食品及加工品中210po含量測定及內照射劑量估算

李鵬翔，李 周，張 靜，楊海蘭，高澤全，姜 愷，韓玉虎

中國輻射防護研究院核環境科學研究所，山西太原 030006

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食品及加工品中210po含量測定及內照射劑量估算

李鵬翔，李 周，張 靜，楊海蘭，高澤全，姜 愷，韓玉虎

中國輻射防護研究院核環境科學研究所，山西太原 030006

采用同位素示蹤法對常見的18種食品及加工品中210Po含量進行了測定，并對其所致內照射劑量進行了估算。結果表明：茶葉、香煙中210Po比活度較高，分別為（16.1±0.5）、（29.9±1.0）Bq/kg（干重），表明這兩種加工品對210Po有較強的濃集作用；其余16種食品的可食部分中210Po比活度約為0.029～4.78 Bq/kg（鮮重）。依據測定的數據，估算出我國居民由食品攝入210Po所致的年待積有效劑量約為95μSv/a，貢獻相對較大的是糧食（37.7%）、蔬菜（28.8%）和水產品（27.1%）。

209Po示蹤；α譜儀；210Po含量；食品；劑量估算

210Po是天然鈾系衰變產生的放射性核素之一，屬極毒組放射性核素，廣泛存在于各種食品及加工品中，通過食物鏈轉移進入人體。對于食入攝入量，世界居民所受平均待積有效劑量的59.1%來自210Po［1］，是人體內照射劑量的主要來源，因此受到國內外研究者的廣泛關注［2-11］。有報道［1］指出我國食物中谷類的210Po含量低于世界典型值，水果中的值大致與世界典型值相同，肉類、蔬菜和魚類中的值明顯高于典型值。楊孝桐等［2］指出了一些含天然放射性核素較高的食品，包括海產貝類、海產蝦類和海產魚類。廖運璇等［3］對環境水樣、土壤和稻谷樣品中210Po進行了分析測定，土壤中210Po比活度約為10 Bq/kg，稻谷中210Po比活度為0.28 Bq/kg，水樣中210Po活度濃度處于10-3Bq/L的水平。朱洪達等［4］在20世紀90年代初期對我國膳食中90Sr、137Cs、226Ra、228Ra、210Pb、210Po含量及其所致內照射劑量進行了系統研究，指出天然核素是居民食入所致內照射劑量的主要來源，貢獻較大的核素是210Pb和210Po。劉玉蘭等［5］在1988年對我國部分地區食品中210Pb、210Po含量進行了測定，食品中210Po的比活度均值為0.242 Bq/kg，范圍在0.013～2.54 Bq/kg，水產品中210Po比活度最高（0.582 Bq/kg），其次為大米（0.534 Bq/kg），還指出食品中210Pb和210Po含量較接近，比值為1.1±1.0，含量高于U、Th、226Ra。張聚敬等［6］研究了新疆主要食品中210Pb、210Po水平，食品中210Po含量以水產品為最高，魚中210Po的比活度為0.410～0.808 Bq/kg，均值為（0.583± 0.169）Bq/kg。于鳳義等［7］采用銅片自沉積的方法對煙草、茶葉以及北京地區主要糧食和蔬菜中210Po進行了測定，給出了210Po含量高低排序依次為茶葉＞煙草＞糧食＞蔬菜。美國Lin等［8］利用同位素稀釋α譜儀法對奶酪、烤牛肉等食品和人體尿液中210Po進行了測定，最小可探測比活度約為0.04 Bq/kg，Po回收率為85%。印度Marbaniang等［9］對該國Domiasiat鈾礦區附近的環境和生物樣品中210Po進行了測定，魚類中210Po比活度為0.26～0.32 Bq/kg，牛肉為（0.43±0.05）Bq/kg，肉類為0.38～0.49 Bq/kg，大米為0.05～0.06 Bq/kg，土豆為0.02～0.03 Bq/kg。意大利Jia等［10］給出了環境生物樣品中210Po的分析方法，該方法的探測限為1.4 Bq/kg。奧地利Matthews等［11］綜述了各類環境介質中210Po的分析方法，包括樣品預處理、分離純化、源的制備和測量等。目前國內對于210Po的測量大多采用的是α計數器，未加入同位素作為示蹤劑進行全程放化回收率的測定，只采用210Po標準樣品的回收率作為待測樣品的方法回收率，由于210Po屬于易揮發核素，在化學操作過程中容易出現損失，回收率不穩定，這樣對測定結果的準確性有一定的影響。本工作擬采用209Po同位素示蹤法，用酸濕法消解食品及加工品中的有機物，在0.5mol/L鹽酸中將210Po和示蹤劑209Po一同自沉積在銅片上，用α譜儀測量。依據209Po、210Po的計數和209Po活度濃度計算樣品中210Po含量。共測定18種主要食品及加工品，并對其所致居民內照射劑量進行估算。

1 實驗部分

1.1 試劑與儀器

硝酸，質量分數為65.0%～68.0%；過氧化氫，質量分數不低于30%；高氯酸，質量分數為70%～72%；HCl（配制成0.5mol/L）、抗壞血酸、鹽酸羥胺（配制成w=25%），均為分析純，國藥集團化學試劑有限公司。示蹤劑209Po標準溶液：美國E&Z公司，介質為2.0mol/L HCl，C= 0.038 7 Bq/L，參考日期為2013年7月29日，總不確定度為1.8%。實驗用水為超純水。

7200-8低本底α譜儀，美國Canberra公司；7753532凍干機，美國Labconco公司；THZ-82恒溫振蕩器，常州國華電器有限公司；銅質鍍片，尺寸為φ20 mm×0.1 mm，材質為紫銅。

1.2 樣品采樣及預處理

在甘肅、山東、廣西、遼寧等地分別采集了當地居民食用量較大的食品及加工品，共18種，包括糧食、蔬菜、水果、畜禽肉類、水產品以及茶葉、香煙等。將采集的樣品（茶葉、香煙除外）進行清洗，瀝干水分后取其可食用部分稱重記錄鮮重，然后放入凍干機中低溫下進行水分抽干獲得干樣，記錄干重，計算干鮮比。用粉碎機將凍干后的樣品（茶葉、香煙除外）磨成粉末，供分析用。香煙是市售的香煙，將其煙絲取出直接進行分析；茶葉是市售成品茶葉。

1.3 分析方法

稱取5～20g干樣，準確加入209Po標準溶液，加入50 m L濃硝酸，在電熱板上加熱消解，不時滴加過氧化氫褪色，加熱蒸至近干，冷卻，加入15～20 m L高氯酸，置于電熱板加熱消解，直到溶液呈無色澄清狀，蒸至近干，殘渣呈白色鹽狀，冷

卻至室溫。加入50 m L 0.5mol/L鹽酸溶液、0.5 m L質量分數為25%的鹽酸羥胺、0.5g抗壞血酸，投入銅片，置于恒溫振蕩器中水浴條件下自沉積2.0 h，溫度控制為（93±3）℃，振蕩幅度為120 r/min。取出銅片，依次用蒸餾水和無水乙醇沖洗干凈，室溫下晾干。用α譜儀測量。根據209Po、210Po的計數和209Po活度濃度計算樣品中210Po的含量。本方法的全程放化回收率為（81.6±5.1）%，樣品的探測限為0.027 Bq/kg（鮮重）（測量時間為72 h）。每個樣品中加入209Po標準溶液作為產額示蹤劑，可以準確給出待測樣品中210Po含量。

2 結果與討論

2.1 食品及加工品中210po含量

18種食品及加工品中a（210Po）的測定結果列入表1。由表1可知：16種食品中210Po比活度約為0.029～4.78 Bq/kg（鮮重），均未超過我國現行國標食品中放射性物質限制濃度標準［12］中210Po限制濃度（15 Bq/kg）。把本次測量值與我國食品中210Po含量［1］（谷類：0.034 Bq/kg；肉類：0.124 Bq/kg；蔬菜：0.426 Bq/kg；水果：0.033 Bq/kg；魚類：4.92 Bq/kg）和世界典型值［1］（谷類：0.06 Bq/kg；肉類：0.06 Bq/kg；蔬菜：0.10 Bq/kg；水果：0.04 Bq/kg；魚類：2.00 Bq/kg）進行比較，可知210Po含量基本處于同一水平。水產品中210Po含量比其他種類食品略高，尤其是鲅魚和對蝦。文獻［13］報道藍點鲅中210Po比活度為（4.44±1.08）Bq/kg（黃海）、對蝦為（2.22±1.08）Bq/kg（渤海）、（0.37±0.12）Bq/kg（黃海北）、（3.48±0.63）Bq/kg（黃海南），本次工作的測量值與其非常接近。

表1 食品及加工品中210Po比活度Table 1 Specific activity of210Po in food and processed products

由表1還可知，茶葉、香煙中210Po比活度較高，分別為（16.1±0.5）、（29.9±1.0）Bq/kg，與文獻［7］報道的測量值（茶葉：37.30～90.72 Bq/kg；煙草：27.59～87.69 Bq/kg）相比，本工作測得的茶葉中210Po含量略低，香煙與其基本接近。茶葉和香煙中210Po含量較高，可能是來源于210Po的母體210Pb（鈾系衰變產物），這些天然核素可通過葉片表面的氣溶膠沉降和根系吸收從土壤進入植物體內，對210Po有較強的濃集作用。

2.2 內照射劑量估算

經食入途徑攝入210Po所致公眾成員待積有效劑量，依據GB 18871給出的210Po待積有效劑量轉換系數［14］（成人：1.2μSv/Bq）和我國城鎮和農村居民人均主要食品消費量［15］（表2）估算，經食入途徑所致的內照射劑量估算結果，全國居民按人口加權平均計算得出，結果列入表3。由表3可知：我國居民由食品攝入210Po所致的待積有效劑量分別為95.1μSv/a，農村居民為89.6μSv/a，城鎮居民為98.9μSv/a；全國居民的210Po年攝入量為79.2 Bq/a，未超過現行國標［12］給出的210Po年攝入量限值（成人：2 200 Bq/a），但是如果單種210Po含量較高的食品消費量較大的情況下（如海產品），可能會超過該限值。

表2 我國居民人均主要食品消費量（2012年）［15］Table 2 Per capita major consumption of Chinese inhabitant（2012）［15］kg/a

各類食品中劑量貢獻較大的是糧食（37.7%）、蔬菜（28.8%）和水產品（27.1%），羊肉貢獻最小（0.15%），依次排序為：糧食＞蔬菜＞水產品＞鮮瓜果＞豬肉＞家禽＞羊肉。主要原因是糧食、蔬菜比其他種類食品的消費量大；水產品的消費量不大，但是水產品中210Po含量比陸地生物高，所以水產品對劑量貢獻排名靠前。

本工作給出的內照射劑量估算主要考慮了16種食品，茶葉和香煙除外。這兩種加工品中210Po含量很高，對內照射劑量的貢獻不容忽視。有數據［7］顯示茶葉經過多次浸泡后80%以上210Po留在殘茶中，只有不到20%進入茶水，這說明茶葉中大部分210Po是在葉片基質中而不是吸附在葉片表面。有報道［16］指出香煙中210Po有24%轉移到主流煙霧中，44%在煙灰中，17%在煙蒂中。由于這兩種加工品進入人體的攝入途徑與普通食品有所差別，應通過人體膳食暴露評估的方法，進行進一步研究才可得出結論。

表3 我國居民食品210Po年攝入量所致待積有效劑量Table 3 Annual intake of210Po and committed effective dose for Chinese inhabitant

3 結 論

（1）我國居民由食品進入人體的210Po年攝入量為79.2 Bq/a，所致的待積有效劑量為95.1μSv/a，未超過現行國標給出的210Po年攝入量限值。各類食品中劑量貢獻較大的是糧食（37.7%）、蔬菜（28.8%）和水產品（27.1%），主要原因是谷類、蔬菜比其他種類食品的消費量大和水產品中210Po含量較高。

（2）茶葉、香煙中210Po比活度較高，分別為（16.1±0.5）、（29.9±1.0）Bq/kg，這兩種加工品對210Po有較強的濃集作用。茶葉和香煙加工品對人體內照劑量貢獻，應通過人體膳食暴露評估的方法，進一步研究才可得出結論。

（3）16種食品中210Po的比活度約為0.029～4.78 Bq/kg（鮮重），均未超過我國現行國標食品中放射性物質限制濃度標準中210Po限制濃度。

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Determination of210po in Food and processed products and Estimation of Internal Dose

LI Peng-xiang，LI Zhou，ZHANG Jing，YANG Hai-lan，GAO Ze-quan，JIANG Kai，HAN Yu-hu
Department of Nuclear Environmental Science，China Institute for Radiation Protection，Taiyuan 030006，China

The concentration of210Po in 18 kinds of common foods and processed products were determined by isotope tracing method.Then the internal dose was estimated.Results show that210Po content in tea and cigarettes are higher，and are（16.1±0.5），（29.9± 1.0）Bq/kg（dry weight）respectively.These two creatures have strong enrichment ability on210Po.The remaining 16 kinds of food，210Po content in the edible part are 0.029-4.78 Bq/kg（fresh weight）.Based on the current measurement data，estimated annual effective dose of Chinese residents caused by food intake of210Po is about 95μSv/a，and relatively large contribution are grain（37.7%），vegetables（28.8%）and aquatic products（27.1%）.

209Po as a tracer；α-spectrometer；210Po content；food；dose estimation

S124.2；O614.63

A

0253-9950（2016）02-0103-04

10.7538/hhx.2016.38.02.0103

2015-06-23；

2015-10-19

李鵬翔（1983—），女，山西大同人，助理研究員，從事放射化學分析工作