鉬及鉬合金焊接技術研究現狀及進展

朱 琦，安 耿, ，孫院軍，裴俊宇，白清林，張林杰

(1.金堆城鉬業股份有限公司技術中心，陜西 西安 710077) (2.西安交通大學金屬材料強度國家重點實驗室，陜西 西安 710049)

鉬及鉬合金焊接技術研究現狀及進展

朱 琦1，安 耿1, 2，孫院軍1，裴俊宇2，白清林2，張林杰2

(1.金堆城鉬業股份有限公司技術中心，陜西 西安 710077) (2.西安交通大學金屬材料強度國家重點實驗室，陜西 西安 710049)

本文系統總結了鉬及鉬合金焊接技術的研究現狀和最新進展，分別介紹了近年來電子束焊、鎢極氬弧焊、激光焊、電阻焊、釬焊和摩擦焊等6種焊接技術應用于鉬及鉬合金焊接所取得的進展和發現的問題，論述了各種焊接技術的特點，結合鉬合金焊接性特點對各種焊接技術應用于鉬及鉬合金焊接的發展前景進行了分析和展望。

鉬合金；焊接；現狀；進展

0 引 言

鉬及鉬合金具有熔點高、高溫強度高、耐磨性好、導熱導電性好、線膨脹系數小以及彈性模量高、抗腐蝕性能好等特點，在國防軍工、航空航天、電子信息、能源、化工、冶金和核工業等領域有著不可替代的作用和應用需求。但是，鉬及鉬合金材料本質上還是屬于硬脆材料，因此其焊接性通常較差。為了擴展鉬及鉬合金的應用領域，國內外研究者對其焊接問題已經進行了大量研究，相關文獻從21世紀70年代開始就不斷見于報道。

1 鉬及鉬合金焊接性分析

1.1 室溫脆性

鉬及鉬合金的韌性隨溫度變化并在一個非常狹窄的溫度范圍內由韌性斷裂轉變為脆性斷裂。純鉬的韌脆轉變溫度范圍約為140～150 ℃，導致其深加工困難、產品性能低、應用領域受限。這種脆性被稱為鉬的本征脆性，主要是由原子的最外層和次外層電子均為半滿狀態這一電子分布特點所決定的。由于鉬及鉬合金具有熔點高、導熱性好、再結晶溫度高、固態不發生同素異構轉變及其bcc晶體結構致密度低等特點，其焊后焊縫及熱影響區尺寸大、晶粒嚴重粗化，導致C、N、O等間隙雜質充分擴散并在晶界上富集、晶界結合強度嚴重弱化。在材料本征脆性和晶界雜質偏析現象共同作用下，鉬及鉬合金焊接裂紋敏感性高、接頭強度和塑韌性很差。

1.2 氣孔缺陷

由于粉末冶金工藝可得到無擇優取向的細晶粒組織，難熔金屬胚條常用粉末冶金方法制備，導致材料含有微孔隙和雜質元素、致密度無法與熔煉冶金制備的材料相比，因此鉬及鉬合金熔焊通常會遇到氣孔缺陷率高的問題。尤其是殘留在微孔隙內的處于高壓狀態氣體危害最為顯著，焊接過程中這些高壓氣體被釋放到高溫熔池中后會在熔池中急劇膨脹從而使鉬及鉬合金焊接接頭質量嚴重惡化。

2 鉬及鉬合金的焊接研究進展

目前，鉬及鉬合金的焊接方法主要包括鎢極氬弧焊、電子束焊、激光焊、電阻焊、釬焊和摩擦焊等。

2.1 電子束焊

潘際鑾等人[1]研究了厚度1.5 mm粉末冶金純鉬的電子束焊接。結果表明，焊接速度愈大晶粒度愈小、晶間雜質愈少，通過提高焊速、減小焊接線能量可顯著改善鉬焊接接頭的韌性；真空度對接頭的韌脆轉變溫度影響顯著，焊接過程中工件表面氧化物的分解對真空度有較大影響，真空度從10-4mm汞柱提高到10-5mm汞柱時接頭的韌脆轉變溫區的上限從約150 ℃下降到約100 ℃。楊秦莉等人[2]采用電子束焊接方法對16 mm 厚純鉬板進行焊接。結果表明，焊縫呈“釘子”狀，焊縫熱影響區窄，焊縫中間為粗大的等軸晶、兩側為柱狀晶。焊縫和熱影響區顯微硬度比母材區硬度高。焊接接頭不同厚度處顯微硬度和力學性能不一致，1 100 ℃熱處理接頭強度最高在焊縫底部。焊接接頭拉伸斷口全部在焊縫區，呈解理斷裂形貌。鄭衛勝等人[3]采用真空電子束焊接方法對16 mm厚純鉬材料進行焊接。結果表明，采用真空電子束焊接的純鉬焊縫晶粒長大現象嚴重。

Morito等人[4]發現室溫下TZM電子束焊接接頭總是呈現脆性斷裂，裂紋起源于晶界，然后沿著晶界或穿過晶粒擴展。但是當溫度超過300 ℃以后，TZM電子束焊接接頭總是呈現韌性斷裂，斷裂前有明顯頸縮現象。此外，研究還發現滲碳和焊后熱處理能夠有效提高鉬合金晶界結合強度，使TZM合金和Mo-Re合金電子束焊接接頭的室溫韌性得到改善[5]。Morito等人[6]進一步研究了在50Mo-50Re(%，質量分數)合金的基礎上進一步增加Re含量對其焊接性的影響。發現進一步增加Re含量后晶界結合強度提高、電子束焊接接頭韌性改善。即使是在液氮中，該焊接接頭最大彎曲角也可以達到約50度。Morito等人[7]還通過熱模擬試驗比較了隨爐冷卻和快速淬火冷卻兩種熱處理條件下鉬合金[Mo>99.9%(質量分數)]焊接熱影響區的韌性。發現焊后快冷會使鉬合金焊接接頭HAZ區的韌性顯著下降，主要原因是快速淬火條件下HAZ區晶界偏析更顯著。Stütz等人[8]系統地研究了電子束焊接工藝參數對2 mm厚度TZM合金對接接頭中FZ區尺寸、HAZ區尺寸、FZ和HAZ晶粒尺寸、氣孔和裂紋敏感性的影響。發現線能量較大時氣孔缺陷嚴重，線能量較小時不僅可以抑制氣孔而且可以使FZ區晶粒尺寸明顯減小。電子束焊接接頭強度可以達到母材強度的50%～77%。焊縫和熱影響區晶粒粗大，FZ區顯微硬度和母材相比下降了20%～31%。在不填充焊材的情況下雖然可以獲得成形良好的電子束焊接頭，但是韌性和強度不能滿足要求，因此認為有必要進行填充材料、對焊縫金屬進行合金化的電子束焊接研究。

2.2 鎢極氬弧焊

王華等人[9]研究了TZM鉬合金的鎢極氬弧(TIG)焊接，結果表明，在合適的焊接電流、焊接速度和氬氣流量下可獲得成形良好的焊縫。焊縫區為粗大柱狀晶，熱影響區是粗大等軸晶。Jiang等人[10]研究了Mo-Cu復合材料與不銹鋼的填Cr-Ni焊絲鎢極氬弧(TIG)焊接。王慧芳[11]研究發現熔煉鉬合金的EBW或TIG焊接焊縫中氣孔較少，而粉末冶金純鉬或鉬合金的焊縫中有非常嚴重的孔洞，并存在大尺寸氣孔；添加C可以改善粉末冶金純鉬或鉬合金焊縫的塑性，并能夠使焊縫中的氣孔顯著減少；細化焊縫中的柱狀晶組織可以改善鉬和鉬合金焊縫的斷裂韌性；此外，向焊縫中摻加Ti和Hf也能夠減少粉末冶金純鉬焊縫中形成的中心線裂紋和氣孔，使焊縫區的硬度增大，并使拉伸斷裂部位由焊縫區向熱影響區轉移。

Matsuda F.等人[12]研究了粉末冶金制備的1.5 mm厚鈦鋯鉬合金(TZM合金)的電子束焊接和TIG焊接。研究發現大的焊接熱輸入會使TZM合金焊接接頭韌性顯著下降，TIG焊接頭的韌脆轉變溫度比電子束焊接頭韌脆轉變溫度高出約120 ℃。此外，他們還發現TIG焊接時只在焊縫起弧位置和收弧位置附近出現氣孔缺陷，而采用真空環境下的電子束焊接時焊縫中氣孔缺陷顯著增加。X射線探傷結果顯示長度200 mm的電子束焊縫中出現了約700個氣孔缺陷。Kolarikova等人[13]研究了純鉬薄板的電子束焊和鎢極氬弧焊。母材是粉末冶金材料，經軋制加工為0.2 mm和0.4 mm薄板。EBW焊接采用0.2 mm純鉬板，GTAW焊接采用0.4 mm薄板。在各自優化工藝條件下，兩種方法制備的接頭均未出現裂紋和氣孔缺陷。EBW接頭和GTAW接頭的FZ區寬度分別為0.8 mm和1.7 mm，而EBW接頭和GTAW接頭的HAZ區寬度差異十分顯著，分別為1.4 mm和35 mm。EBW接頭FZ區和HAZ區晶粒尺寸也明顯比GTAW接頭小。表明高能量密度的EBW方法比GTAW方法更適合于焊接鉬。

2.3 激光焊

Liu等人[14]研究了厚度0.13 mm粉末冶金鉬錸合金(50Mo-50Re)搭接接頭的Nd:YAG激光連續焊。母材組織為再結晶狀態等軸晶，平均晶粒尺寸約33 μm。保護氣體是純度99.5%的氬氣。在75 W功率、25 mm/min焊接速度和光斑直徑為2.5 mm條件下施焊。焊后熔化區結合界面處出現裂紋，在熔化區結合界面處觀察到多處大尺寸氣孔，氣孔直徑約為母材板厚的15%～20%。斷口顯微分析結果表明斷裂模式是沿晶斷裂，在晶粒內部和晶界上有大量深色化合物，成分分析表明這些深色化合物中的C、O含量分別為30%和15%(原子分數)。焊后母材、熱影響區和FZ區的顯微硬度平均值分別約為HV290，HV370和HV420，即焊后焊縫和熱影響顯著硬化。作者認為粗大組織和有害雜質元素是結合界面處發生硬化和接頭沿晶開裂的主要原因。Lin, Y[15]的研究表面采用脈沖Nd:YAG激光焊方法替代電阻焊方法來焊接直徑0.5 mm的針狀純鉬導電原件，結果表明可以使接頭強度提高約2倍。

Kramer等人[16]研究了0.5mm厚度Mo-44.5% Re合金薄板的電子束焊和脈沖Nd:YAG激光焊。母材通過粉末冶金工藝制備，然后經軋制和退化加工，最終獲得0.5 mm厚度的Mo-44.5% Re合金薄板。電子束焊接前用低能量密度的束流對工件進行預熱處理。研究發現激光焊接頭組織更細小，電子束焊接Mo-44.5% Re合金接頭成形良好，未出現氣孔和裂紋缺陷。激光焊接Mo-44.5% Re合金接頭的FZ區出現了裂紋，力學性能試驗后激光焊接頭斷口呈現脆斷顯微形貌。Chatterjee A.等人[17]研究了1.2 mm厚鍛造態鈦鋯鉬合金[Ti 0.50%(質量分數), Zr 0.08%(質量分數)和C 0.04%(質量分數)]對接接頭的電子束焊接和電弧前置Nd:YAG激光-TIG復合熱源焊接。兩種焊接方法制備的焊接接頭中都沒有明顯的氣孔缺陷問題。兩種方法所制備接頭的FZ區和HAZ區都分別是粗大柱狀晶組織和粗大等軸晶組織，但是EBW接頭中FZ區和HAZ區的晶粒尺寸明顯較小，分別是Hybrid接頭中的55%和65%左右。EBW和Hybrid焊接方法得到的焊縫寬度分別約為1.4 mm和2.6 mm，但是兩種情況下熱影響區寬度都約是焊縫區寬度的1.5倍。兩種情況焊縫和熱影響區都發生了軟化，EBW接頭FZ顯微硬度比母材下降約26%，Hybrid焊接時軟化區更寬一些，軟化程度也更大一些。拉伸試驗結果表明，激光-TIG復合焊和電子束焊兩種焊接方法所制備接頭的強度分別約為母材強度的41%和47%。雖然FZ和HAZ區都發生了軟化，但是兩種接頭在拉伸試驗中幾乎完全沒有表現出拉伸塑性，斷面收縮率和延伸率幾乎是零，而母材的延伸率則高達8.4%。兩種接頭拉伸斷口都呈現穿晶斷裂的脆斷形貌。雖然EBW焊接是在高真空(<1.33 MPa)環境下進行的，但是EBW焊接接頭FZ區材料的TEM觀察結果顯示在晶粒內部有大量均勻分布的彌散第二相，其尺寸范圍是0.1～10 μm。成分分析表明這些彌散第二相是Mo的氧化物，含有約65at%的O和約34.5%(質量分數)的Mo。斷口分析和TEM試驗結果表明焊接接頭延伸率幾乎為零的原因是晶界偏析。

2.4 電阻焊

Xu等人[18]進行了0.127 mm厚50Mo-50Re(%，質量分數)合金搭接接頭的電阻點焊工藝優化研究。母材材料制備手段是粉末冶金，使用純凈度不低于99.980%粉末，經燒結、軋制后1 050 ℃退火以消除應力，所有加工工程都是在氫氣保護下完成，而且焊前在氨氣分解氫中進行1 200 ℃、10 min的脫氧處理。研究發現斷電后施加頂鍛力的時間越長接頭強度越高、韌性越好。當斷電后的頂鍛時間從50 ms增加到999 ms時，接頭的承載能力從100 N增大到113 N，斷口顯微形貌從脆性沿晶斷裂轉變為韌窩狀形貌。EDS結果顯示當斷電后頂鍛時間較小為50 ms時熔化區晶界上出現Mo富集，而當斷電后頂鍛時間增大到999 ms后沒有出現晶界Mo富集現象，熔化區斷口成分與母材成分幾乎一致。其原因是斷電后頂鍛時間增大能夠加快焊縫的冷卻速率，從而抑制Mo在晶界的偏析。此外，冷卻速率增大還能夠減小HAZ區尺寸，而HAZ區也是Mo及Mo合金焊接接頭的薄弱區域。研究中還發現各種焊接條件下接頭FZ區都出現了大尺寸氣孔缺陷，分析認為原因是粉末冶金材料內部存在有微孔洞，殘余的易揮發性物質常見于孔洞內。Elizabeth E Ferrenz等人[19]在鉬和鎢錸合金絲的電阻點焊中采用雙脈沖電流波形來控制焊接質量。第一脈沖電流較小，主要作用是去除氧化膜；第二個脈沖采用較大電流實現焊接。

2.5 釬 焊

Xia等人[20]研究了0.06 mm厚50Mo-50Re合金搭接接頭的真空釬焊。母材材料制備手段是粉末冶金。釬料是熔化溫度區間為1 081～1 136 ℃的Ni-Cr-Si-B[Ni-19Cr-7.3Si-1.5B%(質量分數)]系釬料。在1 200 ℃釬焊溫度下保溫20 min，所獲釬縫成形良好，沒有微裂紋和氣孔等缺陷，但是在釬縫中心處有CrB和NiSi2脆性金屬間化合物生成。Song等人[21]研究了3 mm厚鈦鋯鉬合金[Ti 0.50%(質量分數), Zr 0.08%(質量分數)和C 0.04%(質量分數)]搭接接頭的真空釬焊。釬料是Ti-28Ni[%(質量分數)]共晶釬料，釬料熔化溫度區間是940～980 ℃。釬焊溫度范圍為1 000～1 160 ℃，真空度約為1.33 MPa。在1 080 ℃下保溫600 s制備的釬焊接頭剪切強度達到約107 MPa。剪切斷口呈現準解理穿晶斷裂形貌。

2.6 摩擦焊

傅莉等人[22]研究了鉬合金與模具鋼的摩擦焊接，結果表明，這兩種材料在摩擦焊接過程中存在著摩擦面向H11模具鋼側轉移的現象，這主要與兩摩擦副在耐磨性和高溫強度方面的差異有關；且摩擦焊接過程中的熱力耦合作用有利于近縫區晶粒細化，以及TZM粉末合金中孔隙的閉合；采用強焊接規范時可獲得良好、無缺陷的摩擦焊接頭。Yazdanian等人[23]采用銥錸合金攪拌頭進行1.5 mm厚純鉬板[99.5%(質量分數)]的攪拌摩擦焊研究。焊接中采用氬氣進行保護。焊接接頭攪拌區晶粒細小、HAZ區晶粒粗大。在轉速1 000 r/min和焊速100 mm/min條件下制備的對接接頭強度達到母材強度的86%，拉伸試驗中接頭斷在HAZ區。ReheisN等人[24]研究了外徑55 mm壁厚7.5 mm的TZM鉬合金管的連續驅動摩擦焊。在優化的工藝參數下獲得了成形良好的接頭，室溫下接頭抗拉強度與母材強度相當，但是延伸率比母材低約50%。Ambroziak A等人[25]研究了Mo-Mo、TZM-TZM、TZM-V、TZM -Ta、Mo-Nb、TZM-NB等不同組合下直徑30mm難熔金屬棒材的連續驅動摩擦焊。整個焊接過程中試樣浸泡在IME82油液中保證工件不會在高溫下被環境氣體污染。結果表明在合理的工藝條件下各種組合都可以獲得成形良好、晶粒細小的焊接接頭，并且結合區沒有金屬間化合物生成。最近，M Stütz等人[26]成功實現了壁厚10 mm外徑130 mm純鉬管的連續驅動摩擦焊接。

3 結束語

鉬及鉬合金常用做嚴酷工況下的高溫結構材料。釬焊的焊接溫度較低、焊件加熱比較均勻，因此焊接變形小，容易保證焊件的尺寸精度。但是釬縫的強度和耐熱性都比母材金屬低，其高溫服役性能通常不如熔焊接頭。由于鉬的導電率高、高溫下屈服強度高使其電阻焊焊接性變差。摩擦焊接存在工具磨損嚴重、焊接結束攪拌頭提出工件時焊縫中形成一個難以修補的鍵孔、焊縫耐腐蝕性下降、薄壁管件不易夾持等問題。鉬合金的高熱導率、顯著的晶粒粗化傾向和脆化傾向決定了高功率密度熱源焊接鉬及鉬合金具有很大優勢。電子束焊接能量密度高，可以焊接難熔合金和難焊材料，而且焊接速度快、熱影響區小，焊接應力和變形小。電子束焊接的真空環境不僅可以防止熔化金屬受到氧、氮等有害氣體的污染，而且有利于焊縫金屬的除氣和凈化，因此在鉬及鉬合金焊接中應用較多。但是，電子束焊接也存在工序復雜、效率低、焊件尺寸和形狀受到真空室限制、易受雜散電磁場干擾和焊接時產生X射線輻射等問題。近年來具有優良光束質量的光纖激光、Disk激光技術發展迅速。激光焊接不僅具有功率密度高、熱輸入小等高能束熱源的諸多優點，還可以在開放環境中進行，但這也導致鉬及鉬合金激光焊接時對高溫區保護及焊縫氣孔缺陷控制的難度比電子束焊接時更高。

因此，對鉬及鉬合金焊接中的脆化和氣孔缺陷等問題進行研究、探索，控制焊接質量的新工藝及機理，對鉬及鉬合金焊接技術的突破和發展具有重要的意義，也具有重要的工程應用價值。

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專利名稱：一種鉬電極表面局部被銀夾具

專利申請號：CN201520766794.2

公開號：CN204997569U

申請日：2015.09.30

公開日：2016.01.27

申請人：福建省南平市三金電子有限公司

本實用新型涉及一種鉬電極表面局部被銀夾具，包括上掩膜板和下掩膜板，所述上掩膜板和下掩膜板之間還設置有固定遮擋板，所述上掩膜板、下掩膜板和固定遮擋板之間設置有若干個用于定位的定位銷和若干個用于固連的螺絲。本實用新型結構簡單、使用便捷、制作簡單、穩定可靠，可兩面轉換以實現兩端面都可被銀，并且，能牢固固定鉬電極，工作穩定，利用率高。

CURRENTSTATUSANDRECENTADVANCESINTHEJOININGTECHNIQUESOFMOLYBDENUMANDMOLYBDENUMALLOYS

ZHU Qi1, AN Geng1,2, SUN Yuan-jun1, PEI Jun-yu2, BAI Qing-lin2, ZHANG Lin-jie2

(1.Technical Center, Jinduicheng Molybdenum Co., Ltd.,Xi′an 710077,Shaanxi, China) (2.State Key Laboratory for Mechanical Behavior of Materials, Xi′an Jiaotong University, Xi′an 710049, Shaanxi,China)

Current research status and recent advances in joining technology of molybdenum and molybdenum alloys were systematically summarized.The recent progress and problems of six welding technniques used in welding molybdenum and molybdenum alloys including electron beam welding, TIG welding, laser welding, resistance welding, brazing and friction welding, were introduced respectively.The characteristics of various joining techniques were discussed.Based on the weldingability of molybdenum alloys, analysis was made on the development prospect of a variety of joining techniques applied to molybdenum and molybdenum alloys welding.

molybdenum aaloy; welding and joining; current status; progress

TG457.19

A

1006-2602(2017)05-0053-05

國家自然科學基金(51775416)資助

2017-06-12；

2017-08-07

朱 琦(1976—)，男，碩士，從事鉬金屬材料工作。E-mail：512917924@qq.com

10.13384/j.cnki.cmi.1006-2602.2017.05.012