人工納米材料的生命周期評價研究進展

陳 莎，劉瑞芳，孫天印，陳 云

(1.北京工業大學環境與能源工程學院，區域大氣復合污染防治北京市重點實驗室，北京 100124)(2.瑞士聯邦材料科學與技術實驗室，瑞士圣加倫 CH-9014)(3.蘇黎世聯邦理工學院化學和生物工程研究所，瑞士蘇黎世 CH-8093)

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人工納米材料的生命周期評價研究進展

陳 莎1，劉瑞芳1，孫天印2,3，陳 云1

(1.北京工業大學環境與能源工程學院，區域大氣復合污染防治北京市重點實驗室，北京 100124)(2.瑞士聯邦材料科學與技術實驗室，瑞士圣加倫 CH-9014)(3.蘇黎世聯邦理工學院化學和生物工程研究所，瑞士蘇黎世 CH-8093)

人工納米材料(Engineering Nano Materials，ENMs)因具有優越的磁性、導電性、光學性質等被廣泛應用于微電子學、催化、燃料電池、材料科學、生物技術和醫藥等領域，其帶來優良性能與卓越功能的同時，其資源能源效率以及對生態環境、人體健康的潛在影響也越來越受到重視。盡早識別這些利弊對材料科學的發展、環境保護以及ENMs的可持續性發展均具有重要意義。而生命周期評價(Life Cycle Assessment,LCA)作為一種綜合而全面的評價理論與方法，也是評價ENMs以及其工藝、產品的生命周期資源能源消耗和環境行為的有效方法。對生命周期理論與方法應用于ENMs及其產品的資源能源消耗分析、環境影響評價和環境釋放分析三方面的研究進展進行了總結和綜述，對目前研究中存在的問題進行了分析總結，對今后LCA應用于ENMs的發展方向進行了展望。

人工納米材料；生命周期評價；環境釋放

1 前 言

納米材料是指含有一維尺寸在0～100nm之間且具有小尺寸效應、表面效應、宏觀隧道效應等特殊性質的材料[1-3]。近年來，納米材料因其具有優越的磁性、導電性、反應活性、光學性質被廣泛應用到如微電子學、催化、燃料電池、新能源與生物技術和醫藥等眾多領域。為此，人工納米材料(Engineering Nano Materials，ENMs)隨之得到迅速發展，成為推動新材料發展的重要力量。根據其化學組成，ENMs分為：碳納米材料，包括單壁碳納米管、多壁碳納米管、富勒烯、炭黑、碳納米纖維等；金屬及其氧化物納米材料，如納米銀、納米金、納米二氧化鈦、納米二氧化硅等；納米金屬鹽類，如納米硅酸鹽、陶瓷等；量子點，如硒化鎘、碲化鎘等；納米聚合物，如聚苯乙烯等[4]。據伍德羅威爾遜國際中心統計，截止到2015年7月底，經廠家確認的、進入全球商業市場的納米產品已達1824種，且預期在2020年會達到3400種[5]。

雖然ENMs較之傳統材料性能優異，在眾多領域得到了很好的應用，促進了材料科學的極大發展，但是其在提高材料性能、應用于諸多領域的同時，較之傳統材料在生命周期范圍內對資源能源的消耗到底如何？同時ENMs和相應納米產品的生產、使用和處理過程中，是否會通過各種途徑進入環境，其獨特的物理化學屬性是否會對生態環境和人體健康造成潛在的影響？2003年，Colvin在《Nature》發表的文章指出納米材料和納米技術對人體健康、生態環境存在潛在的負面影響[6]。因此，ENMs和其產品在被大量開發和應用的同時，其對生態和環境可能存在的影響也受到了越來越多的關注。2005年，美國、英國等國的環保部門制訂并啟動了納米材料環境行為、生態效應的研究計劃[7,8]。國內南開大學朱小山等人對納米金屬氧化物的研究表明納米顆粒的生態毒性和環境效應不容忽視[9]。因此，利用生命周期方法(Life Cycle Assessment，LCA)對ENMs進行系統的評價成為LCA應用的重要領域[10,11]。

本文總結和綜述了生命周期理論與方法應用于ENMs及其產品的資源能源消耗分析、環境影響評價和環境釋放分析三方面的研究進展，對目前研究中存在的問題進行分析總結。

2 資源能源消耗分析

毋庸置疑，ENMs提高了材料在諸多方面的性能，如納米粘土復合材料大大改善了傳統材料在強度、易燃性、熱穩定性等方面的性能[12]。但是ENMs在其生產、使用以及處理處置過程中的資源能源效率是決定其是否可以進一步應用與發展的重要方面，也是生命周期理論與方法評價ENMs的主要領域。表1列舉了采用LCA方法對ENMs的能源消耗分析開展的主要研究工作，其中涉及的納米材料有納米二氧化鈦[13]、碳納米管(Carbon Nanotubes，CNT)[14]、碳納米纖維(Carbon Nanofiber，CNF)[15]、石墨納米片[16]等；涉及的納米產品有納米量子點光伏模塊[17,18]、納米二硫化鉬潤滑劑[18]、鋰電池[19]等。

為使分子和原子變為納米級以使材料得到功能性的改善，納米制造技術要求具有很高精確性的操作流程，因此在同等質量的基礎上，納米制造技術往往比傳統制造技術消耗更多的材料和能源，但也不盡然。Khanna在同等質量的基礎上，經基于流程的LCA分析，對比了合成CNF與合成傳統材料鋁、鋼和聚丙烯的能源使用情況[15]。2009年，他又在機械強度和剛度相等的前提下研究了在生產和使用階段用CNF或碳納米纖維-玻璃纖維增強的納米復合材料的能源消耗情況[20]。據Khanna的研究，無論是在同等質量還是在同等強度或剛度條件下，碳納米材料的使用都將帶來消極的影響。相反，當Dahlben采用基于流程的LCA方法詳細追蹤了用于移動電話閃存的碳納米管轉換器在制造階段的輸入與輸出情況[21]時，發現在同樣達到16GB存儲量的情況下，CNT轉換器的能源使用量要比傳統材料少30%。

同一種納米材料往往具有多種不同的制造工藝或生產方式，生產方式不同導致消耗的能源和資源也各不相同，LCA方法對于選擇納米材料的制造工藝與技術方面可以說是具有無比的優越性。如Osterwalder從經典的二氧化鈦制造到復雜的氧化物納米顆粒制造，依次比較了每種納米顆粒在不同生產方式下的能源消耗，涉及的生產方式有電力密集型等離子體過程等[13]。其研究結果表明，高價輕質元素的納米氧化物顆粒如二氧化鈦適合用傳統的濕法制造法，相反，結構復雜、重質或低價元素的納米材料如二氧化鋯則適合用新興的干法制造法?？傮w來說，干法制造的能源消耗強度更大。

如表1所示，基于流程的LCA模型是目前用于ENMs資源能源分析的主要模型[15-23]，個別研究采用了投入產出模型與流程LCA的混合模型[24]；其中制造階段是主要評價階段[13,14,18,21-23]，少數研究涉及了使用階段[17,19,20,24]或處理處置階段[16,19]。在功能單位的選取上，關于ENMs生產階段能源消耗的研究均以質量為功能單位，其他研究則多以產品相應功能為單位，如Kushnir 以1kWh存儲電量為功能單位，研究含納米材料鋰電池在生命周期各個階段的能源需求量；Fthenakis以1m2光伏單元為功能單位，將三種基于納米技術的光伏設計與傳統技術的累積能源需求進行對比[22]。由于目前人工納米材料大多處于研究與開發階段，工業生產規模的較少，所以LCA評價中的數據大多來自文獻，個別研究數據來源于實驗室數據[16]或軟件數據庫等[24]，帶來的評價結果不確定性高。

3 環境影響評價

ENMs在生產、使用與處理處置過程中由于其特殊的物理化學性能可能對生態環境與人體健康帶來潛在的影響，如氣候變化、臭氧損耗、酸化、富營養化、生態毒性等。表2總結了采用LCA方法對ENMs及其產品的環境影響進行評價的主要研究工作，其中多數是關于納米產品的評價，如納米晶體染料電池[25]、玻璃涂層[26]、醫療繃帶[27]等。

表1 ENMs能源消耗分析研究工作匯總Table 1 Cases of energy consumption analysis on ENMs

與資源能源消耗分析的方法一樣，目前用于ENMs環境影響評價的主要模型是基于流程的LCA模型[12,25-27,33-35]，個別研究采用EIO-LCA混合模型[28]或基于流程的LCA與生命周期成本分析模型[29-31]，如Roes使用EIO-LCA混合模型研究了納米粘土復合材料與三種傳統材料相比的環境影響與經濟成本[29]。該部分對產品的評價較多，因此很多研究不僅對納米材料的生產制造階段進行評價，還進一步考慮了產品在使用或處置階段的環境影響[25-29,34,35]。如Li對電動車中的硅納米線陽極高容量鋰電池進行了全生命周期評價研究[35]。該研究把電池組的生命周期分為材料的提取、材料加工、組件制造、電池制造、電池使用和最終處置6個階段。經分析，電池工作時產生的環境影響占總體影響的50%[35]。影響評價階段往往借助商用軟件進行處理，如表2所示，目前研究中使用最多的為SimaPro軟件[30-34]，也有GaBi軟件[35]和BEES軟件[26]，而Ecoinvent數據庫[27,33,34]為使用較多的數據庫。

環境影響識別是生命周期評價中的核心部分，納米技術代替傳統技術是否可行，二者環境影響的比較必不可少，從表2可以看出，很多研究把ENMs與傳統材料進行了對比分析[12,23,26,28-31,34]。Joshi以納米粘土復合材料為研究對象，模擬了1kg有機改良蒙脫土在生產過程中能源使用與二氧化碳排放情況，并將其與生物聚合物、玻璃纖維、天然纖維進行對比分析[12]。結果表明，納米粘土的生產過程要比其他材料排放更少的二氧化碳。而Meulen關于納米晶體硅和非晶體硅制造的太陽能電池組件在使用時溫室氣體的排放研究表明，納米晶體硅的應用將會帶來60～85%的溫室氣體增加量[33]。

表2 ENMs環境影響分析研究工作匯總Table 2 Cases of environmental impact assessment on ENMs

ENMs產品使用后，往往會在使用階段及處置階段造成新的環境影響。Babaizadeh以1m2二氧化鈦涂層玻璃為功能單位對納米二氧化鈦窗戶涂層進行了從“搖籃”到“墳墓”的全生命周期評價[26]。該研究采用BEES軟件對生命周期數據清單進行處理。從模型輸出結果來看，窗戶上納米二氧化鈦的使用可以降低酸化、富營養化潛力及減少空氣污染物及煙霧的形成，雖然總體上窗戶上納米二氧化鈦的使用對環境的影響是積極的，但同時也會導致全球變暖、增加化石燃料和水的消耗甚至帶來人體健康威脅等危害。Pourzahedi關于納米銀醫療繃帶的研究表明含納米銀粒子的繃帶的生產過程的環境影響比處置階段的影響大幾倍[27]。

目前采用LCA研究ENMs的環境影響類別主要集中在傳統的全球氣候變化、臭氧損耗、酸化、富營養化、光化學煙霧、人體毒性、生態毒性、資源消耗，幾乎沒有研究將納米材料的特性結合起來考慮其特殊的環境影響與生態毒性。

4 環境釋放分析

相對于其他傳統材料，ENMs因為其粒徑大小以及特殊的性能，一旦進入環境中，也有可能對生態環境與人體健康造成影響。而眾多研究表明，ENMs在生產、使用、處理處置過程中會不可避免地釋放到環境中，給人體健康和生態環境帶來潛在的危害[36-39]。David針對納米銀襪子進行的Screening-level生命周期評價研究表明，納米銀襪子在使用階段清洗過程中由于釋放造成的環境影響遠比其制造階段的影響大[40]。Piotrowska在關于納米粒子的浪費和環境管理的綜述中強調了釋放到環境中的納米粒子的毒性及其將給環境帶來的問題[41]。但相對于其他傳統材料或污染物質，對于ENMs在大氣、水以及土壤中的濃度與形態的分析測定方法還相當欠缺，因此模擬預測ENMs在環境中的濃度對于研究ENMs 的環境與健康影響具有重要意義。

圖1 納米材料物質流模型圖Fig.1 Material flow model of ENMs

因為ENMs在環境中的行為極其復雜，不僅跟種類、制備工藝等相關，其使用情景以及環境因素等對其在環境中的行為與特性也有著重要影響。所以對于ENMs在整個生命周期過程中的釋放、環境中的行為等進行建模分析也是關于其生命周期理論研究的熱點，而其中物質流分析法為廣為采用的方法之一(如圖1)。Mueller等對納米銀、納米二氧化鈦、碳納米管等產品進行物質流分析，預測了三種納米材料最終在空氣、水、土壤中的濃度并根據已有的生態毒理數據評價了三種納米材料的環境風險[42]。Blaser采用同樣方法估算了歐洲市場上塑料制品和纖維紡織品中總銀釋放到水體中的濃度，研究發現大部分的銀都隨著生活污水進入了污水處理廠中，進而排放到了底泥中[43]。Keller用物質流方法模擬了2010年全球納米材料的釋放情況，研究結果顯示，按重量計算最終進入填埋場、土壤、水體、大氣中的納米材料分別占總產量的63～91%，8～28%，0.4～7%和0.1～1.5%[44]。Gottschalk基于概率物質流方法定量估計美國、歐盟和瑞士2008年納米銀、納米二氧化鈦、納米氧化鋅等5種納米材料在不同環境介質中的釋放，并評價了5種納米材料在這三個地區的地表水、污水處理廠等不同環境介質中的環境風險[45]。Sun 在上述概率物質流模型的基礎上，利用最新的ENMs生產量數據、ENMs在廢水處理廠和垃圾焚燒廠的更詳盡的過程行為描述，基于生命周期的思想和步驟構建了更全面的概率性ENMs物質流分析模型，并針對歐盟和瑞士不同垃圾處理現狀計算出了納米銀、納米二氧化鈦、納米氧化鋅等5種常見ENMs在環境介質中的濃度[46]。

Walser將生命周期評價與情景分析法結合起來對納米銀T恤進行了全生命周期評價，結果表明，在生產階段，特別是大量開采銀礦時候造成的釋放毒性最大[47]。Kohler基于生命周期思想利用鋰離子二次電池和合成纖維紡織品兩個實例研究了碳納米管在應用中的釋放情況，研究表明，碳納米管在生產階段、使用階段、處置階段均有釋放，其釋放形態與添加到產品中的方式有關[48]。

Asmatulu等根據伍德羅威爾遜中心提供的2010年的納米產品數據，把1014件納米產品的最終去向分為回收、攝入、被皮膚吸收然后進入公共下水道、直接進入公共下水道或水體、燃燒后填埋、填埋、釋放到空氣、空氣釋放后進入公共下水道或水體及其他9類[49]。O′Brien模擬了涂料中的納米二氧化鈦、食品包裝材料中的納米銀以及氣體排放的二氧化鈰釋放到地表水及大氣中的量[50]。Boxall基于不同產品的使用特點評估了英國多種ENMs的釋放情景，用簡單的對數函數預測估算了來自化妝品、顏料涂料、食品包裝、醫療等領域納米銀、富勒烯、納米二氧化鈦等ENMs釋放到大氣、土壤以及地表水中的濃度[51]。

關于ENMs 環境釋放研究大多集中在歐美發達國家和地區，我國在這方面的報道相對較少，我國環境中ENMs 的研究也剛剛起步不久。我們采用物質流分析方法定量模擬了我國含納米銀產品在生命周期過程中的潛在環境釋放[52]。在估算我國2012年人工納米銀的生產量以及大氣、水和土壤中的釋放量的基礎上，根據納米銀在環境中的遷移轉化行為、不同納米銀產品的使用情景以及我國固體廢棄物處理處置現狀，定量估算了2012年我國納米銀釋放到填埋場、土壤、地表水及大氣中的濃度分別為2.24×105～4.06×105ng/kg，5.35～9.76ng/kg，1.55～2.82ng/L，1.68×10-3～3.05×10-3ng/m3。

關于納米材料環境釋放的研究將為其生態毒性和環境風險的評價奠定基礎，但是很多研究都未能考慮納米材料的特殊性能。為此，Hischier建議在模擬納米材料生命周期釋放時應將關于納米材料特性的全面闡述放在所有工作的第一步[53]。Gavankar在他的研究中同樣強調了納米材料特性對其最終濃度釋放、環境和人體健康毒性的重要性[54]。

5 結 語

雖然LCA是目前綜合評價ENMs及其產品性能、環境與健康影響最有效的方法，但其研究與應用才開始不久，不論是應用的ENMs種類，還是LCA本身的評價模型以及數據積累都有待進一步深入，以適應納米技術與納米材料的特點?？偨Y目前研究現狀，主要存在以下幾個方面的問題：

(1)納米材料有優異于傳統材料的特殊性能，然而因其獨特的性能也導致其有異于傳統材料的環境行為、毒性機制及生態效應，為此，關于納米材料的LCA研究不應忽略其特殊性能的影響[55]。鑒于此，ENMs的生命周期評價研究的功能單位選取不能僅僅為特定的質量單位，而應考慮其特殊的性能。

(2)眾所周知，生產數據對于生命周期評價至關重要，因為它直接決定能源消耗量、最大釋放量以及環境影響等，但是由于納米技術發展迅速，與LCA相關的ENMs及其產品的清單數據比較缺乏，能夠采用最新的納米產品生產數據進行分析評價的研究較少，因此造成評價結果不確定性高，所以迫切需要收集建立并隨著ENMs 技術的發展更新ENMs及其產品的LCA清單數據同時將其發表在相應的LCA數據庫中。

(3)在目前發表的LCA用于評價納米技術的研究中，絕大部分研究關注于ENMs或其產品的使用階段，或是其不同生產工藝或技術的環境影響比較分析，往往省去了對他們使用后的處理處置階段的影響評價。但近期研究表明，ENMs或其產品使用后處理處置過程對環境與人體健康影響不可忽視，如納米銀牙膏的使用、紡織品的清洗、空氣過濾器的使用等，都會使納米銀進入到環境中，對人類及生物體造成傷害。所以納米材料使用后的處理處置以及回收技術的評價也是十分重要。

(4)目前，除個別研究采用定量或半定量方法對ENMs釋放造成的特殊環境影響進行了研究外，大多數評價方法更多關注于資源能源消耗或溫室氣體排放等傳統的環境影響類別，對ENMs或其產品在不同階段可能的環境釋放及其在各階段的物化性能是否會有所改變等很少有實際數據的研究報道。今后的研究應當盡量將納米產品的生命周期環境影響評價與其所包含的ENMs的生命周期釋放結合起來，將ENMs的特殊物化性質與其環境行為、人體健康和生態毒性等相結合。

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(編輯 惠 瓊)

專欄特約編輯聶祚仁

聶祚仁：男，1963年生，博士，教授，博士生導師。“長江學者”特聘教授，現任北京工業大學副校長。兼任國家“863”新材料技術領域主題組專家，國家自然科學基金委專家評審組專家；Int.J.LCA(德國)中國區編委和全球LCA中心聯盟中方委員；稀貴金屬國家重點實驗室學術委員會主任，中國材料研究學會常務理事等。獲國家杰出青年科學基金并“特優”驗收，入選國家百千萬工程領軍人才，被授予“全國五一勞動獎章”等。主要從事有色金屬冶金材料加工及其循環再造研究。先后主持國際合作和國家“973”課題、“863”重點項目課題、重點基金等20余項，獲國家技術發明二等獎2項(第1、4)、

特約撰稿人崔素萍

國家科技進步二等獎2項(第1、2)和國家科技進步一等獎1項(第10)；授權發明專利和軟件著作權50余件；出版專著、教材4部；論文被SCI/EI收錄百余篇、他引兩千多次。

崔素萍：女，1964年生，教授、博士生導師，北京工業大學材料學院副院長。從事低環境負荷、高性能水泥制備與應用的研究。入選國家百千萬人才工程、獲得“有突出貢獻中青年專家”榮譽稱號，被評為全國建材行業優秀科技工作者、第三屆建材行業十大科技創新人物。主持國家科技支撐計劃、“973”、“863”、重點基金等科研課題20多項，授權專利30多項，發表論文50多篇。

特約撰稿人劉 宇

獲國家科技進步獎2項、國家級教學成果獎1項，省部級科技獎勵6項、教學成果特等獎1項。

劉 宇：男，1984年生，博士，北京工業大學講師。主要從事材料生命周期工程領域的研究。主持及參與北京市自然科學基金項目、“863”項目、科技支撐等重要課題。獲得2015年建材行業科技進步二等獎；在生命周期工程領域發表論文20多篇，軟件著作權與專利10余項；擔任International Journal of Life Cycle Assessment,Journal of Cleaner Production等領域內重要期刊審稿人。主要研究方向：材料生命周期工程理論；材料/產品生態設計方法；材料生命周期評價模型。

特約撰稿人王志宏

王志宏：男，1959年生。北京工業大學教授、博士生導師。美國化學學會會員、國際Z-K-G和國際水泥中文版編委。近期主持國家“863”重點項目、國家科技支撐計劃、國家自然科學基金、國家“973”、北京自然科學基金重點項目等多項科研項目。完成著作5部；發表論文100余篇(40余篇為SCI、EI收錄)；獲軟件登記5項、專利12項；獲得國家科研成果二等獎等5項。主要研究方向：生命周期評價；材料生態設計；納米陶瓷材料與仿生制備。

陳 莎：女，1968年生，副教授，碩士生導師。2001年于北京大學獲得博士學位，2005年入選北京市委組織部

特約撰稿人陳 莎

優秀人才計劃。美國哥倫比亞大學訪問學者，亞洲開發銀行項目專家，北京市環境科學學會常務理事。近5年來，主持了科技部“十一五”和“十二五”國家科技支撐計劃項目3項、省部級項目6項、國際合作項目1項。作為第一作者或主要作者發表SCI、EI論文30多篇，出版學術著作一部。2013年獲環保部環境保護科學技術獎1項，2008年獲得中國環境科學學會優秀環境工作者稱號。編寫北京市精品教材、普通高等學?！笆濉眹壹壱巹澖滩囊徊?；獲得北京市教育教學研究成果一等獎1項。主要研究方向：生命周期環境影響評價與產品碳足跡；廢棄物資源化利用與生命周期管理；環境污染物分析檢測技術。

A Review of Life Cycle Assessment Research on Engineering Nanomaterials

CHEN Sha1，LIU Ruifang1，SUN Tianyin2,3，CHEN Yun1

(1.Environment and Energy Engineering College,Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control,Beijing University of Technology,Beijing 100124,China)(2.Swiss Federal Laboratory for Materials Science and Technology,St. Gallen CH-9014,Switzerland)(3.Institute for Chemical and Bioengineering,ETH Zürich,Zürich CH-8093,Switzerland)

Due to their superior magnetism,electric conductivity,reaction activities,optical properties and so on,engineering nanomaterials are widely applied in microelectronics,catalysis,fuel cell technology,materials science,biotechnology & medicine and other fields. However,combining with their excellent function and outstanding feature,their potential impacts on the resources,energy,environment and human health are becoming concerns. It is of great significance for material science development,environmental protection and sustainable development of ENMs to identify these impacts. As an integrated and comprehensive evaluation method,life cycle assessment (LCA) is highly recommended to evaluate not only their efficiency of resource and energy,but also their environmental impacts,which includes the various techniques,processes and productions of ENMs. The aim of this paper is to review the existing research on life cycle energy consumption analysis,environmental impact assessment and environmental release analysis of ENMs based on LCA methodology. The challenges and issues in the research are summarized and the perspective of future research is also put forward.

engineering nanomaterials; life cycle assessment; environmental release

2016-01-04

陳 莎，女，1968年生，副教授，碩士生導師，Email: chensha@bjut.edu.cn

10.7502/j.issn.1674-3962.2016.10.04

X131

A

1674-3962(2016)10-0783-07