東北地區農業源一次顆粒物排放清單研究

李瑞敏,童全松,陳衛衛*,王毅勇,張世春,張學磊,趙紅梅,何月欣

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東北地區農業源一次顆粒物排放清單研究

李瑞敏1,2,童全松1,陳衛衛1*,王毅勇1,張世春1,張學磊1,趙紅梅1,何月欣1,2

(1.中國科學院東北地理與農業生態研究所濕地生態與環境重點實驗室,吉林 長春 130102；2.中國科學院大學,北京 100049)

采用自下而上的清單編制方法,搜集各農業環節(秸稈燃燒、整地、收割、谷物處理、化肥施用、農機排放、風蝕)排放因子、作物面積和耕作方式等信息,編制了2010年東北地區縣級尺度的農業一次顆粒物(PM10和PM2.5)排放清單,并分析了農業源顆粒物排放的時空分布特征.結果表明:1)2010年東北地區農業源一次顆粒物PM10總排放量54.6萬t,PM2.5總排放量35.6萬t;2)東北地區農業源一次顆粒物PM10排放量最大的農業活動環節是秸稈燃燒,占農業源總排放量的比例為60%,秸稈燃燒排放PM2.5占PM2.5農業源排放量的87%,整地環節是一次顆粒物排放的第2大農業排放源,對農業源排放PM10和PM2.5總量的貢獻率分別是27%和6%; 3)PM10和PM2.5的排放強度空間分布表明,東北地區農業源顆粒物排放區域集中在黑龍江省東北部和中部地區,吉林省中部和遼寧省中部地區; 4)PM10和PM2.5排放的時間變化特征顯示,PM10農業源排放年變化曲線中,5月份和9、10月份是農業源排放一次顆粒物PM10較多的月份,PM2.5排放集中在9、10月份;5)本研究估算的污染物排放清單的不確定性為184.3%.未來的工作將側重于典型農業區本土排放因子測定,從而有效減小排放清單的不確定性.

東北地區；農業源；時空分布；排放清單；PM2.5；PM10

農業排放源是大氣顆粒物的重要來源之一[1-4],農業活動釋放的一次顆粒物主要來自于土壤風蝕、農田耕作、施肥、化學物質使用(例如殺蟲劑)、作物收割、作物加工、谷物處理、殘茬燃燒以及動物飼養[4-8].農業生產活動釋放的各類氣溶膠,會改變當地的農業區大氣環境,進而通過大氣傳輸來影響毗鄰的城市/鎮及其他地區,甚至造成區域大氣污染事件,特別是在農業活動強度大和沙塵天氣頻繁的地區[9-12].歐洲的研究表明,田間土壤耕作和作物收割過程中農耕機械擾動產生的顆粒物排放占農業總排放量的80%以上[13].對我國的很多農業區域而言,農田春耕和秸稈燃燒是造成區域嚴重大氣污染的重要來源[14-15].

研究區域的大氣污染問題,不僅要對顆粒物的污染現狀開展研究,還需制定研究區域相應的排放清單,為數值模擬研究提供所必需的基礎數據.目前,國際上及我國現有區域尺度農業源大氣顆粒物排放清單編制及數值模擬研究主要為秸稈燃燒[17-19],對于其他農業環節考慮較少,進一步增加數值模擬研究的不確定性.

近期研究顯示,東北地區空氣質量逐漸惡化[16].東北地區作物生育周期短,土壤裸露時間長,農業生產機械化程度高,農業耕種過程中土壤氣溶膠排放的潛力大.此外,近50年來該地區大量的濕地和草地被開墾成為農田,導致土壤濕度降低,土壤有機質減少,進一步增加顆粒物排放潛力.本文采用基于統計資料的自下而上方法,對東北地區7種主要農業生產環節中一次顆粒物(PM10和PM2.5)的排放量進行評估,并分析其時空分布規律、各農業生產環節的貢獻及排放清單的不確定性.

1 數據與方法

1.1 研究區域概況

東北地區(38°40′N~53°30′N,115°05′E~ 135°02′E)包括黑龍江省、吉林省、遼寧省以及內蒙古四盟市(即呼倫貝爾市,興安盟,赤峰市和通遼市)(圖1).東北地區耕地面積廣大,全區耕地面積為21.5萬km2,人均耕地面積是全國人均耕地面積的3倍;主要種植農業區為松嫩平原、三江平原和遼河平原地區;主要作物有玉米,大豆、水稻、小麥、雜糧等.東北地區屬溫帶濕潤、半濕潤季風氣候,主要土壤類型為黑土和黑鈣土,是世界主要的三大黑土區之一;區域內耕地集中連片,適宜大規模機械化生產.

1.2 清單編制方法

1.2.1 排放量計算 通過對東北地區顆粒物(PM10和PM2.5)排放源進行識別與分類,采用California Agriculture Resource Board(CARB)[20]方法計算農業源排放一次顆粒物的排放量.基本計算方法如下:

式中:是農業源PM10或PM2.5的排放量;EF,j是排放因子;A是農業活動水平;p是農田管理的操作次數;是指控制措施的控制效率;是指排放源;是土地類型.

(1)秸稈燃燒

秸稈燃燒產生的顆粒物總量與作物類型[21]和燃燒狀態[22]等因素有關,其計算公式[23]如下:

式中:為縣級區域;為作物類型;Q為秸稈燃燒PM10或PM2.5排放量;P,i為區域第種作物的產量;N為第種作物的秸稈量與作物產量之比(草谷比);B為區域秸稈露天焚燒的比例,本文B值取0.3,為露天焚燒效率,本文值取0.8;EF為第種作物的PM10或PM2.5排放因子.

(2)化肥施用

化肥施用產生的一次顆粒物排放速率計算公式[24]如下:

式中:AF為施肥量,t/hm2;EF為施肥所產生PM10和PM2.5顆粒物的排放因子,其值分別為1.09kg/t和0.31kg/t.

(3)農機排放

農業機械排放顆粒物是由于農用機械(包括農業機械、耕作機械、排灌機械和收割機械和農用運輸車)的柴油燃燒尾氣產生.PM10和PM2.5排放量的估算方法如公式(3)[24]:

式中:為污染物的排放量,kg;為農業機械或農用運輸車的柴油使用量,kg,其中表示農業機械或農用運輸車;EF為排放因子,g/kg.

(4)作物收割

作物收割過程中,由于收割和機動車行駛過程中發生的機械擾動[25],產生大量的碎屑,如花粉、孢子、細菌、真菌、二氧化硅、昆蟲和農藥殘留等.作物收割排放一次顆粒物計算方法:

式中:E是PM作物排放速率,kg/a;EF是作物的排放因子;AH,j是作物的收割面積.

(5)谷物處理

谷物處理排放顆粒物是指糧食從運送到儲存環節的的排放,包括谷物的加工(清潔與干燥),裝卸過程和儲存過程.谷物處理過程PM10和PM2.5排放量計算公式(5):

式中:ER是PM10和PM2.5的排放速率,kg/a;EF是谷物處理的排放因子,kg/t;是谷物處理的質量, t/a.

(6)風蝕

風吹過裸露的農業用地夾帶顆粒物會形成一次顆粒物,松散的土壤物質被風吹起、搬運和堆積的過程以及地表物質受到風吹起的顆粒的磨蝕形成土壤風蝕,需要考慮人為改變的因素.風蝕排放量的計算公式為(10),其中排放因子計算公式[26]為(6):

式中:EF,j是風蝕排放PM10的排放速率,t/(hm2·a),其中是風蝕損失率(對于PM10,=0.0125[25];對于PM2.5,=0.0025[25]),I是土壤風蝕指數t/(hm2·a),K是作物類型表面粗糙度,對于光滑或粗糙的地表面,分別取值1或0.5[26],C為氣候因素.L為無屏蔽寬度因子,當無屏蔽寬度小于等于300m時=0.7,而當無屏蔽寬度大于等于600m時,=1.0.V植被覆蓋因子,地面完全裸露時等于1.其中氣候因子C的計算方法為:

式中:為縣市年平均風速,m/s;為縣市年平均降水量mm;為縣市年平均溫度,℃.

式中:AH是縣市農作物種植面積,hm2.

(7)整地

農田耕作排放一次顆粒物主要取決于耕作方式和所使用的工具、土壤類型、土壤濕度和作物類型等因素[27].增加田間顆粒物排放的耕作方式包含翻耕、耙地、播種、除草.這些耕作方式由于使用機械和工具并直接接觸土壤和植物,容易使細顆粒物懸浮到空氣中[6].

式中:PM為第種作物農田PM10和PM2.5的排放量,kg/a;為年耕種次數;A為第種作物的年耕種面積,hm2;N為第種耕作活動在每季作物生長過程中的操作次數;EFPMik為第種作物生產過程中第中操作的排放系數,kg/hm2.

1.2.2 時空分布特征 本文根據農業源活動一次顆粒物排放量以及東北地區縣級市行政區劃數據,利用ARCGIS繪制東北地區各縣農業源一次顆粒物排放量空間分布、排放強度空間分布和18km×18km網格排放強度空間分布.根據東北地區農業活動及作物種植信息,得出秸稈燃燒、整地、谷物處理、收割、化肥施用、農機排放和風蝕7種主要農業源每月的時間變化情況.

1.2.3 不確定性分析 使用IPCC誤差傳播公式估算最終誤差分析清單不確定性[28].根據排放因子數據和活動水平數據使用加法合并原則和乘法合并原則進行排放清單不確定性分析.加法合并公式如下:

式中:total為所有量的總和的百分比不確定性;x和u分別表示不確定量及其相關的百分比不確定性.

乘法合并公式:

式中:total為所有量的乘積的百分比不確定性;u為與每個量相關的百分比不確定性.

文章中做假定:統計資料、活動水平數據均源于國家統計局或其他政府部門公開數據,其誤差不超過5%.若排放因子來源較單一,或者某類型的排放因子只有一個,則統一設其誤差為200%[28].

1.3 數據來源

本文考慮的農業一次顆粒物排放源包括施肥、風蝕、收割、谷物處理、秸稈燃燒、農機排放和整地等7種農業環節. Pattey等[25]中指出加拿大農業源顆粒物排放包括風蝕等10類,而本文中農業源主要指狹義農田的排放,不包括動物養殖,且花粉逸散和農藥施用排放的顆粒粒徑一般大于10μm顆粒,故本文未計算.同時,查閱文獻發現,農業機械的使用排放大量PM10和PM2.5[39].

1.3.1 活動水平 數據來源中,東北地區各類作物的產量及種植面積、化肥使用量、農業機械尾氣數據來源于2011年東北各省份統計年鑒[29-32];谷草比數據來源于文獻[33-34];農業柴油使用量數據來自《2012中國農業統計年鑒》[35].作物歷數據來源于中華人民共和國農業部種植業管理司區域農時數據庫[36].

表1 東北地區農田操作環節活動水平數據Table 1 The basic data for agriculture activities in northeastern China

1.3.2 排放因子 排放因子數據主要來自于CARB、USEPA等機構指南及文獻資料,具體數值見表2.

表2 東北地區農田操作環節PM10和PM2.5排放因子Table 2 Used PM10and PM2.5emission factors for agriculture activities in northeastern China

續表2

農業操作環節PM10排放因子PM2.5排放因子來源 秸稈燃燒5.77 (kg/t)Jenkins(1996)[38] 玉米5.3(kg/t)5.1(kg/t)Jenkins(1996)[38] 小麥5.1(kg/t)4.8(kg/t)Jenkins(1996)[38] 大豆6.9(kg/t)6.8(kg/t)U.S.EPA(2003)[37] 煙草10.8(kg/t)10.6(kg/t)U.S.EPA(2003)[37] 土豆10.8(kg/t)10.6(kg/t)U.S.EPA(2003)[37] 其他作物10.8(kg/t)10.6(kg/t)U.S.EPA(2003)[37] 農機排放農用機械4.2 (g/kg)3.78(g/kg)張強(2005)[39] 農用運輸車5.8 (g/kg)5.22(g/kg)張強(2005)[39]

2 結果與討論

2.1 東北地區農業源一次顆粒物排放清單

2010年東北地區農業一次顆粒物PM10和PM2.5年排放量分別為54.6萬t和35.6萬t(表3). 所有農業生產環節中,秸稈燃燒分別貢獻了總量的60%和87%(圖2).目前,農村秸稈綜合利用的途徑較粗放,利用率比較低,在廣大的東北地區焚燒仍舊是秸稈處理的主要方式.整地環節是第二大排放源,分別占PM10和PM2.5總排放量的27%和6%.化肥施用產生的PM10和PM2.5總排放量分別為1.64萬t和0.64萬t,該環節的排放在各省中的貢獻相近.其他幾個排放環節(農機排放、風蝕、谷物處理和作物收割)對總量的貢獻很少.研究表明,秸稈燃燒、農機排放中PM2.5/PM10比值大于0.9,以粒徑較小(<2.5μm)顆粒物排放為主[25,40];而整地、谷物處理、化肥施用、收割和風蝕PM2.5/PM10比值小于0.3,主要以粗粒徑(2.5μm<<10μm)排放為主[40],因此秸稈燃燒在PM2.5總量中貢獻增加,而相應整地的貢獻降低.

表3 2010年東北地區一次顆粒物排放量(萬t)Table 3 The emissions of the primary particulates in northeastern China in 2010(1′104t)

2.2 東北地區農業源一次顆粒物排放空間分布

作為東北地區的農業大省,黑龍江是該地區農業源一次顆粒物排放最大的省份,PM10和PM2.5排放量為23.7萬t和14.8萬t,分別占總量的43.5%和41.6%.吉林省排放量第2,其次為遼寧省和內蒙古四盟市.黑龍江省農作物種植面積大,耕地面積約為吉林省的1.96倍,作物產量高,故秸稈燃燒和整地環節在黑龍江省的排放高于其他各省.遼寧省化肥施用對顆粒物的貢獻率較高,這是因為黑土層由北向南逐漸變薄,化肥使用量增加的緣故[41].與其他省份相比,內蒙古四盟市風蝕產生的顆粒物總量及貢獻率更高,這可能是由內蒙古四盟市地區較高的風速和更少的降雨條件下農田風蝕排放強度最大造成.

由縣級顆粒物排放總量空間分布圖3(a)可知,東北地區PM10和PM2.5排放區域主要集中于黑龍江省東北部和中部地區,吉林省中部和遼寧省中部地區.PM10和PM2.5排放量較大的縣級市有公主嶺市、榆樹縣以及龍江縣,在這些縣市PM10排放量大于10kt/a,PM2.5年排放量大于7kt/a.龍江縣黑鈣土資源豐富,榆樹以及公主嶺市位于松嫩平原腹地,是農業比較發達的縣和縣級市.排放量較小地區位于東北地區的東南部和西北部地區(長白山山區及大興安嶺和小興安嶺地區)以及城市區.例如漠河縣,長白山地區一帶以及市區,年排放量不足0.1kt/a.

由圖3(b)可見,高排放強度分布在中部及三江平原地區.具體包括吉林省的中部地區以及黑龍江省中南部和東部,遼寧省的北部.例如黑龍江省的佳木斯市和肇東縣、望奎縣等位于松嫩平原,是PM10排放強度較大的地區.吉林省中部的榆樹市,公主嶺市、農安縣和梨樹縣等地也是排放量較大的地區,排放強度大于20kg/hm2.東北地區各縣及縣級市PM10排放強度平均值為8kg/hm2. PM2.5排放量較大的地區有望奎縣,四平市和農安縣,排放強度大于18kg/hm2.圖3(c)為18km× 18km網格排放強度空間分布,東北地區的中部(松嫩平原地區和遼河平原地區)和東北部地區(三江平原地區)是排放強度較大的地區,PM10及PM2.5排放強度最大值大于4t/(18km×18km)和3t/(18km×18km).這是由于平原地區具有廣大的耕地面積,土壤質地好(黑土區),是農業較發達的地區.排放強度較小的地區有西北部(大興安嶺地區、小興安嶺地區)和東南部(長白山地區).排放強度小于0.1t/(18km×18km).這些地區位于林區及山區,農田耕作面積較小,農業活動少.

2.3 東北地區農業源一次顆粒物排放時間分布

由圖4可見,5月,9月和10月份是農業源PM10的主要排放月份,分別占年排放量的32%、24%和29%.在5月份,整地活動貢獻71%,是主要排放來源,因為大多數的整地和播種在5月份進行.由于部分秸稈或殘茬也在此期間進行燃燒,因此秸稈燃燒也貢獻了17%.此外,化肥施用在5月有較高的貢獻率5%,這與5月份是農作物施基肥相一致.9月和10月份,秸稈燃燒的貢獻率為72%和60%,整地環節在該月份的貢獻率為5%~6%.在東北地區,9和10月份是農業活動最集中的時期,秸稈燃燒、收割、谷物處理、農機排放、整地等多種農業環節都有明顯排放.5月、9月和10月份,PM2.5排放占全年總量分別為17%,30%和34%.因為秸稈均在這3個月份進行露天焚燒,且以細顆粒物排放為主,因此秸稈燃燒排放占當月PM2.5排放總量分別為62%,95%和91%.

2.4 排放清單的不確定性分析

顆粒物排放清單的不確定為184%(表4).文獻報道的秸稈燃燒和風蝕的排放因子數據較多,且有本土實測數據[23,26].谷物處理和收割的排放因子來源較單一,設其誤差為200%.

表4 農業源排放一次顆粒物PM10的不確定性(%)Table 4 Uncertainty of the agriculture sources emission from PM10(%)

秸稈燃燒環節排放因子范圍5.1~10.25g/kg,因農作物不同而有所差別[25].秸稈露天燃燒比例是引起排放清單的不確定性之一,文獻中指出東北地區秸稈露天焚燒比例0~30%[28].本文計算秸稈燃燒排放PM10與文獻計算結果近似.其中,曹國良等[28]計算2003年PM10秸稈燃燒排放量為15.55萬t,陸炳等[42]計算2007年秸稈室外燃燒排放量較大,吉林、遼寧PM10年排放量20萬t以上,黑龍江省35.3萬t.本文計算PM10的排放量為32.55萬t.風蝕環節排放因子范圍14.40~ 349.5t/(hm2·a).化肥施用、谷物處理、收割和農機排放的排放因子資料很少.

清單沒有包括草原牧草收割環節排放的PM10,但由于其所占比例較小,且分布區域較少,未進行計算,影響清單的不確定性.

3 結論

3.1 2010年東北地區PM10總排放量為54.6萬t,PM2.5的排放總量為35.6萬t.區域集中排放主要位于三大平原地區,即三江平原(黑龍江省東北部),松嫩平原(黑龍江中部地區和吉林省中部),及下遼河平原(遼寧省中部).在這些地區,PM10和PM2.5年排放量較強的縣或縣級市年排放量大于10,7kt/a,排放強度為20,18kg/hm2.東北地區的西北部大、小興安嶺地區,東南部長白山地區排放量較小,年排放量小于0.1kt.

3.2 東北地區農業源一次顆粒物PM10和PM2.5的最大排放源是秸稈燃燒,其貢獻率分別為60%和87%.整地環節貢獻率分別為27%和6%,是排放顆粒物的第2大農業源.

3.3 農業排放一次顆粒物PM10集中在5月、9月和10月份,分別占全年排放的32%、24%和29%.PM2.5同樣在5月、9月和10月份有較大的排放,貢獻率分別是17%,30%和34%.

3.4 農業源PM10總排放量的不確定性為184.3%.

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* 責任作者, 副研究員, chenweiwei@iga.ac.cn

Primary particulate matter (PM) emission inventory from agricultural activities in northeastern ChinaLI

Rui-min1,2, TONG Quan-song1, CHEN Wei-wei1*, WANG Yi-yong1, ZHANG Shi-chun1, ZHANG Xue-lei1, ZHAO Hong-mei1, HE Yue-xin1,2

(1.Key Labortory of Wetland Ecology and Environment, Northeast Institute of Geography and Agroecology, Changchun 130102, China；2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049, China)., 2016,36(6)：1601~1609

Agricultural PM10and PM2.5inventories on the county-level scale in northeastern China were developed in this study. Based on bottom-Up method, we firstly collect the agricultural activity data, including conventional farming operations (i.e., straw burning, land preparation, harvest, grain processing, fertilizer, agricultural machinery, and wind erosion), emission factors of these operations and crop area at each county. And then, county-level PM10and PM2.5emission inventories from agricultural operations in 2010 were developed and spatio-temporal distributions were analyzed. The results showed that the magnitude of agricultural PM10and PM2.5emissions in northeastern China were 54.6′104tons and 35.6′104tons, respectively. The PM10and PM2.5emissions from straw burning were highest, which accounted for 60% and 87% of the total emissions, respectively. In addition, land preparing occupied 27% and 6% for PM10and PM2.5, respectively. The spatial distribution of agricultural PM emissions, concentrated on three plains,the Sanjiang Plain (in the northeast of Heilongjiang), the Songnen Plain (in the middle of Heilongjiang and Jilin Provinces), the Liaohe Plain (in the middle of Liaoning Provinces). Based on temporal variations, agricultural PM10emissions mainly occurred in May, September and October, which contributed 88% of total emissions. The PM2.5was mainly released in September and October. The uncertainty of emission inventory was 184.3%. More information on local emission factors will be helpful to decrease the emission inventory uncertainty.

northeastern China；emission inventory；agricultural activities；spatio-temporal distributions；PM2.5；PM10

X513

A

1000-6923(2016)06-1601-09

李瑞敏(1988-),女,吉林白山人,中國科學院東北地理與農業生態研究所博士研究生,主要研究方向為大氣環境監測和排放清單.發表論文2篇.

2015-11-10

國家自然科學基金(41205106,41275158,41575129);中國科學院戰略性先導科技專項(XDB05020304);吉林省科技發展計劃項目(20150204031SF)