定出臺《煤電節能減排升級與改造行動計劃（2014～2020 年）》[3]，要求東部地區新建燃煤發電機組的大氣污染物排放濃度要基本達到燃氣輪機組排放限值，即在基準氧含量6%的條件下，煙塵、二氧化硫、氮氧化物排放濃度分別不高于10、35、50 mg·m-3；這對燃煤電廠提出了巨大的挑戰。 超凈排放，就是對燃煤機組現有污染物控制設備進行提效，使電廠排放的污染物達到甚至低于燃氣輪機組的排放標準。化學團聚技術是通過在電除塵器入口煙道噴入化學團聚劑溶液，利用帶有極性基團的高分子長鏈以“架橋”方式將多個PM2.5連接，促使PM2.5團聚長大。Durham等[4]研究在電除塵煙道前噴入特殊黏性劑和降比電阻劑，同時改變煙氣中顆粒物的黏性和比電阻，提高電除塵對PM2.5的脫除效率。張軍營等[5-6]從理論上分析化學團聚的機理及影響因素；劉勇等[7]采用模擬實驗平臺考察化學團聚劑對細顆粒物的脫除作用。上述研究主要考察分析化學團聚技術對PM2.5的脫除，對于化學團聚協同脫除PM2.5和SO3還未見報道。

燃煤電站運行過程中，爐膛出口會產生少量的SO3，尤其是在采用選擇性催化還原脫硝裝置（SCR）的燃煤機組。SCR可高效脫除NO，但SCR裝置中使用的催化劑會將煙氣中的部分SO2催化氧化成SO3，使煙氣中SO3含量顯著增加[8-10]。煙氣中的SO3與水蒸氣結合生成H2SO4蒸氣，提高了酸露點溫度，造成管路、設備及煙囪腐蝕以及排煙透明度下降。而目前廣泛采用的石灰石/石膏濕法脫硫技術（WFGD）對SO3的脫除能力有限[11]。Schaber等[12]通過實驗研究表明SO3經過濕法脫硫后形成大量SO3酸霧氣溶膠，其粒徑分布和數量濃度與SO3濃度、不可溶性顆粒物組分相關；Cao等[13]通過不同電廠測試得到WFGD系統對SO3脫除效率低于35%；日本學者[14]研究發現煙氣溫度降低到酸露點以下，煙氣中的SO3冷凝黏附在PM2.5表面。采用化學團聚技術對SO3進行預脫除，降低脫硫塔入口SO3含量，對于控制PM2.5和SO3具有重要意義。

為探究化學團聚技術在燃煤煙氣環境下對PM2.5和SO3的脫除性能及機理，本文采用燃煤熱態模擬實驗平臺，開展化學團聚促進靜電除塵脫除PM2.5和SO3的實驗，對比分析普通靜電除塵與采用化學團聚技術脫除PM2.5和SO3的區別；分析SO3的冷凝規律，為化學團聚技術脫除PM2.5和SO3提供理論依據。

1 實驗裝置及測試方法

燃煤熱態模擬實驗平臺如圖1所示，主要由全自動燃煤鍋爐、緩沖罐、化學團聚室、電除塵器、脫硫系統和測試控制系統等組成，額定煙氣量為350 m3·h-1，緩沖罐內安裝攪拌風扇和電加熱管用于保證煙塵濃度分布基本穩定及調節煙氣溫度。化學團聚系統由團聚劑添加系統、團聚室組成。團聚劑添加系統由團聚劑配制、團聚液輸送系統、壓縮空氣輸送系統、霧化噴嘴等組成。化學團聚室為400×4000 mm的不銹鋼圓柱形，在其上部設置雙流體霧化噴嘴，保證團聚劑液滴在團聚室與煙氣充分接觸。利用SO3發生裝置在緩沖罐處調節煙氣中SO3濃度，通過攪拌器和加熱器使煙氣混合均勻后流經化學團聚室。實驗具體操作參數見表1。

圖1 團聚實驗系統示意圖

表1 實驗主要參數

在團聚室、電除塵進出口布置采樣點，細顆粒物濃度與粒徑分布采用芬蘭Dekati公司生產的電稱低壓沖擊器（electrical low pressure impactor，ELPI）實時在線測量，顆粒物樣品由芬蘭Dekati公司生產的PM10/PM2.5采樣器采集，總塵采用WJ-60B型皮托管平行全自動煙塵采樣器，總塵濃度通過稱量采樣前后的玻璃纖維濾筒增重得到，SO3濃度依據《燃煤煙氣脫硫設備性能測試方法》（GB/T21508—2008），由玻璃纖維濾筒和蛇形冷凝管采集粉塵和冷凝液樣品（圖2），由美國 Dionex 公司的 ICS-2100 型離子色譜儀分析收集樣品中 SO42-含量；顆粒物形貌及元素組成采用 LEO1530VP 場發射掃描電子顯微鏡（FSEM-EDS）分析。

圖2 SO3采樣裝置

2 結果與討論

2.1 化學團聚促進電除塵脫除PM2.5的研究

2.1.1 化學團聚系統前后細顆粒物粒徑變化

圖3為團聚室溫度為150℃，團聚劑噴入量為15 L·h-1時，團聚室進、出口細顆粒物的粒徑分布，團聚室入口細顆粒物的粒度分布呈典型的雙峰分布。其中在粒徑為0.1 μm處，數量濃度為9.86×105cm-3，另一峰值出現在粒徑為1 μm左右，其數量濃度約為3.12×105cm-3。0.1 μm 左右的細粒子是蒸發的無機組分通過成核作用形成細小核素，然后通過凝聚作用和非均相冷凝作用增大[14]。團聚室出口細顆粒的粒徑分布峰值在2 μm左右，數量濃度9.74×105cm-3，這充分表明團聚劑對亞微米顆粒的團聚效果非常明顯，化學團聚劑對亞微米顆粒的團聚效果主要體現在兩方面：一方面團聚劑通過雙流體霧化噴嘴噴入團聚室，由于霧化液滴表面具有較高的吸附活性，霧化液滴和飛灰顆粒在碰撞過程中黏結在一起，噴霧過程加強霧化液滴在煙氣中的碰撞作用；另一方面，由于煙氣本身溫度為150℃，霧化液滴快速蒸發，通過硬團聚作用[15]，霧化液滴中大分子鏈狀結構捕集到細顆粒并緊密地團聚在一起。圖4為團聚室出口細顆粒的粒徑質量分布，可以看出細顆粒的質量分布主要集中在1 μm以上，亞微米顆粒數量雖然多，但質量所占比重較小，噴入團聚劑后，由于一部分亞微米顆粒團聚長大成微米級顆粒，團聚室出口微米級顆粒質量所占比重進一步增加。亞微米顆粒的數量降低，微米級細顆粒數量的增加，有利于靜電除塵脫除效率的提升。

圖3 細顆粒物粒徑分布

圖4 團聚室出口粒徑質量濃度分布

2.1.2 化學團聚系統前后細顆粒物形貌及組成變化

為探尋化學團聚對細顆粒物微觀形貌的影響，利用LEO1530VP 場發射掃描電子顯微鏡（FSEM-EDS）對團聚室前后的細顆粒物形貌及元素組成進行分析。如圖5(a)所示，團聚室入口細顆粒呈圓狀結構，顆粒在范德華力和庫侖力作用下會相互黏附，這種作用通過外加條件可輕易被消除；由圖5(b)可以看出團聚室出口顆粒物堆積黏附在一起形成不規則顆粒物，并且細顆粒物之間有鏈狀結構，化學團聚劑溶解在水中伸展為卷曲的柔性分子鏈，其中含有一定數量的極性基團，這些基團具有極性，吸附固體顆粒物形成大的凝聚體。團聚劑霧滴中的水分蒸發，導致固體交聯物在接觸點固化，最終使得顆粒物之間的液橋力轉變為固橋連接力，使得凝聚體之間連接更加緊密。

圖5 團聚室進、出口細顆粒的SEM

圖6(a)為團聚室進口煙氣中顆粒物EDS 圖，表明Al 、O、C、Ca 、Si為細顆粒的主要元素，質量分數分別為32.32%、19.52%、16.62%、15.36%、14.23%，其他元素如Cl、S等含量不足1.95%。圖6(b)為團聚室出口煙氣中顆粒物EDS圖，可以看出顆粒物的主要元素也為Al 、O、C、Ca 、Si，質量分數為15.32%、35.25%、14.25%、10.23%、20.34%，其中O元素質量分數增加，分析原因可能是化學團聚劑的有機物黏附在顆粒物表面被檢測出。通過前后形貌及元素的對比可得到化學團聚改變燃煤飛灰的顆粒粒徑，對顆粒的元素含量基本沒有影響。化學團聚劑對細顆粒物的團聚捕集作用：一為柔性分子鏈邊緣與金屬陽離子配位結合的負水分子，它可以與吸附核形成氫鍵; 二為在飛灰外表面上由 SiOSi鍵斷裂形成的SiOH基可以與晶體外表面的吸附分子相互結合形成共價鍵；三為團聚劑加熱造成的配位水失去而產生的電荷不平衡形成的電性吸附中心。同時，化學團聚室內液滴的蒸發及煙氣濕度的增加，提供均相凝結生成固態顆粒的場所，從而減少亞微米顆粒物的數量。

圖6 團聚室進、出口EDS 圖

2.1.3 化學團聚促進電除塵脫除PM2.5的性能

圖7是團聚劑溶液添加量為15 L·h-1，其中XTG濃度為0.05%，團聚室溫度為150℃，靜電除塵器工作電壓為40 kV時靜電除塵出口細顆粒的數量濃度、質量濃度分布。可以看出，未開電除塵時，電除塵出口細顆粒質量為260 mg·m-3，數量濃度為1.5×107cm-3，打開電除塵后，電除塵出口細顆粒質量為55 mg·m-3，數量濃度為5.9×106cm-3，噴入化學團聚劑后，出口質量濃度降低10%左右，數量濃度進一步降低到3.2×106cm-3，約降低46%。噴入化學團聚劑后電除塵出口質量濃度基本不變，主要原因是煙氣中的細顆粒數量很大，但質量所占比例較低，脫除PM2.5以下顆粒基本不會對細顆粒的質量濃度產生影響。

分級脫除效率定義為：某一級顆粒數濃度變化與該級初始狀態時顆粒數濃度的比值

式中，N0、N分別為初始狀態和脫除后第級粒徑段的顆粒數濃度。

由圖8可得普通電除塵在0.1～1 μm出現2個效率較低的值，產生這種現象的原因是由于亞微米顆粒荷電量較低，隨著粒徑減小，顆粒慣性力增強，進而導致顆粒荷電不均。顆粒在除塵器中的荷電機理主要分為場致荷電和擴散荷電[15]，隨著顆粒粒徑的增加，場致荷電所占比例增加，擴散荷電所占比例減少，兩者的綜合表現為粒徑在0.1～1 μm范圍的顆粒荷電最弱。噴入化學團聚劑后，1 μm以下的顆粒的脫除效率由70%增加到85%，捕集效率提高比較明顯。主要原因是顆粒物團聚是由顆粒與團聚劑液滴碰撞和擴散作用使顆粒物團聚長大，而小于0.1 μm的顆粒擴散作用更加明顯，擴散作用的捕集效率[16]如下

圖8 細顆粒的分級脫除效率

式中，為Peclet數；Re為Reynolds數；為氣流速度，m·s-1；c為顆粒直徑，m；為擴散系數，m2·s-1。

由式（2）可得到顆粒的捕集效率隨著的增加而下降。由式（3）可知與擴散系數呈反比，與顆粒直徑呈正比。在工況不變的情況下，顆粒粒徑越小，擴散作用顯著增強，減小，捕集效率增加，所以0.1 μm以下捕集效率較高。1 μm以上顆粒由于慣性碰撞作用較強，捕集效率也較高。從分級效率的定義分析，對于某一粒徑段，顆粒數濃度的變化主要取決于以下3種作用共同產生的結果：本粒徑段顆粒被電除塵捕集，小粒徑段顆粒團聚長大進入該粒徑段，本粒徑段團聚長大進入其他粒徑段。

2.2 化學團聚促進電除塵脫除SO3的性能

電除塵電壓為40 kV，化學團聚劑流量為15 L·h-1，團聚室溫度為120℃，利用SO3發生裝置在實驗平臺緩沖罐處添加SO3，并調節SO3濃度，保持化學團聚室入口SO3濃度為40、70、100 mg·m-3進行實驗。圖9為不同入口SO3濃度條件下，化學團聚、電除塵對SO3的脫除效率，在入口濃度為40、70、100 mg·m-3時，化學團聚室內SO3的脫除效率為42%、53%、68%，化學團聚協同電除塵對SO3的脫除效率分別為66%、78%、86%，隨著入口SO3濃度的增加，化學團聚對SO3的脫除效率由42%增加到68%，化學團聚協同電除塵對SO3的脫除效率由66%增加到86%，單一的化學團聚技術對SO3的脫除效率明顯低于化學團聚協同電除塵的脫除效率。分析原因主要是：煙氣中SO3極易與水分子結合形成H2SO4蒸氣，當煙氣溫度低于其酸露點時，H2SO4蒸氣通過均相成核及以顆粒物為凝結核的異質成核作用形成硫酸氣溶膠[16]。由于飛灰表面存在著凹坑和空腔，可以看作是飛灰的毛細孔。借助這些毛細孔的孔壁場力、靜電力等力的作用，硫酸氣溶膠首先被吸附并凝結在這些毛細孔內，繼而擴展到整個飛灰表面，形成一層水膜。煙氣中H2SO4蒸氣濃度越高，酸露點則越高[17-20]。化學團聚室內對SO3的脫除主要有兩方面作用：一是霧化液滴的蒸發降低了煙氣的溫度，增加了煙氣的濕度，為SO3形成H2SO4蒸氣創造條件；二是化學團聚劑促進細顆粒的團聚過程中，SO3酸霧吸附在顆粒物表面，降低煙氣中SO3的含量。

圖9 化學團聚協同電除塵對SO3的脫除效率

根據DLVO理論，細顆粒和液滴之間存在能量勢壘，顆粒間若發生團聚，必須存在足夠的能量去打破勢壘，才能進一步靠攏。若勢壘很小，則粒子間的相對運動動能完全可以克服，由于霧化團聚劑表面極性較強，H2SO4霧滴會降低細顆粒的疏水性，細顆粒只要接觸霧化團聚劑表面就會黏附在一起（圖10）。團聚后的細顆粒流經電除塵時，由于SO3酸霧吸附在顆粒物表面，比電阻必然會有很顯著的降低[21-23]，SO3酸霧和細顆粒物就會被電除塵捕集。另外煙氣中SO3為電負性氣體，可以被電暈電場產生的電子俘獲，形成負離子。進一步降低煙氣中SO3濃度，SO3能使細小顆粒相互黏附并產生凝結，形成較大的顆粒。

圖10 SO3在飛灰上凝結機理

SO3霧滴在飛灰上的冷凝吸附過程分為4個階段：外擴散，膜擴散，顆粒內部擴散和吸附反應階段，采用Weber-Morris經驗公式[24]對飛灰上吸附量進行擬合，公式如下

式中，為顆粒內擴散的速率常數；q為時刻飛灰的吸附量；為常數。

圖11 飛灰吸附H2SO4的qt與t1/2擬合曲線

3 結 論

本文利用自行搭建的燃煤熱態實驗平臺開展了化學團聚促進電除塵脫除PM2.5和SO3的實驗研究，主要結論如下。

（1）化學團聚可促進細顆粒物團聚長大，噴入化學團聚劑后細顆粒物粒徑峰值由1 μm增長到3 μm左右。通過SEM可以明顯觀察到若干個粒徑 2.5 μm左右的球形細顆粒物經高分子鏈以架橋的形式被連接起來，形成了較大的團聚體。EDS結果表明化學團聚基本不會改變細顆粒的化學成分。

（2）化學團聚提高了電除塵對PM2.5的脫除效率，噴入化學團聚劑后，電除塵出口細顆粒的數量濃度降低46%，分級脫除效率均得到提高，在1 μm以下提高尤為明顯；化學團聚對SO3脫除效率隨SO3濃度的提高而提高，SO3濃度為70 mg·m-3時，化學團聚對其脫除效率約為53%，電除塵出口SO3脫除效率為78%，化學團聚協同電除塵對SO3脫除效率更高。

（3）Weber-Morris經驗公式可以較好地預測 化學團聚過程中SO3在細顆粒上凝結的過程，通過擬合數據發現SO3在細顆粒上的凝結吸附過程主 要由內部擴散所控制，并符合（）。

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Simultaneous control of PM2.5and SO3by chemical agglomeration collaborative electrostatic precipitation

HU Bin1, LIU Yong1, YANG Chunmin2, HOU Dawei1, YUAN Zhulin1, YANG Linjun1

(1Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, Southeast University, Nanjing 210096, Jiangsu, China;2School of Electric Power Engineering, China University of Mining and Technology,Xuzhou 221116, Jiangsu, China)

Chemical agglomeration is one of the effective technology to realize ultar-low emission for coal-fired power plants. The removal of PM2.5and SO3from coal combustion by chemical agglomeration was investigated experimentally based on the coal-fired thermal system. The chemical composition of fine particles, the changes of particle size and the concentration of PM2.5and SO3were investigated at the chemical reunion chamber and electric outlet. The mechanism of removing PM2.5and SO3was analyzed. The results showed that the chemical agglomeration evaporation can increase the average size of particles from 0.1 μm to 3 μm, while the particle compositions were mainly uncharged. The fine particle number concentration was reduced from 5.8×104cm-3to 3.2×104cm-3and the electric efficiency was increased by 45% at the electric outlet. When SO3concentration in flue gas increased from 40 mg·m-3to 100 mg·m-3, the removal efficiency of SO3of a single chemical agglomeration increased from 42% to 68%, coordinated the electric SO3removal efficiency by 66% to 86%. The chemical agglomeration collaborative electrostatic precipitation can be efficient for the removal of PM2.5and SO3.

chemical agglomeration; PM2.5; SO3; simultaneous control

supported by the National Basic Research Program of China (2013CB228505).

date: 2016-01-29.

Prof. YANG Linjun, ylj@seu.edu.cn

X 51

A

0438—1157（2016）09—3902—08

10.11949/j.issn.0438-1157.20160134

國家重點基礎研究發展計劃項目（2013CB228505）。

2016-01-29收到初稿，2016-03-24收到修改稿。

聯系人：楊林軍。第一作者：胡斌（1988—），男，博士研究生。