基于靜態(tài)排水和被動(dòng)排熱技術(shù)的全被動(dòng)氫氧燃料電池研究

孫 毅，張 偉，劉 向，朱榮杰，蔣永偉，王麗娜，王 濤

（上海空間電源研究所，上海200245）

基于靜態(tài)排水和被動(dòng)排熱技術(shù)的全被動(dòng)氫氧燃料電池研究

孫 毅，張 偉，劉 向，朱榮杰，蔣永偉，王麗娜，王 濤

（上海空間電源研究所，上海200245）

常規(guī)氫氧燃料電池系統(tǒng)較為復(fù)雜，為簡(jiǎn)化燃料電池系統(tǒng)，設(shè)計(jì)了一種基于靜態(tài)排水和被動(dòng)排熱技術(shù)的全被動(dòng)燃料電池。通過增加靜態(tài)排水和導(dǎo)熱板等組件，加強(qiáng)了燃料電池的功能性，減少系統(tǒng)關(guān)鍵零部件。極化性能顯示全被動(dòng)燃料電池與常規(guī)燃料電池性能相當(dāng)，表明全被動(dòng)燃料電池結(jié)構(gòu)改進(jìn)并未對(duì)燃料電池性能造成不良影響。測(cè)試結(jié)果表明，全被動(dòng)燃料電池可長(zhǎng)時(shí)間恒電流穩(wěn)定工作，且運(yùn)行期間電池內(nèi)部溫度僅存在小范圍的穩(wěn)定波動(dòng)，說明電池運(yùn)行中產(chǎn)生的廢熱和多余的水分可以通過導(dǎo)熱性能較好的熱解石墨和排水組件排出電堆，達(dá)到熱量和水的平衡。這種基于靜態(tài)排水和被動(dòng)排熱技術(shù)的全被動(dòng)燃料電池簡(jiǎn)化了電池系統(tǒng)結(jié)構(gòu)，提高了可靠性，在航天領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

全被動(dòng)燃料電池；靜態(tài)排水；被動(dòng)排熱

1　引言

在各種燃料電池中，質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）工作溫度較低，且工作中的主要產(chǎn)物是水，對(duì)環(huán)境無污染，噪聲低［1］，作為電動(dòng)汽車、水下潛艇和水面艦艇等的發(fā)動(dòng)機(jī)具有廣泛的應(yīng)用前景。但由于PEMFC工作中對(duì)氣體介質(zhì)的濕度以及溫度有較高要求，需要較為復(fù)雜的加濕系統(tǒng)和溫控系統(tǒng)等，增加了系統(tǒng)的體積、質(zhì)量和能耗［2-3］，因而，燃料電池系統(tǒng)相比于其他電源系統(tǒng)（如鋰電、鉛酸電池等）更為復(fù)雜，可靠性更低，成本更高，制約了PEMFC應(yīng)用。簡(jiǎn)化燃料電池系統(tǒng)是降低燃料電池系統(tǒng)成本和推廣其應(yīng)用的關(guān)鍵之一。

目前，簡(jiǎn)化燃料電池系統(tǒng)主要針對(duì)兩個(gè)子系統(tǒng)，即增濕系統(tǒng)和熱管理系統(tǒng)。

PEMFC反應(yīng)氣體的增濕方式可分為外增濕和內(nèi)增濕。外增濕是指在反應(yīng)氣體進(jìn)入系統(tǒng)前通過外部裝置進(jìn)行加濕，通常采用升溫增濕、噴淋增濕、循環(huán)增濕和注射增濕等四種方式，但這些增濕方式均需要外部增濕裝置并對(duì)其進(jìn)行加熱［4］。為減小系統(tǒng)質(zhì)量和體積、簡(jiǎn)化系統(tǒng)，內(nèi)增濕逐漸應(yīng)用到燃料電池系統(tǒng)中。內(nèi)增濕是指采用滲透膜，主要依靠膜的阻氣透水功能實(shí)現(xiàn)對(duì)干反應(yīng)氣體的加濕［5］。其實(shí)質(zhì)是一個(gè)假電池，用電池本身生成的熱加熱水，并使之加濕干氣，無需外部單獨(dú)的加濕裝置，減少了系統(tǒng)的外部輔助設(shè)備［6］。但無論外加濕還是內(nèi)加濕都增大了燃料電池的尺寸和質(zhì)量。除了以上兩種常規(guī)的加濕方法外，還有一種氣體加濕方法——自增濕。所謂的自增濕是無需外界水源，依靠燃料電池反應(yīng)中生成的水對(duì)膜電極進(jìn)行加濕，滿足質(zhì)子交換膜傳導(dǎo)質(zhì)子的需求。理論計(jì)算表明陰極生成的水足夠維持電池在一定條件下運(yùn)行時(shí)膜對(duì)水的需求量［7］。目前，研究者主要在三個(gè)方向?qū)ψ栽鰸窦夹g(shù)進(jìn)行研究，即自增濕質(zhì)子交換膜［8-9］、復(fù)合自增濕膜［10］以及自增濕電池結(jié)構(gòu)［11-12］。

PEMFC工作中消耗的能量有40%～50%轉(zhuǎn)化為熱能，使燃料電池溫度升高，而過高的溫度會(huì)導(dǎo)致質(zhì)子交換膜含水量過低，質(zhì)子傳導(dǎo)能力下降等不良后果［13］。由于PEMFC是一種低溫燃料電池，典型的工作溫度范圍是60～85℃［13］，因而過高和過低的溫度都會(huì)對(duì)燃料電池的壽命和性能造成不利影響。目前PEMFC的散熱是依賴?yán)鋮s劑的循環(huán)以及熱輻射向環(huán)境傳熱。主要的冷卻方式有冷卻液循環(huán)排熱［14］、空氣冷卻和液體蒸發(fā)冷卻等［15］。常規(guī)的冷卻方式，如冷卻液循環(huán)排熱、強(qiáng)制風(fēng)冷等均證明是很有效的，并已得到廣泛的應(yīng)用。但由于需要風(fēng)機(jī)、泵、加熱器和其他附件，其系統(tǒng)結(jié)構(gòu)過于龐大、復(fù)雜［16］，從而造成系統(tǒng)成本增加，可靠性降低，限制了燃料電池的應(yīng)用，因而燃料電池系統(tǒng)仍亟需簡(jiǎn)化。

本工作基于靜態(tài)排水和被動(dòng)排熱技術(shù)，設(shè)計(jì)了一種可以簡(jiǎn)化燃料電池加濕和散熱的電堆結(jié)構(gòu)，通過靜態(tài)排水去除系統(tǒng)的增濕子系統(tǒng)的同時(shí)，電堆內(nèi)的廢熱通過內(nèi)置的導(dǎo)熱板收集并排出電堆，以實(shí)現(xiàn)電堆靜態(tài)排水和被動(dòng)排熱的一體化。

2　全被動(dòng)燃料電池結(jié)構(gòu)

設(shè)計(jì)的全被動(dòng)燃料電池如圖1所示，包含靜態(tài)排水和被動(dòng)排熱兩種功能。如圖1（a），電池產(chǎn)生的多余水分可經(jīng)過多孔氧板和排水組件（排水膜、排水板）排出電池，從而避免產(chǎn)生水淹，使燃料電池可以長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定工作；同時(shí)，電堆產(chǎn)生的廢熱經(jīng)導(dǎo)熱板轉(zhuǎn)移至外部，與外部的換熱裝置相連，將熱散出。在本試驗(yàn)中采用外部風(fēng)冷的方式冷卻導(dǎo)熱板，通過控制冷卻風(fēng)扇達(dá)到電池內(nèi)部熱量平衡。圖1（b）為電堆實(shí)物圖片，紅色框標(biāo)注部分為導(dǎo)熱板。

圖1　全被動(dòng)燃料電池圖片F(xiàn)ig.1 The photograph of fully passive fuel cell

2.1 靜態(tài)排水結(jié)構(gòu)

靜態(tài)排水結(jié)構(gòu)是在常規(guī)燃料電池雙極板的基礎(chǔ)上增加排水組件而成，如圖2。排水組件主要包括排水板和高分子復(fù)合微孔排水阻氣膜，同時(shí)，為配合燃料電池產(chǎn)生的水能順利進(jìn)入排水組件，氧氣流場(chǎng)板的底部均勻分布著直徑1 mm的圓孔，與流道寬度一致，處于流道內(nèi)［17］。如圖2（b）所示，流道脊與膜電極組件接觸，底部圓孔與親水多孔氣水分離組件緊密接觸。利用流道表面的親水特性，通過對(duì)梯形截面流道的脊、流道兩側(cè)親水斜面使電極表面生成的液態(tài)水珠在排水側(cè)和氧氣側(cè)壓差作用下［18］沿著流道斜邊向氣水分離組件中遷移，避免水在電極表面聚集。其中親水的多孔水氣分離膜被水完全浸潤(rùn)，如果水的表面張力大于氣體壓力，則氣體不會(huì)通過膜，因而可實(shí)現(xiàn)透水阻氣的功能，從而達(dá)到氣水分離的目的。最后水進(jìn)入排水板匯集后排出電池。

圖2　常規(guī)燃料電池雙極板和全被動(dòng)雙極板結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic for the structure of the double plates conventional fuel cell and fully passive fuel cell

2.2 被動(dòng)排熱結(jié)構(gòu)

被動(dòng)排熱結(jié)構(gòu)是在常規(guī)燃料電池雙極板的基礎(chǔ)上增加一導(dǎo)熱板，如圖2（b）所示。導(dǎo)熱板處于氫板和靜態(tài)排水組件之間，相比較常規(guī)燃料電池雙極板減少了冷卻水流場(chǎng)。導(dǎo)熱板是被動(dòng)排熱結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵組件，材料主要有石墨、金屬（金、銅、不銹鋼等）、石墨烯和熱解石墨等。相比較其它幾種導(dǎo)熱材料，熱解石墨具有優(yōu)異的定向?qū)嵝阅埽▽?dǎo)熱系數(shù)1500～1700 W·m-1·K-1），在電子元器件中的應(yīng)用日益廣泛，且成本較低，密度較?。芏取?.3 g·cm-3），易于實(shí)現(xiàn)［19］。因此在本研究中導(dǎo)熱板采用熱解石墨對(duì)被動(dòng)式熱管理技術(shù)進(jìn)行驗(yàn)證。

被動(dòng)式熱管理的散熱過程主要包括接觸導(dǎo)熱（極板與熱解石墨）、熱量在熱解石墨中的傳導(dǎo)以及風(fēng)冷散熱時(shí)的對(duì)流傳熱。

1）接觸導(dǎo)熱

導(dǎo)熱過程中傳遞的熱量按照式（1）所示Fourier導(dǎo)熱定律計(jì)算［20］：

其中：A為與熱量傳遞方向垂直的面積，單位m2；Th與Tc分別是高溫與低溫面的溫度；δ為兩個(gè)面之間的距離，單位m；λ為材料的導(dǎo)熱系數(shù)，單位為W/（m·℃）。

由于熱解石墨板與電池極板緊密接觸，且電池極板與熱解石墨均為石墨材料，因而熱解石墨與極板接觸位置溫度與極板溫度基本相同。

2）導(dǎo)熱板中的傳熱

式中：Qi為通過第i塊長(zhǎng)條上的熱量，單位W；A為長(zhǎng)條的截面積，單位m2；K為導(dǎo)熱系數(shù)，單位W·m-1·K-1；ΔTi為第i塊長(zhǎng)條上下溫差，單位℃；ΔLi為第i塊長(zhǎng)條上下間距，單位cm；L為整塊極板上下間距，單位cm；N為整塊極板的等分?jǐn)?shù)，無量綱；w為極板的寬度，單位m；t為極板的厚度，單位m；q為單位面積的發(fā)熱量，單位W· cm-2。

通過對(duì)所有的長(zhǎng)條溫差求和，即得到整塊導(dǎo)熱板上下的溫差ΔT如式（3）：

由式（3）可知，在控制導(dǎo)熱板上下溫差一定的條件下，導(dǎo)熱板的長(zhǎng)度（上下間距）與導(dǎo)熱板的厚度、導(dǎo)熱系數(shù)的函數(shù)關(guān)系如式（4）：

其中單位面積的發(fā)熱量q可根據(jù)式（5）計(jì)算［20］：

式中：ηE為表示電壓效率，無量綱；P為表示電池功率密度，單位W·cm-2；Eo為電池可逆電壓，單位V；E為電池工作電壓，單位V；J為表示電池工作電流密度，單位A·cm-2。

圖3是被動(dòng)排水燃料電池的極化性能及產(chǎn)熱功率曲線。在氫氧燃料電池典型工作電流密度500 mA·cm-2條件下，電壓0.73 V，單位面積發(fā)熱量q為0.35 W·cm-2。由式（4）可知，采用厚度為0.35 mm的熱解石墨，控制ΔT在20℃左右時(shí)，導(dǎo)熱距離L為77 mm，即導(dǎo)熱板延伸出電池發(fā)熱點(diǎn)最長(zhǎng)不超過77 mm。

圖3　被動(dòng)排水燃料電池性能及產(chǎn)熱功率Fig.3 The performance of the passive-water based fuel and its thermal power production

3）對(duì)流傳熱

對(duì)流換熱的熱量按照式（6）所示牛頓冷卻定律計(jì)算［20］：

其中A為與熱量傳遞方向垂直的面積，單位m2；th與tc分別為固體壁面與流體的溫度；h是對(duì)流換熱系數(shù)，以空氣為換熱介質(zhì)時(shí)，自然對(duì)流換熱系數(shù)大約8 W/（m2·℃），強(qiáng)制對(duì)流換熱系數(shù)在50 W/（m2·℃）左右。

從系統(tǒng)簡(jiǎn)化和可實(shí)現(xiàn)性出發(fā)，試驗(yàn)外部散熱采用風(fēng)冷方式。典型工作電流密度（200～500 mA·cm-2，發(fā)熱功率分別為2.7 W和7.4 W）條件下，外部空氣溫度30℃左右，熱源溫度在50℃左右。在強(qiáng)制對(duì)流條件下，換熱面積分別為12.8 cm2、35 cm2。散熱板外部面積按照峰值工作電流密度設(shè)計(jì)，同時(shí)考慮到發(fā)熱量20%的設(shè)計(jì)冗余，散熱板外部面積設(shè)計(jì)值為42 cm2。具體極板和散熱板設(shè)計(jì)參數(shù)見表1。

表1　散熱板和極板設(shè)計(jì)參數(shù)Table 1 Design parameters of the radiator and the plates

3　試驗(yàn)

3.1 膜電極制備

以異丙醇和少量的水為溶劑，按一定比例加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%的催化劑Pt/C（英國Johnson-Matthey公司［10］）和Nafion溶液（質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%，美國DuPont公司［10］），超聲混合后均勻噴涂在氣體擴(kuò)散層上，然后200℃干燥5 min。陰極和陽極兩側(cè)Pt載量共為0.6 mg/cm2。將2張制備的電極與1片Nafion212質(zhì)子交換膜（美國Dupont公司［10］）在6 MPa和130℃下熱壓15 min，制成三合一膜電極組件。

3.2 試驗(yàn)電堆裝配測(cè)試

將質(zhì)子交換膜電極（MEA）與具有靜態(tài)排水的膜組件、極板和導(dǎo)熱板等組件按照?qǐng)D4所示組裝成電堆。全被動(dòng)式燃料電池與常規(guī)燃料電池的膜電極制備工藝一致。根據(jù)極板密封圈壓縮量，膜電極MEA活性面積和碳紙的壓縮率選擇合適的裝配參數(shù)。具體測(cè)試、裝配和工藝條件見表2。

圖4　全被動(dòng)燃料電池電堆Fig.4 Fully passive fuel cell stack

4　結(jié)果與討論

4.1 全被動(dòng)與常規(guī)PEMFC系統(tǒng)結(jié)構(gòu)對(duì)比

圖5給出了常規(guī)燃料電池系統(tǒng)組成和全被動(dòng)燃料電池系統(tǒng)組成。從圖中可以看到，基于靜態(tài)排水和被動(dòng)熱管理的全被動(dòng)燃料電池系統(tǒng)，氫氣和氧氣經(jīng)壓力調(diào)節(jié)閥直接進(jìn)入電池，無需外部加濕裝置。同時(shí)，電池反應(yīng)生成的水經(jīng)排水組件和排水板排出電池，電池產(chǎn)生的廢熱經(jīng)電池內(nèi)置的排熱板導(dǎo)出電池，然后與外冷卻裝置相連散熱。因而，系統(tǒng)中無須氣體循環(huán)、氣液分離、加濕器以及壓力平衡器等組件，相比于主動(dòng)式的常規(guī)燃料電池系統(tǒng)，全被動(dòng)式燃料電池系統(tǒng)結(jié)構(gòu)有了明顯簡(jiǎn)化，由常規(guī)燃料電池14個(gè)關(guān)鍵零部件減少至5個(gè)。

表2　燃料電池測(cè)試條件、裝配和膜電極參數(shù)Table 2 Cell testing conditions，assembly and the membrane electrode parameters

圖5　常規(guī)燃料電池和全被動(dòng)燃料電池系統(tǒng)圖解Fig.5 Illustration of the system of the conventional fuel cell and the fully passive fuel cell

4.2 全被動(dòng)燃料電池內(nèi)部溫度變化

針對(duì)全被動(dòng)燃料電池內(nèi)部的溫度隨運(yùn)行時(shí)間和工作條件的變化情況，在電池內(nèi)部組裝1張測(cè)溫板，并在3個(gè)不同位置嵌入測(cè)溫?zé)犭娮?，如圖6所示。

圖6　測(cè)溫板中三個(gè)測(cè)溫點(diǎn)Fig.6 Three different points on the temperature board

不同電流密度條件下，電堆內(nèi)部溫度隨運(yùn)行時(shí)間的變化如圖7。從圖中可以看出，低電流密度條件下，電堆工作1 h后溫度上升至60℃左右，短時(shí)間內(nèi)無需冷卻。在高電流密度條件下，電堆內(nèi)部溫度上升很快，但利用排熱板和外部冷卻裝置可以將電堆內(nèi)部溫度維持在72℃至75℃之間。試驗(yàn)表明，采用該結(jié)構(gòu)和熱解石墨可以將電堆內(nèi)部多余熱量散到環(huán)境中去，且電堆內(nèi)部溫度變化可維持在5℃以內(nèi)。

圖7　不同電流密度條件下，電堆內(nèi)部溫度變化Fig.7 Temperature changes in the inner of the stack while running at different current densities

4.3 全被動(dòng)和常規(guī)燃料電池極化性能比較

圖8是常規(guī)燃料電池與全被動(dòng)燃料電池的極化性能。在氫氧燃料電池典型工作電流密度200 mA·cm-2、300 mA·cm-2、400 mA·cm-2條件下，常規(guī)燃料電池和全被動(dòng)燃料電池電壓分別為0.822 V和0.815 V，0.80 V和0.792 V，0.771 V和0.76 V，電池性能相當(dāng)。

圖9是常規(guī)燃料電池和全被動(dòng)燃料電池的交流阻抗圖譜。比較全被動(dòng)燃料電池與常規(guī)燃料電池內(nèi)阻會(huì)發(fā)現(xiàn)，前者的內(nèi)阻要比靜態(tài)排水燃料電池大17 mΩ·cm2左右。一方面是由于排熱板采用縱向?qū)щ娦暂^差的熱解石墨，增加了電池內(nèi)阻；另一方面，由于排水組件不具有導(dǎo)電性，造成活性區(qū)域?qū)щ娒娣e減少，進(jìn)而間接增加電池內(nèi)阻。

圖8　常規(guī)燃料電池和全被動(dòng)燃料電池極化性能Fig.8 Polarization performances of the common fuel cell and the fully passive fuel cell

圖9　全被動(dòng)燃料電池、常規(guī)燃料電池交流阻抗譜（200 mA·cm-2電流密度）Fig.9 Impedance spectra of the fully passive fuel cell and the conventional fuel cell at a current density of 200 mA·cm-2

4.4 全被動(dòng)燃料電池恒流性能

為了考察全被動(dòng)燃料電池靜態(tài)排水及導(dǎo)熱板是否維持電池內(nèi)部水和熱的平衡，對(duì)其進(jìn)行了恒流性能測(cè)試。圖10為全被動(dòng)條件燃料電池在不同電流密度下的恒流性能。從圖中可以看出，典型工況200 mA·cm-2、300 mA·cm-2電流密度條件下，電壓分別為0.815 V、0.792 V，且電池能長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定工作。當(dāng)電流密度升高至400 mA·cm-2時(shí)，電池仍能長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定工作，電壓波動(dòng)在5 mV以內(nèi)。這說明，燃料電池運(yùn)行中產(chǎn)生的水和廢熱均能有效地排出電堆，電池內(nèi)部維持較好的工作環(huán)境。靜態(tài)排水和被動(dòng)排熱使全被動(dòng)燃料電池具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

5　結(jié)論

通過改進(jìn)燃料電池結(jié)構(gòu)，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了燃料電池靜態(tài)排水和被動(dòng)排熱功能。電池內(nèi)部溫度測(cè)試結(jié)果表明，通過被動(dòng)排熱可以將電堆內(nèi)部的溫度變化控制在5℃以內(nèi)；同時(shí)，電池極化性能和恒流測(cè)試結(jié)果表明，電池性能與常規(guī)燃料電池性能相當(dāng)，且長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行性能穩(wěn)定，電池內(nèi)部水和熱均能達(dá)到較好的平衡。

圖10　不同電流密度條件下全被動(dòng)燃料電池的恒流性能Fig.10 Current constant performances of the fully passive fuel cells running at different current densities

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The Performance of Fully Passive Hydrogen-oxygen Fuel Cell Based on Passive Water and Thermal Management Technology

SUN Yi，ZHANG Wei，LIU Xiang，ZHU Rongjie，JIANG Yongwei，WANG Lina，WANG Tao
（Shanghai Institute of Space Power-Sources，Shanghai 200245，China）

The system of the conventional fuel cell is complex.To simplify the fuel cell system，a fully passive fuel cell was designed based on static water removal and passive heat exhaust technology.The adding of passive water removal membrane and thermal conductive plate greatly strengthened the functionality of the fuel cell and reduced the number of key components of the system.The polar measurement showed that the fully passive fuel cells demonstrated the same performance as compared with the conventional ones，suggesting that the structure changing did not damage the cell performance.The results also showed that the fully passive fuel cell could operate stably at constant current for a long time with the inner cell temperature only changing within a small range.The results demonstrated that the generated heat exhaust and extra water during the operation process could be removed by the Pyrolytic graphite and water removal membrane，reaching an equilibrium of water and heat.This novel fully passive fuel cell can greatly simplify the cell structure and enhance the reliability of the cell system，showing promising potential applications in space in the future

fully passive fuel cells；static water removal；passive thermal management

TM911.4

A

1674-5825（2016）05-0624-07

2015-10-26；

2016-08-01

載人航天預(yù)先研究項(xiàng)目（060201）

孫毅（1981-），男，碩士，工程師，研究方向?yàn)槿剂想姵睾鸵毫麟姵?。E-mail：sunyi082032@163.com