H2+在啁啾場(chǎng)中庫(kù)侖爆炸過(guò)程的理論研究

張 敏，苗向陽(yáng)

H2+在啁啾場(chǎng)中庫(kù)侖爆炸過(guò)程的理論研究

張 敏1，苗向陽(yáng)2

（1.山西師范大學(xué)臨汾學(xué)院，山西臨汾041000；2.山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院，山西臨汾041004）

通過(guò)求解同時(shí)考慮雙原子分子H2+的含時(shí)一維核運(yùn)動(dòng)與一維電子運(yùn)動(dòng)的薛定諤方程利用不同啁啾參數(shù)下核動(dòng)能釋放譜的改變研究了啁啾脈沖對(duì)H2+庫(kù)侖爆炸過(guò)程的影響。計(jì)算結(jié)果表明：在無(wú)啁啾脈沖的作用下，H2+會(huì)直接由基態(tài)激發(fā)到電離態(tài)發(fā)生庫(kù)侖爆炸，而在啁啾脈沖的作用下，H2+先由基態(tài)躍遷到第一激發(fā)態(tài)并獲得一定能量，在激光繼續(xù)作用下到達(dá)電離態(tài)發(fā)生庫(kù)侖爆炸，文中利用隨核間距變化的電離速率給出了詳細(xì)的解釋。

啁啾場(chǎng)；庫(kù)侖爆炸；核動(dòng)能釋放譜

氫分子離子（H2+）作為最簡(jiǎn)單的雙原子分子離子可用于強(qiáng)場(chǎng)中相關(guān)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的理論研究，近年來(lái)利用強(qiáng)場(chǎng)中H2+核動(dòng)能釋放譜（kinetic energy release spectra）的變化已發(fā)現(xiàn)很多新奇的物理現(xiàn)象，比如鍵的軟化（bond softening）[1]、鍵的硬化[2]、閾上解離（above-threshold dissociation）[3]、庫(kù)侖爆炸（Coulomb explosion）[4]等等，其中強(qiáng)場(chǎng)中有關(guān)庫(kù)侖爆炸過(guò)程的研究一直是人們關(guān)注的焦點(diǎn)。對(duì)于H2+而言，在強(qiáng)場(chǎng)中發(fā)生庫(kù)侖爆炸過(guò)程是指H2+受到激光的作用后被激發(fā)到電離態(tài)，在庫(kù)侖排斥力的作用下運(yùn)動(dòng)到較大的核間距，核與核之間的相互作用減弱最終兩核分開的過(guò)程。然而伊朗Vafaee的研究小組發(fā)現(xiàn)在發(fā)生庫(kù)侖爆炸的過(guò)程中體系并非直接從基態(tài)激發(fā)到電離態(tài)，還會(huì)存在一個(gè)由基態(tài)先激發(fā)到第一激發(fā)態(tài)，進(jìn)而由第一激發(fā)態(tài)激發(fā)到電離態(tài)[5]。通過(guò)這種方式發(fā)生庫(kù)侖爆炸后核所具有的動(dòng)能發(fā)生了變化即由兩部分組成，其中一部分為第一激發(fā)態(tài)上獲得的能量，另一部分就是我們一直熟知的與核間距成反比的能量[5]。有關(guān)庫(kù)侖爆炸核動(dòng)能釋放譜的研究主要集中在相位恒定的激光脈沖對(duì)雙原子分子庫(kù)侖爆炸過(guò)程的影響。事實(shí)上光脈沖在色散介質(zhì)中傳播上傳播的過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生相位的偏移，我們把相位對(duì)時(shí)間的導(dǎo)數(shù)叫做啁啾，即光模式在同一時(shí)間隨距離的變化產(chǎn)生相移引起了包絡(luò)波形的變化，也就是產(chǎn)生了相位調(diào)制。目前有關(guān)強(qiáng)場(chǎng)中庫(kù)侖爆炸過(guò)程的研究主要是利用無(wú)啁啾脈沖，而有關(guān)啁啾脈沖對(duì)庫(kù)侖爆炸過(guò)程的影響的討論還較少。為了進(jìn)一步了解啁啾激光場(chǎng)中雙原子分子體系庫(kù)侖爆炸過(guò)程的動(dòng)力學(xué)行為，我們采用少周期啁啾脈沖與處于振動(dòng)基態(tài)的H2+相互作用，通過(guò)調(diào)節(jié)啁啾參數(shù)觀察庫(kù)侖爆炸核動(dòng)能釋放譜的改變?nèi)缓笤儆懻擉w系在啁啾場(chǎng)中發(fā)生庫(kù)侖爆炸時(shí)核的運(yùn)動(dòng)。如果核動(dòng)能釋放譜所對(duì)應(yīng)的能量與1/R所對(duì)應(yīng)的能量相當(dāng)，則H2+在激光的作用下直接由基態(tài)激發(fā)到電離態(tài)發(fā)生庫(kù)侖爆炸過(guò)程，反之，如果兩者所對(duì)應(yīng)的能量相差較大則說(shuō)明H2+先被激光脈沖激發(fā)到第一激發(fā)態(tài)，在激發(fā)態(tài)上運(yùn)動(dòng)獲得能量后進(jìn)一步被激發(fā)到電離態(tài)發(fā)生庫(kù)侖爆炸。

1 理論研究模型

利用強(qiáng)場(chǎng)中的量子波包程序（LZH-DICP）[6，7]，數(shù)值模擬了非玻恩-奧本海默近似下啁啾場(chǎng)中H2+的庫(kù)侖爆炸過(guò)程，假設(shè)激光場(chǎng)與分子的軸向平行，在單電子近似及偶極近似的條件下一維含時(shí)薛定諤方程可以表示為：

其中體系的哈密頓量可以表示為：

在上邊有關(guān)哈密頓量公式中mp代表質(zhì)子質(zhì)量，R表示兩個(gè)氫核之間的距離是可變的，z代表氫核周圍的電子位置，VC是庫(kù)侖勢(shì)我們可以用下邊的公式來(lái)表示：

kzE（t）表示外加激光場(chǎng)與H2+的相互作用勢(shì)，其中k=1+1/（2mp+1）。研究中所使用的激光場(chǎng)可以表示為：

在對(duì)含時(shí)薛定諤方程的求解過(guò)程中第一步我們需要知道初始波函數(shù)，可以求解特定表象下得到的有關(guān)初始波函數(shù)中核的波函數(shù)與電子波函數(shù)的矩陣。在得到初始波函數(shù)后分別對(duì)初始波函數(shù)中的動(dòng)能部分與勢(shì)能部分進(jìn)行二階劈裂同時(shí)忽略高階項(xiàng)的部分[8]，這樣對(duì)波函數(shù)進(jìn)行時(shí)間演化就可得到任意時(shí)刻的波函數(shù)：

不同啁啾值時(shí)H2+的核動(dòng)能釋放譜可以通過(guò)下面的三個(gè)公式計(jì)算得到，這些公式都是以幾率流為基礎(chǔ)的[9]：

2 計(jì)算結(jié)果及理論分析

圖1

H2+與強(qiáng)激光相互作用后，H2+發(fā)生電離H2+-e→H++H+。兩個(gè)質(zhì)子在庫(kù)侖排斥力的作用下會(huì)運(yùn)動(dòng)到較大的核間距發(fā)生庫(kù)侖爆炸，每個(gè)核都會(huì)攜帶一定的能量，因而可以通過(guò)測(cè)量核動(dòng)能釋放譜來(lái)探測(cè)H2+在強(qiáng)場(chǎng)中的核動(dòng)力學(xué)過(guò)程。

圖1給出了H2+在波長(zhǎng)為800nm，半寬為5fs，激光峰值強(qiáng)度為6×1014W/cm2的作用下不同啁啾參數(shù)條件下的核動(dòng)能釋放譜β=0（虛線），β=4（點(diǎn)線），β=6（虛點(diǎn)線），β=8（實(shí)線），其中β=0表示無(wú)啁啾的脈沖。圖中橫坐標(biāo)代表發(fā)生庫(kù)侖爆炸后質(zhì)子所攜帶的能量，縱坐標(biāo)代表質(zhì)子攜帶特定能量的比例，峰值越高代表幾率越大。從圖1可以看出：隨著啁啾參數(shù)的增大核動(dòng)能釋放譜的幾率在增大，而且能量峰值會(huì)向左發(fā)生微弱的偏移。也就是說(shuō)隨著啁啾參數(shù)的增大，質(zhì)子所攜帶的能量從β=0時(shí)的9.1eV減少到β=8時(shí)的8.6eV。我們知道隨著啁啾參數(shù)的增大激光對(duì)H2+的作用會(huì)增強(qiáng)，波包的運(yùn)動(dòng)速度會(huì)變大，相應(yīng)H2+的波包會(huì)在激光的作用下會(huì)很快運(yùn)動(dòng)到較大的核間距，從之前的研究結(jié)果可以知道在發(fā)生庫(kù)侖爆炸后相應(yīng)質(zhì)子所攜帶的能量是與核間距成反比的，因而核動(dòng)能釋放譜上所呈現(xiàn)的質(zhì)子能量在β值增大的條件下會(huì)減少。然而僅從圖1的結(jié)果我們并不能清晰的了解在啁啾激光場(chǎng)中如何引起能量的大小及比例的變化。初步判斷能量的大小與核間距有關(guān)系而特定的能量的效率與電離幾率有關(guān)系，我們需要憑借一個(gè)既包含核間距有包含電離多少的物理量來(lái)分析具體的核動(dòng)能譜的變化。為了進(jìn)一步了解H2+在啁啾激光場(chǎng)中發(fā)生庫(kù)侖爆炸時(shí)的核動(dòng)力學(xué)過(guò)程，描述了在不同啁啾參數(shù)條件下，H2+的電離速率隨核間距的變化，橫坐標(biāo)代表核間距，縱坐標(biāo)代表單位時(shí)間電子被電離的多少。這樣就可以同時(shí)觀察不同β值條件下譜的相關(guān)變化。

圖2

從圖2中可以看出隨著啁啾參數(shù)的增大H2+的電離速率不斷增大，也就是說(shuō)在相同的時(shí)間內(nèi)發(fā)生庫(kù)侖爆炸過(guò)程的幾率在增大因而相應(yīng)圖1中核動(dòng)能釋放譜中特定能量的幾率會(huì)隨著啁啾參數(shù)的增大而增加。從圖中我們還可以看出隨著啁啾參數(shù)的增大，電離速率的峰值并不是固定在一個(gè)地方而是會(huì)向大核間距移動(dòng)。由無(wú)啁啾時(shí)β=0（虛線）的R=3.0a.u.移動(dòng)到β=8（實(shí)線）的R=3.5a.u.，相應(yīng)與核間距成反比的1/R所對(duì)應(yīng)的能量分別為9.06eV和7.77eV。當(dāng)β=0時(shí)，圖1中核動(dòng)能釋放譜所對(duì)應(yīng)的能量是9.1eV，這一能量值與1/R對(duì)應(yīng)的能量9.06eV基本相當(dāng)，所以在無(wú)啁啾時(shí)H2+在激光的作用下直接由基態(tài)激發(fā)到電離態(tài)，在庫(kù)侖排斥力的作用下兩核分開發(fā)生庫(kù)侖爆炸。當(dāng)引入啁啾且隨著啁啾參數(shù)的增大，兩者之間明顯有一個(gè)0.83eV能量上的差值，核動(dòng)能譜上所對(duì)應(yīng)的能量明顯大于1/R對(duì)應(yīng)的能量，所以在啁啾脈沖的作用下，H2+會(huì)通過(guò)其他過(guò)程獲得能量，這個(gè)過(guò)程即體系先由基態(tài)激發(fā)到第一激發(fā)態(tài)，進(jìn)而由激發(fā)態(tài)激發(fā)到電離態(tài)，在這個(gè)中間過(guò)程所獲得的能量就是上文提到的能量差值。因而啁啾脈沖可用來(lái)控制體系發(fā)生庫(kù)侖爆炸過(guò)程中的核動(dòng)力學(xué)過(guò)程。

3 結(jié)論

我們通過(guò)模擬啁啾激光場(chǎng)中同時(shí)考慮雙原子分子H2+的含時(shí)一維核運(yùn)動(dòng)與一維電子運(yùn)動(dòng)的薛定諤方程，討論了啁啾脈沖對(duì)H2+在強(qiáng)場(chǎng)中庫(kù)侖爆炸過(guò)程的影響。當(dāng)引入啁啾脈沖后，H2+先由基態(tài)激發(fā)到第一激發(fā)態(tài)，在激發(fā)態(tài)上運(yùn)動(dòng)一定時(shí)間后獲得相應(yīng)的能量。啁啾脈沖繼續(xù)作用，體系由第一激發(fā)態(tài)激發(fā)到電離態(tài)，在庫(kù)侖排斥力的作用下兩核分開發(fā)生庫(kù)侖爆炸。基于該理論研究為實(shí)驗(yàn)上控制強(qiáng)場(chǎng)中核的動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了理論指導(dǎo)。

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O561.4

A

2095-2066（2016）32-0247-02

國(guó)家自然科學(xué)基金（11404204）。

2016-11-2

張 敏（1977-），女，山西臨汾人，講師，碩士，主要從事原子與分子物理學(xué)方向的研究工作。

苗向陽(yáng)（1979-），男，山西臨汾人，山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院教授，碩士生導(dǎo)師，博士研究生，主要從事原子分子物理方面的研究工作。