地表水中磺胺類抗生素的生態(tài)風險評價

汪濤，楊再福，陳勇航，張姚姚，孫冉冉，薛瀅，張夢婷

東華大學環(huán)境科學與工程學院，上海 201620

地表水中磺胺類抗生素的生態(tài)風險評價

汪濤，楊再福*，陳勇航，張姚姚，孫冉冉，薛瀅，張夢婷

東華大學環(huán)境科學與工程學院，上海 201620

抗生素濫用導致地表水中頻繁檢出抗生素抗性基因，抗生素抗性基因?qū)ι鷳B(tài)環(huán)境和人體健康具有潛在危害。收集整理磺胺甲惡唑（SMX）、甲氧芐氨嘧啶（TMP）、磺胺二甲嘧啶（SMZ）3種磺胺類抗生素的慢性毒性參數(shù)數(shù)據(jù)（NOEC）及其在中國14個不同地表水中的環(huán)境檢測濃度（MEC），得到SMX、TMP、SMZ的NOEC值范圍分別為9.4～2500、157～200000、300～200000 μg?L-1，其對藻類、甲殼類、魚類3個營養(yǎng)級中最敏感的物種分別為大型蚤Daphnia magna、斑馬魚Danio rerio、月牙藻Pseudokirchneriella subcapitata，三者的NOEC值分別為120、157、1000 μg?L-1；地表水中SMX、TMP、SMZ最大MEC分別出現(xiàn)于白洋淀湖（940 ng?L-1）、萊州灣（330 ng?L-1）、九龍江（775.5 ng?L-1）。采用風險評價因子（RAF）和物種敏感性分布（SSD）分別計算出3種磺胺類抗生素的預測無效應濃度（PNEC），RAF法得到的PNEC值分別為12、15.7、100 μg?L-1，SSD法得到的PNEC分別為4.674、107.394、255.516 μg?L-1。通過風險熵（RQ）法對不同地表水中3種磺胺類抗生素進行生態(tài)風險評價，結(jié)果顯示除了白洋淀湖中SMX的RQ值為0.201，存在潛在風險，其他水域中RQ均小于0.1，說明中國地表水中SMX、TMP、SMZ風險很小或無風險。

磺胺類抗生素；預測無效應濃度；風險評價因子；物種敏感性分布；生態(tài)風險評價

磺胺類抗生素（Sulfonamides，SAs）在 1932年被德國的杜馬克首次應用，它是一種具有廣譜抗革蘭氏陽性和革蘭氏陰性菌活性且價格低廉的人獸共用藥，被廣泛用于臨床、畜牧養(yǎng)殖和水產(chǎn)養(yǎng)殖（王娜，2014）。我國從20世紀40年代開始生產(chǎn)磺胺類藥物，到2003年產(chǎn)量已突破20000 t（何金華等，2012）。Kim et al.（2008）研究表明磺胺類抗生素的排泄率為 67%～90%，被排出的磺胺類抗生素大量進入地表水。冀秀玲等（2011）檢測的上海市某養(yǎng)殖污水及附近農(nóng)田灌溉渠河水中3種磺胺類總量為197.7～323.0 ng?L-1，磺胺類耐性基因中以sulA含量最高，絕對拷貝數(shù)為108.4108～1010.3728。抗生素的殘留會導致病原微生物產(chǎn)生耐藥性，使得抗生素殺死細菌的有效劑量不斷增加。低劑量的抗生素長期排入環(huán)境中，對環(huán)境微生物具有選擇壓力，誘導產(chǎn)生抗性基因且抗性基因可以在環(huán)境中擴展和演化，對生態(tài)環(huán)境及人類健康造成潛在威脅。除了能引起細菌的耐藥性，抗生素對其它生物也可能產(chǎn)生一定的毒性，影響環(huán)境微生物活性和群落結(jié)構(gòu)（Karthikeyan et al.，2006）。Byrnebailey et al.（2009）在英國施用豬糞的農(nóng)田中分離了531個菌株，所有菌株均檢測到sul1、sul2、sul3 3種磺胺類抗性基因。Kong et al.（2006）研究發(fā)現(xiàn)土霉素濃度升高將顯著降低土壤微生物群落功能結(jié)構(gòu)。磺胺甲惡唑（Sulfamethoxazole，SMX）、甲氧芐氨嘧啶（ Trimethoprim，TMP） 及磺胺 二甲 嘧啶（Sulfamethazine，SMZ）作為3種最常用磺胺類抗生素而廣泛存在于水環(huán)境中，和其他抗生素一樣對環(huán)境微生物具有選擇壓力并誘導抗性基因產(chǎn)生的作用。其中，SMX是由美國食品及藥物管理局規(guī)定的需要優(yōu)先被檢測的14種磺胺類藥物中的一種（銀仁莉，2014）。SMX的使用量大，在我國水環(huán)境中檢出報道次數(shù)最多，2014年已達到15次，且檢出率均大于60%（王丹等，2014）。近年來地表水磺胺類抗生素的含量檢測報道較多，但采用風險評價因子（risk assessment factor，RAF）和物種敏感性分布（species sensitivity distribution，SSD）兩種方法對中國地表水進行定量風險評價的報道較少。本文選取SMX、TMP、SMZ 3種磺胺類抗生素為研究對象，采用風險評價因子法（RAF）和物種敏感性分布（SSD）法計算3種磺胺類抗生素的預測無效應濃度（predicted no effect concentration，PNEC），最后通過風險熵（risk quotient，RQ）進行生態(tài)風險定量評價，以期為磺胺類抗生素的污染控制與合理使用提供科學的參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)收集與篩選

本研究中SMX、TMP、SMZ的生態(tài)毒性數(shù)據(jù)來源于已發(fā)表文獻和 EPA ECOTOX毒性數(shù)據(jù)庫（USA EPA，2016）。歐盟技術(shù)指導文件（technical guidance document，TGD）推薦使用慢性毒性參數(shù)——無可見效應濃度（no observed effect concentration，NOEC）計算PNEC值（EMEA，2006）。數(shù)據(jù)篩選要求有明確的受試生物、測試終點、暴露時間及相關文獻出處，不采用信息不全的數(shù)據(jù)。慢性毒性測試影響終點為生長、死亡等，慢性毒性實驗時間要求藻類、無脊椎動物、脊椎動物分別大于或等于3、7、14 d，當沒有可用的NOEC數(shù)據(jù)時，采用10%最大效應濃度（concentration for 10% of maximal effect，EC10）或 50%最低可見效應濃度（lowest observed effect concentration，LOEC）作為NOEC（Lei et al.，2015）。相同物種不同測試終點時，選擇最敏感數(shù)據(jù)作為NOEC；同一物種同一個測試終點存在多個毒性數(shù)據(jù)時，采用算數(shù)平均值計算（European Commission，2003）147。關于地表水中 3種磺胺類抗生素的環(huán)境檢測濃度（measured environmental concentration，MEC）數(shù)據(jù)均來源于已發(fā)表文獻。選用具有代表性的河流、湖泊等地表水域，整理各地表水中3種磺胺類抗生素的濃度范圍，將最大檢測濃度作為MEC值。

1.2 SMX、TMP、SMZ的PNEC推導方法

1.2.1 風險評價因子法

風險評價因子法屬于確定性評價，通過某個確定的風險評估因子來外推獲得PNEC，適用于毒性數(shù)據(jù)較少的化合物。本文采用慢性毒性參數(shù)NOEC計算PNEC值，根據(jù)TGD推薦標準計算方法：PNEC等于最低毒性指標除以風險評價因子，即：

風險評價因子選擇是根據(jù)可用的生態(tài)毒性數(shù)據(jù)情況（見表1）進行的。當3個營養(yǎng)級中至少存在一個可用短期半數(shù)致死濃度（LC50）或半數(shù)效應濃度（EC50）值時，則選擇1000作為風險評價因子；當3個營養(yǎng)級中存在一個NOEC值時，選擇100作為風險評價因子；當3個營養(yǎng)級中有兩個可用NOEC值時，用50作為風險評價因子；若每個營養(yǎng)級都有NOEC值，則選用10作為風險評價因子（European Commission，2003）100-101。

1.2.2 物種敏感性分布法

物種敏感度分布曲線法（SSD）是生態(tài)風險評價中一種常用的外推方法。一般用作最大環(huán)境許可濃度閾值（HCx，通常取值 HC5），HC5表示該濃度下受到影響物種數(shù)不超過總物種數(shù)的 5%，即達到95%物種保護時的濃度（Wheeler et al.，2002）。從HC5出發(fā)可得到用于生態(tài)風險評價的環(huán)境質(zhì)量標準中的預測無效應濃度PNEC值。SSD要求獲得4種以上不同類別生物的毒性數(shù)據(jù)（梁峰，2011）。SSD的構(gòu)建可以使用急性數(shù)據(jù)或慢性數(shù)據(jù)，本文使用慢性參數(shù)數(shù)據(jù) NOEC值來構(gòu)建 SSD。從 EPA ECOTOX收集到的數(shù)據(jù)利用分布函數(shù)模型（Burr-Ⅲ型分布統(tǒng)計軟件）進行物種敏感性分布（SSD）曲線擬合，該軟件由澳大利亞聯(lián)邦科學和工業(yè)研究組織提供，Burr-Ⅲ型函數(shù)的參數(shù)方程（孫聰?shù)龋?014）為：

式中，x為水環(huán)境中SMX、TMP、SMZ質(zhì)量濃度（mg?L-1），b、c、k為函數(shù)的3個參數(shù)。PNEC值的計算是通過HC5或者NOEC分布的第5個百分位值除以一個額外的評價因子，即：

式中，AF取1到5，反映數(shù)據(jù)的不確定性。雖然有相關信息用于選擇評價因子，但選擇結(jié)果具有不確定性且存在硬性標準，因此PNEC值是一個范圍值，稱為概率性PNEC。本文選其幾何平均值作為最終PNEC值（European Commission，2003102；Straub，2013）。

1.2.3 SMX、TMP、SMZ的生態(tài)風險特征

根據(jù)傳統(tǒng)的生態(tài)風險評價方法，單一化合物風險熵的計算方法為環(huán)境檢測濃度MEC或環(huán)境預測濃度（PEC）與預測無效應濃度（PNEC）的比值（RQ=PEC/PNEC或RQ=MEC/PNEC）（Cooper et al.，2008）。由于缺少中國地表水中磺胺類抗生素的詳細使用與排放數(shù)據(jù)，所以本文使用MEC值來計算風險熵。當RQ＜0.1時被認為存在風險或不利影響；當0.1＜RQ＜1時，則存在低風險或潛在的不利影響；當 1＜RQ＜10時，則認為存在中等風險或不利影響；而 RQ＞10時，則表明該物質(zhì)具有高風險，應該被重點關注（Mendoza et al.，2015）。

表1 SMX、TMP、SMZ的慢性毒性數(shù)據(jù)Table 1 The Chronic toxicity data of SMX、TMP、SMZ

2 結(jié)果與討論

2.1 數(shù)據(jù)收集與篩選

對EPA ECOTOX的數(shù)據(jù)進行篩選后，分別得到符合條件的SMX、TMP、SMZ慢性毒性參數(shù)數(shù)據(jù)（見表2）。SMX的NOEC值范圍為9.4～2500 μg?L-1， 包 含 月 牙 藻 （ Pseudokirchneriella subcapitata）、裴氏汀蟾屬（Limnodynastes peronii）、大型蚤（Daphnia magna）、斑馬魚（Danio rerio）以及浮萍（Lemna gibba）5個物種，其中藻類、甲殼類、魚類3個營養(yǎng)級中最敏感的物種為甲殼類中的大型蚤，其NOEC值為120 μg?L-1；TMP的NOEC值范圍為 157～200000 μg?L-1，包含惠氏微囊藻（Microcystis wesenbergii）、聚球藻（Synechococcus leopoliensis）、念球藻屬（Nostoc sp.）、聚球藻屬（Synechococcus sp.）、水華魚腥藻（Anabaena cylindrica）、銅綠微囊藻（Microcystis aeruginosa）、月牙藻（Pseudokirchneriella subcapitata）、魚腥藍細菌（Anabaena flosaquae）、大型蚤（Daphnia magna）、孔雀魚（Poecilia reticulata）、斑馬魚（Danio rerio）、浮萍（Lemna gibba）等12個物種，其中藻類、甲殼類、魚類3個營養(yǎng)級中最敏感的物種為斑馬魚，其NOEC值為157 μg?L-1；SMZ的NOEC值范圍為 300～200000 μg?L-1，包含月牙藻（Pseudokirchneriella subcapitata）、大型蚤（Daphnia magna）、多刺裸腹蚤（Moina macrocopa）、浮萍（Lemna gibba）、青鳉（Oryzias latipes）等5個物種，其中藻類、甲殼類、魚類3個營養(yǎng)級中最敏感的物種為月牙藻，其NOEC值為1000 μg?L-1。

表2 地表水中SMX、TMP、SMZ的濃度范圍與MEC值Table 2 The concentration and MEC of SMX, TMP, SMZ in surface waters ng?L-1

本研究收集整理了包括遼河和遼東灣、渤海灣、海河、萊州灣、白洋淀湖、黃河、長江口、黃浦江、九龍江、邕江、珠江、維多利亞港以及北部灣等中國14個不同地表水中共331個SMX、TMP、SMZ的濃度測定值（見表 2），并將最大濃度值作為MEC值用于計算SMX、TMP、SMZ的風險熵。在所有水域中，白洋淀湖的SMX最大，為940 ng?L-1；TMP的最大值出現(xiàn)在萊州灣，為330 ng?L-1；SMZ的最大值出現(xiàn)在九龍江，為775.5 ng?L-1。

2.2 SMX、TMP、SMZ的PNEC值

根據(jù)已有的數(shù)據(jù)，分別運用RAF法和SSD法計算SMX、TMP、SMZ的PNEC值。通過RAF法計算SMX、TMP、SMZ的PNEC值分別為12、15.7、100 μg?L-1（見表3）。

在SSD法中，根據(jù)已有的數(shù)據(jù)應用Burr-Ⅲ型分布統(tǒng)計軟件得到SMX、TMP、SMZ的物種敏感分布曲線（見圖1），從而得出3種磺胺類抗生素基于基于95%概率敏感生物的HC5值分別為7.79、178.99、425.86 μg?L-1。最終計算得到的PNEC范圍分別為1.558～7.79、35.798～178.99、85.172～425.86 μg?L-1，平均值分別為4.674、107.394、255.516 μg?L-1（見表4）。

表3 RAF法計算SMX、TMP、SMZ的PNEC結(jié)果Table 3 The results of PNEC of SMX、TMP and SMZ were calculated by RAF μg?L-1

圖1 SMX、TMP、SMZ物種敏感分布Fig. 1 Species sensitivity distribution of chronic toxicity data for SMX, TMP, SMZ

表4 SSD法計算HC5與PNEC的結(jié)果Table 4 The results of PNEC and HC5were calculated by SSD

2.3 地表水中SMX、TMP、SMZ的生態(tài)風險評價

圖2 中國地表水中SMX、TMP、SMZ的風險商值Fig. 2 The risk quotient values of SMX, TMP, SMZ based on both ERA and SSD in surface water of China

本研究通過風險熵的方法對中國 14個不同地表水域中SMX、TMP、SMZ的生態(tài)風險進行評價（見圖2）。結(jié)果顯示遼河、渤海、河海、白洋淀湖、珠江中SMX的RQ值相對較高，最大值是白洋淀湖的0.201；TMP在萊州灣和維多利亞港中RQ值相對較高，分別為0.021、0.014；SMZ的RQ值均普遍較低。3種磺胺類抗生素中SMX的RQ值依次高于TMP和SMZ，說明地表水中SMX的風險相對較高，而SMZ的風險最小。總體而言，除了白洋淀湖中SMX的RQ值為0.201（大于0.1），存在潛在風險，其他水域中SMX、TMP、SMZ的RQ均小于0.1，說明中國地表水中3種磺胺類抗生素風險很小或無風險。

2.4 討論

本文通過風險熵法對地表水3種磺胺類抗生素進行生態(tài)風險評價。關于中國地表水磺胺類抗生素風險評價的研究已有報道，薛保銘等（2013）對欽州灣水體中4種磺胺類抗生素和甲氧芐氨嘧啶進行生態(tài)風險評價，結(jié)果表明磺胺甲惡唑?qū)ο鄳拿舾形锓N的風險熵值大于 0.1，為中等風險。姜蕾等（2014）對黃浦江上游水體中 6種磺胺類抗生素分布特征與生態(tài)風險進行了研究，初步評價結(jié)果顯示，6種磺胺類抗生素均不存在生態(tài)風險。嚴清等（2013）研究了重慶主要城區(qū)水域中磺胺類抗生素污染水平和生態(tài)風險，結(jié)果顯示除磺胺甲惡唑的風險熵值大于 0.1，為中等風險，其他均無風險。杜雪（2015）對南昌市地表水體中3種磺胺類抗生素的污染特征與生態(tài)風險評價進行了研究，結(jié)果表明磺胺類抗生素在水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)、城市生活區(qū)、畜禽養(yǎng)殖區(qū)及高校群區(qū)的生態(tài)風險分別為高風險、中等風險、中等風險和無風險。秦延文等（2015）對大遼河表層水體典型抗生素污染特征與生態(tài)風險評價進行了研究，結(jié)果顯示磺胺甲惡唑風險較高。

本研究分別采用 RAF法和 SSD法計算得到PNEC值，RAF法簡單可行，適用于數(shù)據(jù)較少的情況；SSD法則充分利用毒性數(shù)據(jù)，具有統(tǒng)計學意義，更有說服力，兩種方法相互補充。另外，根據(jù)抗生素是非劇毒性物質(zhì)的特點，采用TGD推薦的慢性數(shù)據(jù)進行PNEC計算，結(jié)果更加準確。雖然我國地表水中磺胺類抗生素風險很小，但由于其頻繁進入環(huán)境，使得磺胺類抗生素成為“假持久性”物質(zhì)，磺胺類抗生素對環(huán)境細菌具有選擇壓力，可誘導細菌產(chǎn)生抗性基因甚至產(chǎn)生超級細菌，對人體健康和生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生不利影響。近年來已有 20多個國家發(fā)現(xiàn)超級細菌感染，包括歐洲、北美、非洲及亞洲地區(qū)，而在我國寧夏、福建、杭州以及臺灣等地也均有超級細菌感染的病例報道（王瑤等，2012）。濫用抗生素是產(chǎn)生超級細菌的重要原因，全世界每年有50%的抗生素被濫用，而我國甚至接近80%（新華網(wǎng)，2010）。因此，抗生素的環(huán)境污染已成為我國面臨的重大環(huán)境問題之一，應進一步研究磺胺類抗生素和抗性基因的風險。

3 結(jié)論

利用EPA ECOTOX和已發(fā)表文獻中SMX、TMP、SMZ的慢性毒性數(shù)據(jù)以及中國14個不同地表水域中SMX、TMP、SMZ的濃度數(shù)據(jù)等資料得到SMX、TMP、SMZ的NOEC值和MEC值，分別采用RAF和SSD兩種方法得到PNEC值，并通過風險熵的方法算出SMX、TMP、SMZ在不同地表水域的RQ值，最后對其進行生態(tài)風險評價，得出以下結(jié)論：

（1）符合條件的物種中，SMX、TMP、SMZ的NOEC值范圍分別為9.4～2500、157～200000、300～200000 μg?L-1。其中藻類、甲殼類、魚類3個營養(yǎng)級中對SMX、TMP、SMZ最敏感的物種分別為大型蚤、斑馬魚、月牙藻，NOEC值分別為為120、157、1000 μg?L-1。地表水中SMX、TMP、SMZ最大MEC分別出現(xiàn)于白洋淀湖（940 ng?L-1）、萊州灣（330 ng?L-1）、九龍江（775.5 ng?L-1）。

（2）通過RAF法計算SMX、TMP、SMZ的PNEC值，分別為12、15.7、100 μg?L-1。在SSD法中，應用Burr-Ⅲ型分布統(tǒng)計軟件得到SMX、TMP、SMZ的HC5值，分別為7.79、178.99、425.86 μg?L-1。最終計算得到的概率性 PNEC分別為 4.674、107.394、255.516 μg?L-1。

（3）通過風險熵的方法對中國不同地表水域中SMX、TMP、SMZ的生態(tài)風險進行評價。結(jié)果顯示除了白洋淀湖中SMX的RQ值為0.201（大于0.1），存在潛在風險，其他水域中 SMX、TMP、SMZ的RQ均小于0.1，說明中國地表水中SMX、TMP、SMZ風險很小或無風險。

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Ecological Risk Assessment for Sulfonamides in Surface Waters

WANG Tao, YANG Zaifu*, CHEN Yonghang, ZHANG Yaoyao, SUN Ranran, XUE Ying, ZHNAG Mengting

School of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China

With the increasing number of antibiotics and antibiotic genes were detected frequently in the water environment because of the abuse of antibiotics. It is becoming an emerging problem for aquatic ecosystem health and human health. In this paper, the no observed effect concentrations (NOECs) and the measured environmental concentrations (MECs) of Sulfamethoxazole (SMX), Trimethoprim (TMP) and Sulfamethazine (SMZ) were collected in 14 different surface waters in China, and the results showed that the NOECs of SMX, TMP and SMZ was 9.4～2500, 157～200000, 300～200000 μg?L-1respectively, and the most sensitive species of algae, crustaceans, fish three trophic levels were Daphnia magna, Danio rerio, Pseudokirchneriella subcapitata respectively, the values of NOECs was 120, 157, 1000 μg?L-1respectively. The maximum MECs of SMX, TMP and SMZ were detected in Baiyangdian Lake (940 ng?L-1), Laizhou Bay (330 ng?L-1), Jiulongjiang River (775.5 ng?L-1). The predicted no effect concentrations (PNECs) of SMX, TMP and SMZ were derived by the method of risk assessment factor (RAF) and species sensitivity distribution (SSD), which values were 12, 100, 15.7 μg?L-1and 5.38, 222.51, 302.71 μg?L-1. The ecological risk assessments were performed to evaluate the risk of three kinds of Sulfonamides antibiotics by risk quotients (RQs) in surface waters. The results revealed that the value of RQ of SMX was 0.201 in Baiyangdian Lake and the RQ of other surface waters was less than 0.1, which indicates that there is no significant risk to surface waters in China.

sulfonamides; predicted no effect concentration (PNEC); risk assessment factor (RAF); species sensitivity distribution (SSD); ecological risk assessment

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.09.013

X824

A

1674-5906（2016）09-1508-07

汪濤, 楊再福, 陳勇航, 張姚姚, 孫冉冉, 薛瀅, 張夢婷. 2016. 地表水中磺胺類抗生素的生態(tài)風險評價[J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 25(9): 1508-1514.

WANG Tao, YANG Zaifu, CHEN Yonghang, ZHANG Yaoyao, SUN Ranran, XUE Ying, ZHNAG Mengting. 2016. Ecological risk assessment for sulfonamides in surface waters [J]. Ecology and Environmental Sciences, 25(9): 1508-1514.

上海市科技攻關項目（033919457）

汪濤（1993年生），男，碩士研究生，主要研究方向為環(huán)境風險與污染場地。E-mail: 1032416090@qq.com

*通信作者：楊再福（1968年生），男，副教授，主要研究方向為環(huán)境風險與污染場地。E-mail: zzfyang@sohu.com

2016-07-18