穩定化處理砷污染土壤對植物生物量及砷富集影響研究

陳志良，黃玲，趙述華，桑燕鴻，蔣曉璐，戴玉，王欣

環境保護部華南環境科學研究所，廣東 廣州 510655

穩定化處理砷污染土壤對植物生物量及砷富集影響研究

陳志良，黃玲，趙述華，桑燕鴻*，蔣曉璐，戴玉，王欣

環境保護部華南環境科學研究所，廣東 廣州 510655

為探討穩定化處理砷污染土壤對植物生物量及富集砷的影響，以清遠市某金礦廢渣場附近土壤為研究對象，以蜈蚣草（Pteris vittata L.）、苧麻（Boehmeria nivea L.）、香根草（Vetiveria zizanioides L.）為供試植物，采用室內盆栽試驗研究了粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵、磷酸二氫鉀等5種穩定劑對植物生長及富集砷的影響，以期為礦區砷污染土壤的穩定化修復及礦區的生態恢復提供依據。研究結果表明，不同穩定劑的添加可促進蜈蚣草、香根草、苧麻的生長，其中，粉煤灰、干化污泥和花生殼處理下蜈蚣草、苧麻地上部干重分別較對照增加了4.4、2.9倍；粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵和磷酸二氫鉀處理下香根草地上部干重較對照增加了14.9倍。蜈蚣草對As有較強的富集能力，對照組蜈蚣草地上部As質量分數高達2078.34 mgkg-1；添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亞鐵使蜈蚣草地上部As含量最大下降44.8%，而添加粉煤灰、干化污泥和磷酸二氫鉀能夠顯著增加蜈蚣草地上部分 As含量。香根草對 As有較強的富集能力，表現為根＞莖葉。苧麻富集As的能力相對較弱，其對As的吸收主要集中在根部，但其生物量最大，表現出了較強的As耐受性。由相關性分析結果可知，土壤中可交換態 As、碳酸鹽結合態 As是影響植物體中 As含量的主要因素。添加穩定劑能在一定程度上增加植物對As的累積量，不同植物對As的累積能力表現為蜈蚣草＞香根草＞苧麻，耐受性為蜈蚣草＞苧麻＞香根草。

穩定化處理；超富集植物；砷

砷是一種有毒有害并有致癌性的類金屬，可分為有機砷及無機砷，其中以無機砷毒性最強，是影響植物生長的有害元素之一，且其危害程度與 As在土壤中的總量及其存在形態密切相關。被As污染的土壤，不僅可能導致作物產量降低，品質下降，危害作物的正常生長，而且會通過食物鏈進入人體，危害人體健康。目前，國內外對As污染土壤的修復方式主要包括物理技術（客土和翻土法、熱處理法、電化學法、隔離包埋法等）、化學技術（固定-穩定化、化學淋洗、化學氧化-還原等）及生物修復技術（植物修復、微生物修復等），這些方法優缺點不一。其中固化-穩定化技術（solidification/stabilization，簡稱S-S技術）是向土壤中加入固化-穩定劑，通過對重金屬的吸附、離子交換、沉淀或共沉淀、絡合或鰲合等作用改變其在土壤中的存在形態，降低重金屬在土壤環境中的浸出毒性、溶解遷移性和生物有效性，從而減弱其對動植物所造成危害（王永強等，2009）。

本研究以清遠市某金礦廢渣場的土壤為研究對象，選用粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵、磷酸二氫鉀作為穩定劑，蜈蚣草 Pteris vittata、苧麻Boehmeria nivea、香根草Vetiveria zizanioides作為供試植物，采用盆栽試驗來評價穩定化修復效果，通過分析添加不同穩定劑后植物的生長情況及其對植物吸收As的影響，以期為礦區高濃度As污染土壤的穩定化修復及礦區的生態恢復提供一定的理論依據和技術參考。

1 材料與方法

1.1 實驗材料

供試土壤：在廣東省清新縣某金礦廢渣場區域隨機采集0～20 cm土壤，共布設5個采樣點，每個樣點相距50 m。土壤樣品帶回實驗室后自然風干，然后磨碎，過2 mm篩。供試土壤重金屬含量及有機質（SOM）、陽離子交換量（CEC）、總磷（TP）、銨態氮（NH4-N）、硝態氮（NO3-N）等理化性質的測定結果如表1所示。檢測結果顯示，As質量分數為28825.75 mgkg-1，超出標準限值約719.6倍。

穩定劑：粉煤灰取自廣州市某火電廠，其細度滿足工級粉煤灰的技術要求；干化污泥取自某生活污水處理廠脫水堆肥后的污泥，磨碎過2 mm篩；花生殼洗凈后在75 ℃烘箱中烘干，用粉碎機粉碎，過2 mm篩備用；硫酸亞鐵、磷酸二氫鉀選用分析純試劑。實驗前分析粉煤灰、干化污泥的理化性質，見表2。

供試植物：蜈蚣草為幼苗；苧麻、香根草均為種子。

1.2 盆栽試驗方案

盆栽土壤風干過2 mm篩后，分別稱取3 kg土壤裝入直徑20 cm，高20 cm的塑料盆中。試驗設置6組不同處理，第一組不添加穩定劑（對照組），記為ACK；第二組加入10%粉煤灰和10%干化污泥，記為A1；第三組加入10%粉煤灰、10%干化污泥和1%花生殼，記為A2；第四組加入10%粉煤灰、10%干化污泥和1%硫酸亞鐵，記為A3；第五組加入 10%粉煤灰、10%干化污泥和 1%磷酸二氫鉀，記為A4；第六組加入10%粉煤灰、10%干化污泥、1%花生殼、1%硫酸亞鐵和 1%磷酸二氫鉀，記為A5。

6種不同土壤處理盆栽中依次種植3種植物：蜈蚣草、香根草、苧麻，共 18個處理，每處理 3個重復，共54盆。每盆中加入尿素0.81g、氯化鉀0.65g作為基肥，并加水使含水量為田間持水量的70%。穩定劑施入供試土壤后平衡1周，播種香根草種子和苧麻種子，每盆播種 20粒，待種子萌發出苗后進行間苗，每盆留苗3株，同時在另一組盆栽中移栽大小一致的蜈蚣草植株3株，植物生長期間保持盆內持水量為田間持水量的70%，觀察記錄植物生長情況。生長120 d后收獲，沿土面剪取植株地上部分，同時洗出根系，在 105 ℃下殺青 30 min，70 ℃下烘干，并稱量地上部分干重，然后把植物分為地上部分和地下部分，分別研磨、過篩，裝入樣品袋中。

1.3 樣品分析方法

1.3.1 重金屬As全量的測定

（1）土壤重金屬全量的測定：采用硫酸-硝酸消解，消解液用氫化物發生器-原子吸收分光光度計測定；（2）植物重金屬含量的測定：采用硝酸-高氯酸消解方法消解。用氫化物發生器-原子吸收分光光度計（AA-7000）測定砷含量。

1.3.2 土壤重金屬形態分析

按照Tessier形態分析法（Tessier et al.，1979）連續提取土壤中As的可交換態（EXC）、碳酸鹽結合態（CA）、鐵錳氧化物結合態（FeMnOx）、有機結合態（OM）、殘渣態（RES）5種不同形態的含量，五步所得清液均用氫化物發生器-原子吸收分光光度計（AA-7000）測定砷含量。

1.3.3 數據分析處理方法

采用Excel 2007及SPSS 19.0軟件對原始數據進行整理及統計分析，各處理組間的差異性檢驗采用單因素方差分析；采用Origin 8.5軟件作圖。

2 結果與討論

2.1 穩定化處理對植物生長及生物量的影響

添加不同穩定劑對蜈蚣草、香根草、苧麻地上部分干重的影響結果如表3所示。從表3可知，添加不同穩定劑處理后，蜈蚣草、香根草、苧麻生物量與對照相比均有不同程度增加。其中，粉煤灰、干化污泥和花生殼處理中蜈蚣草、苧麻地上部分生物量干重增加最顯著，與對照ACK相比分別增加了4.4倍、2.9倍，這可能是因為粉煤灰、干化污泥和花生殼能降低土壤中As的生物有效性，減少其對植物的毒害，且干化污泥中含有豐富的有機質及N、P、K等營養元素，有利于植物的生長，而花生殼加入土壤能改善土壤結構，使土壤變得疏松，持水保肥能力增強，從而促進了植物的生長（盧振蘭等，2012；徐良驥等，2014；蘇德純等，1997；王昭艷等，2011）；粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵和磷酸二氫鉀處理中香根草生長最好，地上部分生物量干重增加最顯著，與對照ACK相比分別增加了14.9倍，這可能是因為添加穩定劑后土壤有機質含量顯著增加，改善了土壤環境質量，同時降低了土壤中As的活性，使As對植物的毒害作用降低，從而促進植物生長（蔣漢明，2010）。

表1 土壤的基本理化性質Table 1 Physicochemical properties of soil

表2 穩定劑的理化性質Table 2 Physical and chemical properties of the stabilizers

表3 添加穩定劑對不同植物地上部分干重的影響Table 3 Dry weight of shoot of different plants under different treatments gpot-1

2.2 添加穩定劑對蜈蚣草富集As影響

有研究發現，在野外自然生長條件下，蜈蚣草一般生長在As質量分數為50～4030 mgkg-1的土壤中，在含As量高達23400 mgkg-1的礦渣中也能正常生長，且其葉片中 As的質量分數可達 1530 mgkg-1，根中As質量分數可達900 mgkg-1。從蜈蚣草不同部位的含砷量來看，As的分布情況完全相反，在各植物樣品中砷的含量均為：羽片＞葉柄＞根系，這說明，砷在該植物體中容易向上運輸和富集，表明蜈蚣草對砷有極強的耐性和獨特的富集能力（Castaldi et al.，2005）。

圖1 添加穩定劑對蜈蚣草中As質量分數的變化Fig. 1 Mass fraction of As in centipede grass treated with stabilizers

如圖1所示，蜈蚣草對As有較強的富集能力，對照組ACK中蜈蚣草地上部分As質量分數達到了2078.34 mgkg-1，添加粉煤灰、干化污泥能顯著降低蜈蚣草地上部分As含量，A3處理（即添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亞鐵）蜈蚣草地上部分As含量下降最大，降幅為44.8%，而添加粉煤灰、干化污泥和磷酸二氫鉀顯著提高蜈蚣草地上部分As含量，說明添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亞鐵能顯著降低土壤中As的活性，從而減少蜈蚣草對As的吸收，而磷酸二氫鉀能提高土壤中 As的活性，增強生物有效性，從而促進蜈蚣草對 As的吸收。蜈蚣草地下部分As含量小于地上部分，添加穩定劑對地下部分As的變化不明顯，說明蜈蚣草能較好地將土壤中的As轉移到地上部分，這與前人的研究成果基本一致（Castaldi et al.，2005；張敏，2009；Riedel et al.，2013；Mikutta et al.，2014；Chen et al.，2014）。

磷的施用可促進植物生長發育，提高根系吸收能力，同時還可使得被吸附的As重新釋放出來，導致土壤有效砷含量增加（Santos et al.，2008）。蜈蚣草調控試驗結果表明，蜈蚣草吸收累積金礦砷的總量在 NH4H2PO4處理下有顯著增加，表明NH4H2PO4一方面起到肥料的作用，為金礦蜈蚣草生長補充了N、P肥，另外也對金礦砷的吸附-解吸起到競爭作用；NH4H2PO4的加入促進了黃鐵礦、粘土礦物等對As的解吸，提高了As的有效性，從而促進了蜈蚣草對 As的累積（Carvalho et al.，1998）。也有研究表明添加EDTA、有機堆肥、過磷酸鈣、磷礦粉等添加劑均可提高蜈蚣草生物量和地上部As含量，添加化學添加劑石灰石粉、人造沸石、鐵礦粉、赤泥及煤渣可顯著促進小麥的生長發育，抑制小麥對土壤中As的吸收（杜延軍等，2011）。耿志席等（2009）研究認為施用鈣鎂磷肥和過磷酸鈣能顯著促進小白菜的生長，但也顯著提高了土壤有效態砷含量，施磷可導致小白菜對砷的吸收總量顯著增加（耿志席，2009）。廖曉勇等（2008）研究表明施用不同類型的磷肥明顯影響蜈蚣草的生長和植株中砷含量，不同磷肥處理下，蜈蚣草地上部砷累積量由大到小的順序為：磷酸二氫鈣＞鈣鎂磷肥＞磷酸二氫銨＞磷酸二氫鉀＞磷酸二氫鈉＞不施磷＞＞過磷酸鈣；而且鈣鎂磷肥、磷酸二氫鈣和磷酸二氫銨等3個施磷處理總生物量相對較高，顯著高于其他磷肥處理和不施磷處理（廖曉勇等，2008）。

2.3 添加穩定劑對香根草吸收As的影響

圖2 添加穩定劑對香根草中As含量的變化Fig. 2 As content in vetiver under different treatments

香根草由于具有根系發達、適應性強、生物量大、易栽培、好管理等特點，近年來被廣泛應用于水土保持、道路塌方、滑坡治理、生態環境治理、富營養水體的凈化，以及重金屬污染土壤的生態恢復等方面（韓露等，2005；夏漢平等，2001）。添加不同穩定劑對香根草吸收As的影響如圖2所示，香根草對As也有較強的富集能力，其中地下部分As含量大于地上部分，均表現為根＞莖葉。對照組中，地上部分As質量分數為379.3 mgkg-1，根中As質量分數達到了655.0 mgkg-1，添加粉煤灰、干化污泥、花生殼和硫酸亞鐵后，地上部分As含量均有不同程度下降，其中添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亞鐵的組合處理地上部分 As含量下降最顯著（P＜0.05），降幅為29.5%；而添加粉煤灰、干化污泥和磷酸二氫鉀的組合處理地上部分As含量顯著增加（P＜0.05），增幅為 25.2%。香根草地下部分As的變化與地上部分As含量的變化基本一致。從研究結果來看，香根草表現出了較強的As富集能力，但是在整個生長過程中也表現出了較強的 As毒害作用，植物生長緩慢，矮小，葉片變得枯黃，甚至死亡，說明在高濃度As污染的土壤中，香根草表現出了較差的As耐受性。有研究表明，香根草對Cd、Cr、Pb、Ni、Zn、Cu等重金屬具有較強的吸收能力，并且重金屬主要積累在根部（Summerfelt et al.，1999）。

2.4 添加穩定劑對苧麻吸收As的影響

添加不同穩定劑對苧麻吸收 As的影響如圖 3所示，對照組ACK中苧麻地上部分As質量分數為63.8 mgkg-1，地下部分 As質量分數為 135.0 mgkg-1，與蜈蚣草和香根草相比，富集能力較弱，但它的生長情況較好，生物量最大，表現出了較強的As耐受性。苧麻地上部分As含量均小于地下部分，說明苧麻對As的吸收主要集中在根部。與對照組ACK相比，添加粉煤灰、干化污泥、花生殼和硫酸亞鐵后，地上部分和地下部分As含量均有不同程度下降，其中添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亞鐵的組合處理地上部分和地下部分As含量下降

圖3 添加穩定劑對苧麻中As含量的變化Fig. 3 As content in ramie under different treatments

最顯著（P＜0.05），降幅分別為53.9%、23.0%；而添加粉煤灰、干化污泥和硫酸二氫鉀的組合處理中，苧麻地上部分和地下部分As含量均顯著增加（P＜0.05），增幅分別為62.7%、20.7%，此時，苧麻已表現出了較強的As毒害性，植株生長矮小，生物量低，生長一段時間后即枯萎死亡，這與磷酸二氫鉀活化了土壤中穩定態As有關，使得苧麻吸收大量的As，且超出了它耐受范圍。

2.5 添加穩定劑對蜈蚣草、香根草、苧麻累積 As的影響

植物地上部分對As的累積量等于植物的生物量與植物地上部分的As含量之積。蜈蚣草、香根草、苧麻地上部分對污染土壤中As的累積量如表4所示。從表中可知，添加穩定劑能在一定程度上增加植物對As的累積量，主要是因為增加穩定劑能顯著增加植物的生物量，進而提高了植物對As的吸收總量。蜈蚣草對As的累積量最大，顯著大于香根草和苧麻對As的累積量，說明蜈蚣草能較好地富集土壤中的As，從而達到修復土壤的目的。香根草和苧麻對 As的累積量較小。添加粉煤灰、干化污泥和花生殼不同組合的處理中，苧麻對As的累積量大于香根草，添加粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵、磷酸二氫鉀不同組合的香根草對As的累積量大于苧麻。有研究表明，添加垃圾和NPK肥料能顯著減少香根草莖和根對Zn和Pb的積累，但顯著增加單位面積上莖中Zn、Pb和Cu的總積累量（Summerfelt et al.，1999）。在所有處理中，粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵、磷酸二氫鉀組合處理中，蜈蚣草、香根草、苧麻對As的累積量都達到最大值，與對照相比，分別增加了3.74、12.8、3.3倍。說明添加粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵、磷酸二氫鉀組合處理后能顯著增加植物對As的累積量，這既能實現礦區土壤的生態恢復，又能達到吸收去除As的目的，具有較好的生態效益和環境效益。

表4 添加穩定劑對植物累積砷的影響Table 4 Accumulation of arsenic in plant under different treatments

2.6 植物地上部分As含量與土壤各形態As含量的關系

如圖4～6所示，蜈蚣草地上部分As含量與土壤中可交換態As、碳酸鹽結合態As呈顯著正相關，相關系數分別為 r=0.809、r=0.877；與鐵錳氧化物結合態As、有機結合態As呈一定的正相關，但相關性不明顯，相關系數分別為 r=0.589、r=0.449；與殘渣態 As呈一定的負相關，相關系數為r=-0.513。

圖4 蜈蚣草地上部分As含量與土壤中各形態As質量分數的相關性Fig. 4 Correlation of As content of Egeria densa shoot and As mass fraction in soil

圖5 香根草地上部分As含量與土壤中各形態As質量分數的相關性Fig. 5 Correlation of As content of vetiver shoot and As mass fraction in soil

圖6 苧麻地上部分As含量與土壤中各形態As質量分數的相關性Fig. 6 Correlation of As content of ramie shoot and As mass fraction in soil

香根草地上部分 As含量與土壤中可交換態As、碳酸鹽結合態As呈顯著正相關，相關系數分別為r=0.844、r=0.904；與鐵錳氧化物結合態As、有機結合態As呈一定的正相關，但相關性不明顯，相關系數分別為 r=0.747、r=0.529；與殘渣態 As呈一定的負相關，相關系數為r=-0.817。

苧麻地上部分As含量與土壤中碳酸鹽結合態As呈顯著正相關，相關系數分別為r=0.872；與可交換態As、鐵錳氧化物結合態As呈一定的正相關，但相關性不明顯，相關系數分別為 r=0.499、r=0.129；與有機結合態As、殘渣態As呈一定的負相關，相關系數為r=-0.068、r=-0.817。

綜上所述，土壤中可交換態As、碳酸鹽結合態As是影響植物體中As含量的主要因素。

3 結論

（1）粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵、磷酸二氫鉀等5種穩定劑施入砷污染土壤后可促進蜈蚣草、香根草、苧麻生長。粉煤灰、干化污泥和花生殼處理下蜈蚣草、苧麻地上部干重較對照分別增加了4.4、2.9倍。粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵和磷酸二氫鉀處理下香根草地上部生物量較對照增加了14.9倍。

（2）粉煤灰、干化污泥和硫酸亞鐵能顯著降低植物地上部分As含量，使蜈蚣草地上部As含量下降44.8%，香根草地上部As含量下降29.5%，苧麻地上部和地下部As含量分別下降53.9%、23.0%；添加粉煤灰、干化污泥和磷酸二氫鉀能顯著增加植物地上部分砷含量，香根草地上部分As含量增幅為25.2%。苧麻地上部和地下部 As含量增幅分別為62.7%、20.7%。

（3）添加穩定劑能在一定程度上增加植物對As的累積量，不同植物對As的累積能力表現為蜈蚣草＞香根草＞苧麻，耐受性為蜈蚣草＞苧麻＞香根草。粉煤灰、干化污泥、花生殼、硫酸亞鐵、磷酸二氫鉀組合處理可促進蜈蚣草、香根草、苧麻對As的累積。

（4）土壤中可交換態As、碳酸鹽結合態As是影響植物體中As含量的主要因素。

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Effects of Stabilizers on Plant Biomass and Accumulation of Arsenic

CHEN Zhiliang, HUANG Ling, ZHAO Shuhua, SANG Yanhong*, JIANG Xiaolu, DAI Yu, WANG Xin

South China Institute of Environmental Science, MEP, Guangzhou 510655, China

In order to study the effects of stabilization of arsenic-contaminated soil on plant biomass and arsenic accumulation, the soil near the waste residue field of gold mine in Qingyuan was selected as the research object, and the plant species were Pteris vittata, Boehmeria nivea and Vetiveria zizanioides The effects of five kinds of stabilizers concluding fly ash, dried sludge, peanut shell, ferrous sulfate and potassium dihydrogen phosphate on plant growth and arsenic accumulation were studied in this paper to provides the basis of restoration of arsenic contaminated soil. The results showed that the addition of different stabilizers could promote the growth of Pteris vittata, Boehmeria nivea and Vetiveria zizanioides. The dry weight of shoot of Pteris vittata and Vetiveria zizanioides under the treatment of fly ash, dry sludge and peanut shell were more 4.4 times and 2.9 times than control. The dry weight of the shoot of Boehmeria nivea treated with fly ash, dry sludge, peanut hull, ferrous sulfate and potassium dihydrogen phosphate were more 14.9 times than the control. Pteris vittata was stronger to absorb arsenic, mass fraction of arsenic in the shoot of Pteris vittata was up to 2078.34 mgkg-1in the control group. The addition of fly ash, dry sludge and ferrous sulfate decreased the content of arsenic in the shoot of Pteris vittata by 44.8% while flyash, Sulfate and KH2PO4could significantly increase the arsenic content in Pteris vittata. Boehmeria nivea has strong ability to accumulate arsenic and showed roots＞shoot; The accumulation of arsenic was relatively weak in Vetiveria zizanioides and its absorption of arsenic was mainly concentrated in the roots, but its biomass was the highest and showed strong tolerance of arsenic. The correlation analysis showed that the exchangeable, carbonate-bound arsenic were the main factors affecting the content of arsenic. The accumulation of arsenic in different plants was: Pteris vittata＞Vetiveria zizanioides＞Boehmeria nivea, and the tolerance was: Pteris vittata＞Boehmeria nivea＞Vetiveria zizanioides.

stabilizing treatment; hyperaccumulator plants; As

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.09.016

X53

A

1674-5906（2016）09-1528-06

陳志良, 黃玲, 趙述華, 桑燕鴻, 蔣曉璐, 戴玉, 王欣. 2016. 穩定化處理砷污染土壤對植物生物量及砷富集影響研究[J]. 生態環境學報, 25(9): 1528-1533.

CHEN Zhiliang, HUANG Ling, ZHAO Shuhua, SANG Yanhong, JIANG Xiaolu, DAI Yu, WANG Xin. 2016. Effects of stabilizers on plant biomass and accumulation of arsenic [J]. Ecology and Environmental Sciences, 25(9): 1528-1533.

廣東省教育部產學研結合項目（2012B091000152）；廣東省科技計劃項目（2013B020307011）；中央級公益性科研院所基本科研業務專項（pm-zx021-201410-023）

陳志良（1976年生），男，研究員，博士，主要從事污染場地修復與地下水防治。E-mail: chenzhiliang@scies.org

*通信作者

2016-01-05