楊 賀 張 虎 李 麗 黃小紅 王日騰
(中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所 北京 102413)
硝酸肼還原反萃取分離镎/钚的研究
楊 賀張 虎李 麗黃小紅王日騰
(中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所北京 102413)
镎的提取和分離是國際后處理領(lǐng)域重點(diǎn)關(guān)注的研究課題之一。在Purex流程中,硝酸肼常被用來作為亞硝酸的清掃劑,此外,由于硝酸肼對Np(VI)和Pu(IV)的氧化還原反應(yīng)具有選擇性,理論上可以利用其反應(yīng)速率上的差異來實(shí)現(xiàn)镎與鈾钚的分離。為探索硝酸肼分離镎/钚工藝提供可行性,本文采用單級萃取設(shè)備研究了硝酸肼還原反萃Np和Pu的過程。通過研究硝酸濃度、硝酸肼濃度和反應(yīng)溫度對還原反萃過程的影響,確定了Np(VI)和Pu(IV)反萃動力學(xué)方程和表現(xiàn)活化能。進(jìn)一步通過動力學(xué)方程得出硝酸肼還原反萃Np(VI)和Pu(IV)的半反應(yīng)時(shí)間,并對 Np(VI)/Pu(IV)分離過程的工藝進(jìn)行了初步探索。
硝酸肼,還原反萃,分離镎钚
镎是后處理中僅次于鈾和钚的重要核材料[1]。從環(huán)境、安全和資源利用等方面考慮,后處理中實(shí)現(xiàn)對镎的分離和回收具有重要意義。目前,商業(yè)后處理廠均采用水法Purex流程進(jìn)行乏燃料后處理。由于镎的化學(xué)性質(zhì)復(fù)雜,其在Purex流程中的走向分散,這給镎的分離和回收帶來許多困難。近年來,隨著動力堆燃耗的不斷提高,美國、法國、日本、印度等許多國家針對高燃耗乏燃料開展了先進(jìn)Purex流程的研究[2]。先進(jìn)Purex流程中的一個(gè)重要特點(diǎn)是將镎與鈾钚共同萃取,避免镎進(jìn)入高放廢液,并實(shí)現(xiàn)镎的全分離和回收。……