SCR催化器內濃度場影響因素的仿真研究

汪安東， 李君， 范魯艷， 曲大為

(吉林大學汽車仿真與控制國家重點實驗室， 吉林 長春　130022)

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SCR催化器內濃度場影響因素的仿真研究

汪安東， 李君， 范魯艷， 曲大為

(吉林大學汽車仿真與控制國家重點實驗室， 吉林 長春130022)

為提高NOx的轉化效率，研究了溫度、空速、氨氮比和NO與NO2的摩爾比對SCR催化器內濃度場的影響。試驗驗證了SCR化學反應模型，將準確的化學反應動力學參數輸入到Fire軟件并建立SCR催化器模型，計算分析SCR催化器內組分濃度場的影響因素。得出以下結論：溫度越高，NH3和HCNO的濃度越高；流體渦流為噴霧液滴蒸發和熱解提供了有利條件；空速太大，NO的轉化效率會降低；當氨氮比為1時，理論上NOx的轉化效率達到最高；當氨氮比小于1時，NOx轉化效率隨氨氮比的升高而升高，但在接近1時候產生氨滑移；當氨氮比大于1時，NOx轉化效率變化不大但會產生大量氨滑移。因此最佳的氨氮比應是在保證較小的氨滑移的前提下盡可能提高NOx轉化效率。

選擇性催化還原； 濃度場； 轉化效率； 仿真

近年來，隨著柴油機的廣泛應用，其NOx排放和顆粒排放的污染越來越嚴重，針對柴油機排放的法規也越來越嚴格[1-3]。我國大部分柴油機制造企業根據實際情況，優先選擇了缸內優化燃燒+SCR技術作為重型柴油機降低NOx排放的主流技術路線。SCR技術是利用NH3或尿素作為還原性物質，在一定溫度和催化劑作用下，將NOx還原為N2和H2O[4-5]。限于測試技術和催化器內流體流動、化學反應過程的復雜性，只能對脫硝過程的速度場、組分濃度場等進行宏觀特征的測量，所得的數據較少且具有經驗性和局限性。

利用CFD仿真分析不但可以獲得宏觀現象的數據，而且可以更加直觀地觀察SCR催化器內流體流動的具體過程，分析影響催化器內速度場、溫度場或組分濃度場的因素，以便深入探究影響NOx轉化效率的因素[6]。本研究以現有的SCR催化器產品為研究對象，利用AVL Fire軟件建立了SCR催化器的三維仿真模型，對SCR箱內組分濃度場的影響因素進行了研究，得出了溫度、空速、氨氮比和NO與NO2的摩爾比(n(NO)∶n(NO2))對催化器內組分濃度場的影響規律。

1　SCR化學反應模型的驗證

1.1臺架試驗

仿真計算的邊界條件及輸入數據通過發動機試驗得到；對比試驗數據與計算結果，對計算模型進行驗證及校準。通過試驗得到的主要數據包括SCR催化器上下游的廢氣組分濃度、溫度、廢氣質量流量及“添藍”噴射量等。試驗主要設備布置見圖1。

1—計算機； 2— FTIR氣體分析儀； 3—HORIBA廢氣分析儀； 4—發動機電控單元； 5—測功機； 6—發動機； 7—計量系統； 8—尿素箱； 9—廢氣渦輪增壓器； 10—“添藍”噴射電控單元； 11—“添藍”泵計量裝置； 12—“添藍”存儲箱； 13—“添藍”噴射系統； 14—SCR催化轉化器，T— PT溫度傳感器，N—HORIBA系統采樣點，H—SESAM FTIR系統采樣點； 15—柴油機標定系統圖1　試驗設備布置示意

試驗用發動機為直列6缸增壓中冷四沖程柴油機，具體參數見表1。

表1　試驗發動機參數

1.2噴嘴噴霧特性標定

為了驗證噴霧模型的有效性，通過試驗來標定噴嘴的噴霧特性，模型中相關參數的設置見表2。

表2　模型驗證所使用的噴霧參數設置

由圖2可以看出，尿素噴霧的形狀為中空的錐形，錐角為60°左右；隨著時間的推移，噴霧與壁面產生碰撞，碰撞后激起的噴射面積逐漸增大。在CFD建立的模型中，認為噴霧與壁面撞擊后主要產生兩種效果，一是噴霧的反彈，另一種是噴霧在壁面上的飛射。從仿真結果與試驗結果的對比來看，這種假設是比較合理的。

圖2　不同時刻噴霧形態的仿真結果與試驗結果的對比

1.3仿真模型

在Boost軟件中建立了SCR催化器模型(見圖3)。該模型中需要輸入SCR催化器前端的各氣體成分，包括由尿素水溶液分解生成的NH3和HCNO。這里假設尿素完全分解，全部轉化為NH3和HCNO。

1) 報警制度制訂與報警設計包開發。根據ANSI/ISA 18.2—2009 Management of Alarm System for the Process Industries和IEC 62682—2014 Management of Alarm System for the Process Industries ，結合該公司各項要求與制度，制訂報警制度并進行了完善。在制定相應報警制度基礎上開發報警設計包。

圖3SCR催化器模型

1.4結果分析

圖4示出ESC測試試驗工況(怠速除外)下的NOx轉化效率。從結果可知，在大部分工況下, 計算值與試驗值相差較小，誤差控制在5%以內；在小負荷工況時，二者的偏差比較明顯，達到20%以上。主要原因是在小負荷工況下，由于排氣溫度較低，試驗時尿素熱解及HCNO水解效率低下，而計算時假定是完全分解的，因此導致偏差較大。從總體效果看，該化學反應模型在大多數工況下是比較準確的。

圖4　ESC測試工況NOx轉化效率試驗值與計算值對比

2　SCR催化器的三維仿真模型建立

2.1三維模型

圖5示出在Pro/E軟件中建立的SCR催化器三維模型(試驗中用于噴入還原劑的噴嘴安裝在催化器氣體入口端，距離超過1 m，因此未在三維圖上標示)。該催化器與尾氣消聲器集成為一個箱體，內部有3個腔，通過前、后兩個隔板分開，發動機廢氣由入口進入腔2，經前擋板上的孔流入腔1再由入口進入催化劑載體腔，經過催化還原反應后由出口流出。

圖5　SCR催化器的三維模型

2.2計算模型

圖6　計算模型

將建立的幾何模型導入到Fire軟件中劃分計算單元。圖6示出劃分好的計算模型，單元總數為214 330個，其中六面體單元為192 000個。模型中多孔載體區域為結構化六面體單元。

計算模型選擇標準κ-ε湍流模型和標準壁面函數，采用穩態計算。數值求解采用SIMPLE算法，同時激活物質運輸模型、氣相反應模型、噴霧模型和SCR后處理模型。噴霧模型參數設置為“添藍”噴射壓力0.5 MPa，噴射溫度303 K，噴嘴安裝角40°，同時設定相關條件來兼顧氨氣的吸附與解吸附對計算模型所用的反應所產生的影響，分別考察溫度、空速、氨氮比和n(NO)∶n(NO2)對催化器內組分濃度場的影響。

3　計算結果分析

3.1溫度的影響

圖7和圖8示出不同溫度下NH3，HCNO和NO的濃度分布。從圖7可知，隨溫度的升高，噴霧液滴的數量減少，NH3和HCNO的濃度逐漸升高，說明溫度升高有利于尿素水溶液的熱解，提高了尿素的分解效率，從而提高NH3的生成速率。在腔2的右上角及SCR催化劑載體腔前段出現了NH3的高濃度分布區，主要是因為該區域有流體渦流產生，渦流對于氣體的混合和液滴的蒸發具有促進作用，有利于“添藍”液滴熱解反應，因此提高了尿素轉化為NH3的效率。此外，在催化器前段發生了HCNO的水解反應，生成NH3，因此NH3的濃度升高，而HCNO的濃度逐漸降為0。從圖8可知，NO在腔1和腔2中的濃度最大，進入催化劑載體腔后，發生催化還原反應，濃度降低，并且隨溫度的升高，NO在催化劑載體腔中的濃度降低，因為溫度升高既增加了NH3的濃度又提高了還原反應的效率，使得NO濃度降低。

圖7　不同溫度下的NH3和HCNO濃度分布

圖8　不同溫度下的NO濃度分布

3.2空速的影響

空速代表了廢氣在催化劑上的滯留時間，空速對催化器的轉化效率有重要影響。圖9示出空速分別為20 000 h-1，40 000 h-1及60 000 h-1，排氣溫度為430 ℃時，NH3和HCNO在催化器內的濃度分布。圖10示出不同空速下NO的濃度分布。從圖9可知，空速越小，NH3的濃度值越大。在催化劑載體腔入口前，HCNO的濃度分布與NH3的濃度分布類似。主要是由于空速增大，減小了尿素在催化器內的分解時間，使得分解效率降低。NO2在稀燃柴油機NOx排放總量中的占比較小，在0%～30%之間[4]，本試驗用柴油機NO2在NOx排放中的占比小于6%。并且，NO2與NO的濃度分布類似，因此本研究僅以NO的濃度來代表NOx進行濃度場的分析。由圖10可以發現，空速對NO在催化器內的滯留時間有較大影響。空速為40 000 h-1時，NO的濃度最小，分布更為均勻，說明此時催化器的轉化效率最高；空速太小，不利于氣體的混合，會形成局部NO的高濃度區；空速太大，減小了滯留時間，NO來不及被還原，降低了催化還原效率。

圖9　不同空速下的NH3和HCNO的濃度

圖10　不同空速下的NO的濃度分布

3.3氨氮比的影響

圖11示出各個氨氮比下NH3的濃度分布，氨氮比分別為0.45，0.65，0.85和1，排氣溫度為430 ℃，排氣流量為1 540 kg/h，“添藍”噴射持續期為0.6 s，噴射量分別為610 mg/s，880 mg/s，1 160 mg/s和1 230 mg/s。由圖11可見，隨氨氮比增大，NH3的濃度增大。這主要是因為隨氨氮比增大，噴入的尿素量增加，在相同的空速和溫度下，尿素分解產生NH3的量也隨之增加。當氨氮比超過0.85時，NH3的濃度分布基本相同，說明當氨氮比達到一定值后，NH3在催化器內的分布趨于穩定。圖12示出不同氨氮比下NO的濃度分布。從圖12可知，隨氨氮比的增加，NO的濃度減小，催化器的轉化效率提高。但要注意NH3的泄漏量，過高的氨氮比會導致NH3泄漏超標。

圖11　不同氨氮比下的NH3的濃度

圖12　不同氨氮比下的NO濃度

3.4n(NO)∶n(NO2)的影響

柴油機排放的NOx中，NO占比很大，在90%左右。由NOx還原的快速反應可知，增大NO2在NOx中的比例，對快速反應的進行和提高NOx的轉化效率有利。當n(NO2)∶n(NOx)超過0.5時，NOx的轉化效率降低，此時慢反應起主要作用[3,7-8]。可見，NOx中NO2的含量對NOx的轉化效率有較大影響。本研究在NOx總量不變的前提下，n(NO)∶n(NO2)分別選取10/1，20/1和40/1，研究其對NOx轉化效率的影響。邊界條件為排氣溫度430 ℃，排氣流量1 540 kg/h，“添藍”噴射持續期0.6 s，噴射量1 160 mg/s。

圖13，圖14分別示出不同n(NO)∶n(NO2)比率下的NO和NO2濃度分布情況，圖13為二維變化曲線，圖14為三維分布結果。由圖14可知，在同一時刻，NOx的轉化效率隨n(NO)∶n(NO2)比率的升高而降低，圖13中NO2的濃度變化曲線印證了這一點。說明n(NO)∶n(NO2)的比率對NO2轉化效率的影響較大，對NO轉化效率的影響較小。

圖13　NO和NO2濃度變化曲線

圖14　不同n(NO)∶n(NO2)下的NO和NO2的濃度分布

4　結論

a) 隨著溫度的增加，NH3和HCNO的濃度隨之增大，高濃度區出現的時間縮短，濃度分布更均勻，流體渦流為液滴的蒸發和熱解提供了有利條件，NOx的轉化效率隨溫度增大而提高；

b) 適當的空速能促進氣體的混合，空速太小，不利于氣體的混合，會形成局部NO的高濃度區；空速太大，減小了氣體滯留時間，NO來不及被還原，降低了催化還原效率；

c) 當氨氮比為1時，理論上NOx的轉化效率達到最高；當氨氮比小于1時，NOx轉化效率隨氨氮比的增加而升高，但在接近1時候將產生氨滑移；當氨氮比大于1時，NOx轉化效率變化不大但會產生大量氨滑移；因此最佳氨氮比應是在保證較小的氨滑移的前提下盡可能提高NOx轉化效率；

d) 隨n(NO)∶n(NO2)的增加，NOx轉化效率下降，該比值對NO的轉化效率影響很小，但對NO2的轉化效率影響較大。

[1]Jong-Sun Lee,Doo Sung Baik,Seang Wock Lee.Evaluation of SCR system in heavy-duty diesel engine[C]．SAE Paper 2008-01-1320.

[2]帥石金，唐韜，趙彥光，等. 柴油車排放法規及后處理技術的現狀與展望[J]．汽車安全與節能學報，2012，3(3):200-217.

[3]SturgessM P,Benjamin S F,Roberts C A. Spatial conversion profiles within an SCR in a test exhaust syetem with injection of ammonia gas modelled in CFD using the porous medium approach Evaluation of SCR System in Heavy-Duty Diesel Engine[C]．SAE Paper 2010-01-2089.

[4]Zhilong LI,Jun Deng,Liguang Li,et al. A Study on the factors affecting heated wall impinging characteristics of SCR spray[C]．SAE Paper 2008-01-1320.

[5]Ehab Abu-Ramadan,Kaushik Saha,Xianguo Li. Modeling of the injection and decomposition processes of urea-water-solution spray in automotive SCR systems[C]．SAE Paper 2011-01-1317.

[6]Subhasish Bhattacharjee,Daniel C Haworth.CFD modeling of processes upstream of the catalyst for urea SCR NOxreduction systems in heavy-duty diesel applications[C]．SAE Paper 2011-01-1322.

[7]Johann C Wurzenberger,Roland Wanker. Multi-scale SCR modeling,1D kinetic analysis and 3D system simulation[C]．SAE Paper 2005-01-0948.

[8]Schar C M,Onder C H,Geering H P,et al. Control-oriented model of an SCR catalytic converter system[C]．SAE Paper 2004-01-0153.

[編輯：袁曉燕]

Simulation of Influencing Factors of Component Concentration Field inside SCR Catalytic Converter

WANG Andong, LI Jun, FAN Luyan, QU Dawei

(State Key Laboratory of Automotive Simulation and Control, Jilin University, Changchun130022, China)

In order to improve the NOxconversion efficiency, the effects of temperature, gas hourly space velocity (GHSV), NH3/NOxratio andn(NO)∶n(NO2)molar ratio on the concentration field inside SCR catalytic converter were studied. The test verified the feasibility of SCR chemical reaction model. Accurate kinetic parameters of chemical reaction were inputted to the FIRE software and the simulation model of SCR catalytic converter was established, and then the concentration field influencing factors inside the SCR catalytic converter were simulated and analyzed. The results show that the higher temperature will lead to the larger concentration of NH3and HCNO. The swirl flow brings the advantageous conditions for the evaporation and thermal decomposition of spray droplet. The higher GHSV will influence the NO conversion efficiency. The conversion efficiency of NOxreaches the theoretical largest value when the NH3/NOxratio is 1, increases with the increase of NH3/NOxratio when the ratio is less than 1 and is little influenced when the ratio is beyond 1. The ammonia slip happens as the NH3/NOxratio is near to 1 and the much ammonia slips when the ratio is larger than 1. Accordingly, the optimal NH3/NOxratio should guarantee the largest conversion efficiency of NOxunder the premise of least ammonia slip.

selective catalytic reduction(SCR); concentration field; conversion efficiency; simulation

2016-07-18；

2016-10-18

國家自然基金資助項目(51306070)

汪安東(1989—)，男，碩士，主要研究方向為重型柴油機燃燒及后處理技術；1024615931@qq.com。

范魯艷(1983—)，女，博士，主要研究方向為重型柴油機燃燒及后處理技術；fanluyan@163.com。

10.3969/j.issn.1001-2222.2016.05.002

TK421.5

B

1001-2222(2016)05-0005-06