影響石灰石-石膏濕法煙氣脫硫系統(tǒng)的物化參數(shù)

向小東，劉黎偉，趙海江，劉凱輝

(大唐環(huán)境產(chǎn)業(yè)集團(tuán)股份有限公司 三門峽項(xiàng)目部，河南 三門峽 472000)

影響石灰石-石膏濕法煙氣脫硫系統(tǒng)的物化參數(shù)

向小東，劉黎偉，趙海江，劉凱輝

(大唐環(huán)境產(chǎn)業(yè)集團(tuán)股份有限公司 三門峽項(xiàng)目部，河南 三門峽 472000)

石灰石-石膏濕法煙氣脫硫(FGD)系統(tǒng)由于其高效的脫硫效率和低成本的運(yùn)行費(fèi)用成為全球廣泛應(yīng)用的脫硫技術(shù)。影響其脫硫效率的主要物化參數(shù)有pH值、石灰石活性、SO2質(zhì)量濃度、除塵效率、水平衡、FGD出口煙塵含量等，通過對比分析，各物化參數(shù)對脫硫系統(tǒng)的影響程度為pH值>石灰石活性和SO2質(zhì)量濃度>除塵效率>水平衡>FGD出口煙塵含量。

石灰石-石膏濕法煙氣脫硫系統(tǒng)；脫硫效率；pH值；石灰石；SO2質(zhì)量濃度

0 引言

石灰石-石膏濕法脫硫是目前全球應(yīng)用最廣泛的煙氣脫硫方法，面對日益嚴(yán)峻的環(huán)境問題，我國大氣排放標(biāo)準(zhǔn)不斷提高，《燃煤電廠超低排放改造計(jì)劃》實(shí)施后，煙氣脫硫(FGD)系統(tǒng)的安全穩(wěn)定運(yùn)行顯得尤為重要，因此脫硫系統(tǒng)的精細(xì)化、專業(yè)化管理成為未來的發(fā)展趨勢[1]。由于經(jīng)濟(jì)效益等原因，脫硫效率和石膏中石灰石殘余量成為石灰石-石膏濕法FGD系統(tǒng)兩個(gè)最重要的指標(biāo)[2]。雖然影響石灰石-石膏 FGD系統(tǒng)設(shè)計(jì)和運(yùn)行的參數(shù)主要是物理參數(shù)，包括液氣比(L/G)、煙氣流速和氧化空氣量等，但石灰石活性、SO2質(zhì)量濃度、pH值、漿液溫度、氯化氫(HCl)、氟化氫(HF)和添加劑等化學(xué)參數(shù)對系統(tǒng)運(yùn)行也有較大影響；此外，除塵效率、漿液停留時(shí)間、水平衡、氧化過程對FGD系統(tǒng)運(yùn)行的影響也不容忽視。

1 影響脫硫效率的物化參數(shù)

1.1 石灰石活性

石灰石活性對脫硫效率影響很大，衡量其活性的主要參數(shù)包括石灰石的粒徑、孔隙率以及雜質(zhì)含量。石灰石的活性是指石灰石中和水體中SO2的能力[3]。傳統(tǒng)的石灰石-石膏濕法FGD系統(tǒng)中，漿液石灰石粒徑通常控制在5～20 μm。Kikkawa等人[4]曾直接用1 mm的顆粒狀石灰石作為脫硫劑進(jìn)行了大量研究，結(jié)果表明脫硫效率與傳統(tǒng)的方法并無差別甚至好于傳統(tǒng)方法，但是L/G卻比傳統(tǒng)方法大得多，這表明能耗將會增大。Liu等人[5]的研究表明，向石灰石中添加乙酸可以降低部分電耗，并且SO2去除率、石灰石利用率以及脫硫系統(tǒng)的穩(wěn)定性均和傳統(tǒng)方法相差無幾。

數(shù)學(xué)模型越來越多地用于研究和設(shè)計(jì)復(fù)雜濕法FGD系統(tǒng)及相關(guān)參數(shù)，如石灰石的粒度分布(PSD)。Kikkawa等人[6]建立的模型預(yù)測結(jié)果與試驗(yàn)數(shù)據(jù)一致，并提出試驗(yàn)和模型之間的偏差主要由石灰石顆粒的PSD引起，只有選取具有代表性的PSD才能準(zhǔn)確模擬石灰石顆粒的溶解速率。

通過改變石灰石非反應(yīng)部分的孔隙率能有效提高其對硫的吸附率。石灰石的孔隙粒徑大小決定石灰石顆粒內(nèi)部反應(yīng)的狀況，顆?？紫对叫∑浞磻?yīng)速率越高，顆粒過大則會降低有效反應(yīng)的容量[7]。Hartman和Coughlin[8]構(gòu)建了一種簡單的模型來測量多孔石灰石顆粒與SO2的反應(yīng)效率，該模型引入石灰石孔隙率、密度、CaCO3含量以及SO2轉(zhuǎn)化為SO42-的轉(zhuǎn)化率等參數(shù)。綜合試驗(yàn)和模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)，硫酸化引起的顆?？紫堵式档蜁κ沂cSO2的反應(yīng)產(chǎn)生很大影響。

石灰石的純度也會對脫硫效率產(chǎn)生顯著影響，CaCO3含量越高脫硫效率越高；同時(shí)，石灰石中的雜質(zhì)含量對石膏的品質(zhì)和產(chǎn)量影響顯著。有關(guān)濕法脫硫系統(tǒng)的深入研究表明[9]，石灰石(w(CaCO3)=93%)中的不溶性硅酸鹽及F，Mn等能與其他雜質(zhì)形成石膏污泥殘留在FGD系統(tǒng)中。因此，使用的石灰石純度需大于95%，同時(shí)石膏中的CaCO3含量低于規(guī)定值還有助于脫硫石膏的銷售[10-11]。

吸收塔的pH值、Cl-質(zhì)量濃度、CO2含量等其他因素也會影響石灰石活性[12]。吸收塔漿液pH值會對石灰石溶解速率產(chǎn)生重要影響，pH值越低越有利于石灰石的溶解，而高pH值會導(dǎo)致Ca(HCO3)2或CaSO3的積累，從而降低石灰石的溶解率。溶液中Cl-和Ca2+存在一定的平衡，Cl-質(zhì)量濃度升高，相應(yīng)Ca2+質(zhì)量濃度也增加，而液相中Ca2+質(zhì)量濃度增加會導(dǎo)致石灰石溶解度降低。研究發(fā)現(xiàn)，漿液中CO2的減少有利于石灰石的溶解。

1.2 SO2質(zhì)量濃度

煤中硫的含量和燃煤運(yùn)行方式的不同導(dǎo)致原煙氣SO2質(zhì)量濃度存在很大差異[11]。在濕法煙氣脫硫過程中，SO2從氣相擴(kuò)散至液相表面，并通過擴(kuò)散與對流的方式進(jìn)入液相。漿液中SO2溶解度的大小和平衡分壓等因素對SO2溶解速率影響顯著[13]。

通過模擬試驗(yàn)和建模來研究脫硫效率已成為一種趨勢。眾所周知，增加吸收塔的漿液噴淋量可以提高脫硫效率，由于吸收塔中SO2的去除反應(yīng)極為復(fù)雜，所以研究者通常利用不同的氣液傳質(zhì)理論來構(gòu)建不同的濕法石灰石脫硫模型。Gage[14]， Argawal等人[15]建立了吸收塔噴淋系統(tǒng)模型，而Lancia等人[16]模擬了鼓泡反應(yīng)器對SO2的吸收。Gerbec等人[17]提出了非穩(wěn)態(tài)理論，其中涉及的參數(shù)包括液滴散落指數(shù)，SO32-，SO42-，CO32-，Ca2+的化學(xué)平衡以及SO32-和SO42-的溶解、沉淀和氧化。Brogren等人[18]通過建立吸收塔噴淋模型評估漿液對SO2的吸收率。Warych等人[19]通過設(shè)定煙氣流量、pH值和煙氣流速等參數(shù)分析了液氣比對脫硫效率的影響。Xiang[20]和 Kiil等人[21]建立模型分析了整個(gè)濕法脫硫反應(yīng)過程。需要強(qiáng)調(diào)的是，部分參數(shù)難以控制卻嚴(yán)重影響脫硫效率，如：(1)入口SO2質(zhì)量濃度變化很大，甚至達(dá)到設(shè)計(jì)值的3倍；(2)煙氣流量往往隨鍋爐負(fù)荷而變化；(3)脫硫系統(tǒng)的經(jīng)濟(jì)效益。

1.3 pH值和溫度

pH值影響石灰石的溶解率，從而影響脫硫效率。濕法脫硫系統(tǒng)正常運(yùn)行時(shí)，吸收塔漿液pH值控制在5.0～6.0。pH值越低越有利于石灰石的溶解，卻不利于SO2溶于漿液，脫硫效率也更低。較高的pH值可有效提高脫硫效率，但提高pH值需要加入過量的石灰石漿液，容易造成漿液結(jié)垢。此外，在氣液接觸區(qū)，當(dāng)漿液中H+質(zhì)量濃度超過CaSO3平衡值時(shí)，CaSO3不斷溶解[22]。漿液中CO2分壓為0.12個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓時(shí)，CaSO3平衡pH值為6.3，因此，pH<6.3時(shí)CaSO3能夠溶解，而pH>6.3時(shí)CaSO3容易在吸收塔中沉淀[22]。值得注意的是，pH值為4.5～5.5時(shí)，脫硫反應(yīng)主產(chǎn)物為Ca(HSO3)2，其溶解度大于CaSO3且更容易被氧化成SO42-。所以，理論上控制較低的pH值可有效預(yù)防吸收塔漿液結(jié)垢，但是會導(dǎo)致脫硫效率下降，這表明吸收塔漿液pH值是影響脫硫效率的關(guān)鍵因素。

濕法FGD系統(tǒng)中SO2的去除取決于SO2的溶解平衡。在酸性條件下，SO2平衡壓力增大，導(dǎo)致漿液對SO2的吸收減少，甚至接近零。對某混合燃燒電廠濕法FGD系統(tǒng)脫硫效率的研究表明，其脫硫效率(82%～88%)明顯低于傳統(tǒng)濕法脫硫(94%)，原因是該漿液pH值為4.6～5.1，不利于石灰石與SO2反應(yīng)[9]。H+的增加會抑制SO2由氣相進(jìn)入液相，進(jìn)而導(dǎo)致SO2去除效果較差。

溫度對脫硫效率也有一定的影響，漿液溫度過高不利于SO2的溶解，從而導(dǎo)致脫硫效率偏低。Zheng等人[23]研究證實(shí)了吸收塔中漿液溫度越高脫硫效率越低，然而，高溫條件下H+可以提高石灰石的擴(kuò)散速率，也就是說，漿液溫度較高時(shí)CO2更容易從漿液中溢出，從而促進(jìn)石灰石的溶解，同時(shí)高溫有助于脫硫反應(yīng)速率的提高。

1.4 鹽酸

煤燃燒時(shí)除了產(chǎn)生SO2外還產(chǎn)生其他有害酸性氣體，主要為HCl和HF。Davidson[24]研究發(fā)現(xiàn)，煤中Cl的質(zhì)量分?jǐn)?shù)一般為0.005%～ 0.200%。煤燃燒過程中Cl主要以HCl形式在高溫區(qū)釋放出來[25]。根據(jù)迪肯過程，在O2和H2O存在的情況下，較低溫度(430～ 470 ℃)下一定比例的HCl被氧化成Cl2，但是SO2在一定范圍內(nèi)會抑制HCl的氧化。

目前，有關(guān)HCl對濕法FGD系統(tǒng)影響的研究側(cè)重于HCl對脫硫效率和氣態(tài)Hg去除的影響。Frandsen等人[26]研究發(fā)現(xiàn)，漿液中Cl-含量增大可促進(jìn)石灰石的溶解，從而有利于氣液接觸區(qū)SO2的去除。相反，Kiil等人[10]研究表明，HCl對濕法脫硫的影響主要有以下幾點(diǎn)：(1)吸收塔漿液pH值降低，導(dǎo)致脫硫效率下降；(2)石灰石溶解率下降，導(dǎo)致漿液中石灰石累積現(xiàn)象加重；(3)脫硫反應(yīng)副產(chǎn)品石膏中Cl-含量偏高，影響石膏品質(zhì)，不利于商業(yè)利用。綜上所述，在原煙氣進(jìn)入吸收塔之前加裝預(yù)處理器來去除煙氣中的HCl，可以有效提高石膏品質(zhì)。但是，目前加裝預(yù)處理器去除HCl的電廠很少，大部HCl都隨原煙氣直接進(jìn)入吸收塔。

1.5 氫氟酸(HF)

燃煤中F的質(zhì)量分?jǐn)?shù)一般為0.002%～ 0.050%[27]。煤中F釋放的主要形式為HF，它在煙氣中的含量相對較高，但比HCl低[27]。HF溶于漿液后導(dǎo)致pH值降低，不利于煙氣中SO2的去除。

煙氣中的HF溶于漿液，會和石灰石反應(yīng)形成CaF2。然而，由于Al的存在，HF會與其反應(yīng)生成氟

鋁絡(luò)合物，主要為CaAlF3(OH)2-CaF2[28]。此外，F(xiàn)還會生成不溶于強(qiáng)酸的絡(luò)合物NaMgAlF6·H2O。這些化合物黏附在石灰石顆粒表面，導(dǎo)致石灰石反應(yīng)活性下降，甚至引起吸收塔中毒。Font等人[29]發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)也對石膏品質(zhì)產(chǎn)生重要影響，因?yàn)镕形成的固體沉積物會黏附在石膏表面。lvarez-Ayuso等人[28]認(rèn)為，由于F的存在，石膏被認(rèn)為是危險(xiǎn)廢棄物。為避免F產(chǎn)生的不利影響，使用添加劑可以有效提高脫硫效率，還可以降低石膏中F的含量。

1.6 添加劑

使用添加劑可有效提高FGD系統(tǒng)脫硫效率。濕法FGD系統(tǒng)是利用石灰石對SO2進(jìn)行去除，通常添加有機(jī)酸可以提高脫硫效率。許多研究表明，可緩沖pH值的有機(jī)酸是提高脫硫效率的有效物質(zhì)。當(dāng)SO2由氣相進(jìn)入液相時(shí)，產(chǎn)生H+，有機(jī)酸可以促進(jìn)H+在氣-液和液-固之間遷移。H+從液膜擴(kuò)散到整個(gè)液相，促進(jìn)了SO2的溶解，從而提高了SO2的去除效率。而當(dāng)漿液pH值過低時(shí)，添加劑可有效中和漿液中的H+。盡管研究表明使用有機(jī)酸作為添加劑是提高脫硫效率的有效手段，但是有機(jī)酸對除SO2以外其他污染物的去除效率的影響仍不清楚。Heidel等人[30]研究發(fā)現(xiàn)，添加甲酸和己二酸作為強(qiáng)酸還原劑不利于Hg的去除。使用MgO和Na2CO3等添加劑也可有效提高脫硫效率，因?yàn)檫@些化合物可以提高漿液的堿性。

對新型添加劑的研究正在逐步深入[28]，添加劑的使用，不僅可提高脫硫效率，而且可以去除石膏中的F。lvarez-Ayuso等人[28]研究指出，利用粉煤灰和非晶態(tài)氧化鋁作為添加劑可有效降低石膏中F的含量，使得石膏可直接在垃圾填埋場處理。Córdoba等人[31]發(fā)現(xiàn)，Al2(SO4)3會降低脫硫效率，但對石膏中重金屬的去處很有效。

1.7 除塵效率

盡管電除塵的除塵效率非常高(>90%)，但仍有一小部分飛灰進(jìn)入FGD系統(tǒng)。飛灰一旦進(jìn)入FGD系統(tǒng)，就會溶入漿液并存留在石膏中[32]，隨后與石膏一同排出FGD系統(tǒng)。部分飛灰與煙氣以煙塵的形式一同排出FGD系統(tǒng)。

飛灰在石膏漿液中的累積，既包括煙氣攜帶的顆粒物也包括石灰石-石膏漿液本身含有的固體顆粒，吸收塔在一定程度上可有效截留飛灰，從而控制煙塵的排放。FGD系統(tǒng)中，水的循環(huán)利用會導(dǎo)致飛灰在吸收塔中不斷累積，到達(dá)一定限值時(shí)，則會導(dǎo)致FGD系統(tǒng)煙塵去除效果變差。由于吸收塔累積的固體顆粒難以測定，所以通常根據(jù)進(jìn)入吸收塔的煙氣中含有的煙塵和排出煙氣中含有的煙塵的比值來估算吸收塔對飛灰的去除率。

在歐洲，運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)表明，F(xiàn)GD系統(tǒng)可有效去除煙塵，去除效率達(dá)到90%[28]。1990年后，荷蘭利用FGD系統(tǒng)將煙塵排放質(zhì)量濃度控制在10 mg/m3以下。然而，不同的燃料和FGD系統(tǒng)設(shè)計(jì)會影響煙塵的去除率，去除效率介于47%～79%之間。

1.8 FGD系統(tǒng)液氣比和停留時(shí)間

液氣比是反映吸收塔經(jīng)濟(jì)性能的一個(gè)重要指標(biāo)。在FGD系統(tǒng)中，往往通過新方法來降低液氣比以降低成本。研究結(jié)果表明，液氣比越高脫硫效率越高[11-12]。液氣比的提升增大了傳質(zhì)面積，增強(qiáng)了氣液湍流，使得氣體分布更為均勻，從而提高傳質(zhì)推動力。減小液氣比將導(dǎo)致吸收塔中煙氣停留時(shí)間縮短，降低脫硫效率。此外，最新研究表明，降低煙氣流量或增大漿液流速可以有效提高脫硫效率。

1.9 氧化空氣

FGD系統(tǒng)的氧化方式有自然氧化和強(qiáng)制氧化。在強(qiáng)制氧化過程中，通過氧化風(fēng)機(jī)鼓入空氣與漿液中Ca(HSO3)2或CaSO3反應(yīng)生產(chǎn)石膏。氧化過程中，pH值發(fā)揮著重要作用，HSO3-比SO32-更容易被氧化成SO42-[10]，因此較低的pH值有利于石膏產(chǎn)品的生成。在自然氧化模式下，部分CaSO3被煙氣中攜帶的氧氣氧化。

強(qiáng)制氧化形成的石膏晶體尺寸(1～ 100 μm)明顯大于自然氧化形成的石膏晶體尺寸(1～ 5 μm)，更易于石膏脫水。此外，鼓入的氧氣可去除漿液中的CO2，有利于提高pH值[33]。目前，強(qiáng)制氧化模式已經(jīng)成為主流，因?yàn)閺?qiáng)制氧化形成的最終產(chǎn)物石膏品質(zhì)更好[33]。

2 結(jié)論

石灰石-石膏濕法FGD工藝由于具有脫硫效果好和成本低的優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成為目前應(yīng)用最廣的FGD系統(tǒng)。綜合各項(xiàng)可控參數(shù)，筆者認(rèn)為，濕法FGD系統(tǒng)中影響脫硫效率和微量污染物去除的關(guān)鍵因素中，各因素的影響程度為pH值>石灰石活性和SO2質(zhì)量濃度>除塵裝置效能>吸收塔水平衡>煙氣中煙塵含量。

石灰石-石膏濕法FGD系統(tǒng)最佳工作pH值為5.0～ 6.0。pH值較低時(shí)(<4.0)，SO2與水反應(yīng)，平衡壓力增大，因此漿液對SO2的吸收效率接近零。而當(dāng)pH值>6.3時(shí)，可能導(dǎo)致亞硫酸鈣在吸收塔中結(jié)垢，pH值<6.3時(shí)亞硫酸鈣才能正常溶解。

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(本文責(zé)編：劉芳)

2017-04-14；

2017-05-13

TM 621；X 701.3

A

1674-1951(2017)05-0066-04

向小東(1991—)，男，河南南陽人，助理工程師，從事火電廠環(huán)保技術(shù)研究(E-mail:1327689685@qq.com)。