撞擊距離對撞擊流吸收器濕法脫硫脫硝特性影響的三維數值模擬

宋 杰， 吳 波， 蘇銀海， 張吉超， 錢達蔚， 熊源泉

(東南大學 能源熱轉換及其過程測控教育部重點實驗室， 南京 210096)

研究與分析

撞擊距離對撞擊流吸收器濕法脫硫脫硝特性影響的三維數值模擬

宋 杰， 吳 波， 蘇銀海， 張吉超， 錢達蔚， 熊源泉

(東南大學 能源熱轉換及其過程測控教育部重點實驗室， 南京 210096)

針對撞擊流吸收器尿素濕法同時脫硫脫硝實驗中，撞擊距離對吸收器內的流場和脫硫脫硝效率存在影響的問題，基于顆粒動理學理論，結合雙流體模型建立了氣液流動-反應耦合的三維數學模型，對尿素濕法撞擊流吸收器同時脫硫脫硝過程進行了三維數值模擬。模擬結果表明：隨著無量綱撞擊距離的增加，脫硫效率保持在94%以上，脫硝效率在40%～50%變化，當無量綱撞擊距離為2.4～3.1時，脫硝效率最高。

撞擊流吸收器； 撞擊距離； 濕法脫硫脫硝； 三維數值模擬

傳統濕法煙氣脫硫脫硝工藝的主體設備有板式塔、填料塔和噴淋塔等。由于體積傳質系數低，故傳統設備有生產強度低的缺點。撞擊流技術是強化傳質過程的有效方式[1]，Royaee等[2]通過一系列研究證實撞擊流對氣-液傳質過程具有良好的強化效果。燃煤煙氣尾部濕法同時脫硫脫硝技術是目前大氣污染物治理領域的研究熱點，將撞擊流技術應用于濕法煙氣脫硫脫硝過程，可增強相間傳質，提高廢氣污染物的脫除效率。

實踐證明，撞擊距離是撞擊流吸收器重要的結構參數，選擇合適的撞擊距離可以有效提高濕法工藝的脫除效率。當無量綱撞擊距離S/D(S表示加速管出口間距，D表示加速管直徑)在4～5內，脫硫效率隨S/D的減小而降低[3]。但其研究僅停留在操作參數對脫硫效率的宏觀影響規律方面，對吸收器內流動特性和燃煤煙氣多組分污染物脫除反應的耦合機制認識不足。

為此，筆者基于顆粒動理學理論，針對霧化液滴微小且分布均勻的特征，結合雙歐拉模型，考慮相間傳質與反應，建立起描述尿素濕法煙氣同時脫硫脫硝中復雜的化學反應與異相傳質的三維數學模型。通過數值模擬揭示了撞擊距離對吸收器內氣液兩相流場分布及脫硫脫硝效率的影響，并優化了撞擊距離設計參量，為實驗研究與反應器設計提供參考。

1 模型假設與條件簡化

1.1 幾何模型

實驗的撞擊流吸收器幾何模型參數為：吸收器筒體直徑為600 mm，筒體高為955 mm，加速管直徑為127 mm，加速管長度為500 mm，出口直徑為300 mm，吸收液經直徑為12 mm的噴嘴霧化成小液滴。撞擊流吸收器幾何模型見圖1。

圖1 撞擊流吸收器幾何模型X-Y截面圖

1.2 控制方程

1.2.1 連續性方程

(1)

(2)

1.2.2 動量方程

(3)

(4)

式中：τg為氣相應力張量，N/m2；τl為液相應力張量，N/m2；pg為氣相壓力，Pa；pl為液相壓力，Pa；ulg為相間速度，m/s；曳力系數β按Gidaspow[4]關聯式計算；Flift,g和Ftra,lg分別為氣相和液相所受升力，Flift,g=-Ftra,lg，N/m3；g為單位質量力，N/kg。

Ftra,lg與氣相速度梯度[5]的關系見式(5)。

(5)

1.2.3 能量方程

(6)

(7)

式中：hg和hl分別為氣相和液相的焓，J/kg；λg和λl分別氣相和液相的導熱系數，W/(m·K)；hlg為氣相和液相間傳熱系數，W/(m3·K)，采用Gunn[6]關聯式計算；Tg和Tl分別為氣相和液相絕對溫度，K；公式右邊第三項為液相轉變為氣相時帶來的熱量， qLAT為相變潛熱，J/kg。

1.2.4 湍流模型

撞擊流吸收器內流體流動高度湍動，湍流模型采用標準κ - ε模型。

1.2.5 組分質量守恒方程

(8)

式中：Yi為組分i的質量分數；vi為組分i的平均速度，m/s；Ji為組分i由于濃度梯度產生的擴散通量，kg /(m2·s)，由Fick定律計算；ρ為兩相流密度，kg/m3；Ri是第i種物質化學反應的凈產生/消耗速率，kg/(m3·s)。

1.3 化學反應模型

尿素濕法同時脫硫脫硝涉及多個復雜的化學反應，可分為氣相均相反應過程、氣液非均相反應過程和液相反應過程三個部分。

1.3.1 氣相均相反應過程

2NO+O2→2NO2

(9)

2NO2→N2O4

(10)

NO+NO2→N2O3

(11)

NO+NO2+H2O→2HNO2

(12)

氣相均相反應(9)速率模型采用有限速率/渦耗散模型，該模型同時對Arrhenius反應速率r1[7]和渦耗散反應速率r2[8]進行計算，反應速率rNO取兩個速率中較小值。

rNO=min(r1,r2)

(13)

式中：v′為反應物的化學計量系數；v″為生成物的化學計量系數；cNO為反應物NO的濃度，mol/m3；η′為反應物的反應速度指數；k1為Arrhenius反應速率常數；Mi為反應物i摩爾質量，kg/mol；Yi為反應物i的質量分數；κ為湍流動能，J；ε為湍流耗散率；A為常數，取4.0；B為常數，取0.5。

根據化學反應質量作用定律，氣相均相可逆反應(10)～(12)的反應速率方程見表1。

表1 氣相均相可逆反應速率方程

1.3.2 氣液非均相反應過程

SO2+H2O→H2SO3

(14)

2NO2+H2O→HNO2+HNO3

(15)

N2O4+H2O→HNO2+HNO3

(16)

N2O3+H2O→2HNO2

(17)

2NO+2(NH4)2SO3→N2+2(NH4)2SO4

(18)

2NO2+4(NH4)2SO3→N2+4(NH4)2SO4

(19)

SO2、NO2、N2O3、N2O4在液相中的吸收過程滿足雙膜理論。SO2吸收速率由氣膜控制，并假設相界面處SO2的平衡濃度為零[14]。NO2、N2O3、N2O4的吸收速率方程的參數設置與SO2相同。根據擴散定理，液滴表面SO2的傳質通量為：

NSO2=kGPSO2

(20)

kG=RgTgkC，PSO2=pgYSO2(MG/MSO2)

式中：NSO2為SO2傳質通量，mol/(m2·s)；kG為壓力驅動下的氣膜傳質系數，mol/(m2·s·Pa)；kC為濃度驅動下的氣膜傳質系數，m/s；pSO2為SO2分壓，Pa；Rg為氣體常數，J/(mol·K)；MG為煙氣的摩爾質量，kg/mol；MSO2為SO2的摩爾質量，kg/mol。

(21)

Rel=dl|vg-v1|ρg/μg

(22)

Sc=μg/ρgDSO2

(23)

(24)

kC=DSO2Sh/d1

(25)

式中：DSO2為SO2擴散系數，m2/s；VFlue為煙氣的結構體積，m3/(kg·mol)；VSO2為SO2的結構體積，m3/(kg·mol)；Rel為液滴雷諾數；Sc為施密特數；μg為氣相黏度，Pa·s；Sh為舍伍德數；dl為液滴表面平均直徑，m。因此，撞擊流吸收器內SO2濃度變化速率為：

(26)

cSO2=YSO2ρg/MSO2

(27)

式中：cSO2為煙氣中SO2的濃度，mol/m3；a為比相界面積，m2/m3，可根據式(28)、式(29)聯合求解[14]。

(28)

(29)

1.3.3 液相反應過程

3HNO2→2NO+HNO3+H2O

(30)

(31)

(NH2)2CO+2HNO2=2N2+CO2+3H2O

(32)

反應(30)的發生會降低脫硝的效率，但根據Lasalle[15]等研究，加入尿素可以發生反應(32)抑制反應(30)的發生，從而提高脫硝效率，并且脫硝過程中，將尿素視為過量，反應級數為0，而HNO2反應級數為1。

rHNO2=k5cHNO2

(33)

式中：cHNO2為HNO2濃度，mol/m3，k5為反應式(32)的反應速率常數，1.82×108exp(-60 400/RgT)，s-1[15]。

根據岑超平等[16]研究，反應(31)為零級反應。

rH2SO3=-dc(NH2)2CO/dt=k6

(34)

式中：c(NH2)2CO為吸收液中尿素的濃度，mol/m3；k6為反應式(31)的反應速率常數，0.014 585 mol/(m3·s)[16]。

1.4 邊界條件及初始邊界條件

(1) 模擬中設定以質量分數為5%的尿素水溶液為吸收劑(無添加劑)，模擬煙氣成分，見表2。

表2 模擬煙氣的主要成分 %

(2) 建模過程中為簡化計算，將噴嘴簡化為長度20 mm、直徑為12 mm的管段，液滴視為嚴格的球體。三維幾何模型采用分塊的方式劃分網格，對入口采用速度進口的邊界條件，近壁面處采用標準壁面函數法處理，氣相采用無滑移壁面邊界條件，液相采用Johnson和Jackson部分滑移邊界條件。出口采用自由流邊界條件，采用相間耦合的SIMPLE算法。模擬參數見表3。

表3 數值模擬參數

2 模擬結果與討論

2.1 流動模型驗證

基于文獻[17]的撞擊流反應器和實驗工況進行數值模擬驗證，通過實驗結果和模擬結果分析對比，以驗證流動模型的合理性和準確性。

圖2為不同氣流初始速度對撞擊流反應器整體壓力損失的實驗值[17]與模擬值對比情況。

圖2 壓力損失與氣流速度的關系(實驗和模擬對比)

由圖2可知：整體上實驗值比模擬值略大，但兩者趨勢一致，隨著氣體速度的增加，壓力損失也相應增大，且誤差在-4%～5.4%。圖3為單側進料，氣相初始流速為10.2 m/s時，加料顆粒沿噴嘴軸向速度變化實驗值[17]和模擬值的對比，結果顯示實驗值和模擬值誤差在0%～7%，顆粒自左側加速管出來先有一段勻速運動，在接近撞擊面時，顆粒開始做減速運動，并在到達最大滲入距離后顆粒的軸向速度變為零。

圖3 單側進料顆粒軸向的速度變化(實驗和模擬對比)

圖2和圖3的驗證結果表明：筆者采用雙歐拉模型和標準k-ε湍流模型計算的結果與實驗結果[17]誤差在-5%～7%，該模型可較準確地反映撞擊流反應器內氣液兩相的流動特性。

2.2 撞擊流氣相流場分析

圖4為S/D為4.0時撞擊流吸收器內流場穩定時氣相速度的矢量圖。

圖4 水平撞擊流氣相的速度矢量圖

由圖4可看出：氣相速度場在撞擊面兩側呈對稱分布，軸向速度經撞擊后瞬間變為徑向速度向周圍擴散。在X-Y截面上，由于存在卷吸作用，每個加速管兩側產生了兩個漩渦。在漩渦區，遠離撞擊面的流體向入口方向流動，而靠近撞擊面處的流體則向吸收器底部流動。這與Powell[18]提出的“鏡像”的概念一致，同時表明筆者采用的模型可以捕捉兩噴嘴對置撞擊流吸收器的重要特征，具有較好的準確性。

2.3S/D對流場的影響

2.3.1S/D對氣相流場的影響

模型模擬的氣相流場結果見圖5。由圖5可知：對于任意S/D，吸收器上部氣流流速均大于下部，且吸收器下部氣流流速基本為零。S/D為1.6時，撞擊區氣相流場速度最大，撞擊區相間曳力作用較為明顯。氣相的徑向速度總體上隨著S/D增加而減小，這是因為氣流在撞擊過程中隨著撞擊距離增加，氣體流動的流程增大，所受的阻力增加，導致了其徑向速度減小。

圖5 不同S/D下氣相速度云圖

2.3.2S/D對液相流場的影響

吸收器內液相速度分布與氣相速度分布類似，呈“鏡像”分布(見圖6)。隨S/D增加，撞擊區液相速度減小，撞擊區下部區域擾動加強。一方面這是由于液滴因重力作用向下加速，另一方面是因受曳力和升力作用，液滴被夾帶而向吸收器上部運動。當S/D為1.6時，加速管出口處的氣相速度及速度梯度較大，曳力和升力的作用較為明顯，大量液滴被夾帶到吸收器上部；S/D繼續增加時，撞擊區下部區域液相速度明顯增加，這是因為撞擊區氣相速度減小，曳力與升力作用減弱，而重力作用占據主導。

圖6 不同S/D下液相速度云圖

2.4S/D對同時脫硫脫硝特性的影響

圖7和圖8為不同S/D下SO2濃度分布及脫硫效率。由圖7可見：隨著S/D增加，SO2濃度分布總體趨勢沒有明顯變化。任意S/D下，SO2濃度在加速管中均沿流動方向逐漸減小，脫硫效率均在94%以上，S/D為4.0時達到最小值94.7%，這表明吸收器S/D對SO2脫除效率影響較小，這與伍沅等[3]的實驗結果規律一致。其主要原因是SO2易溶于水，根據雙膜傳質機理，依據反應(14)和反應(20)，SO2在尿素溶液中的吸收過程為物理吸收過程及快速不可逆化學反應過程，氣液傳質阻力由氣膜控制，而圖5和圖6結果顯示，加速管中氣相速度大于液相速度，這是氣液相間質傳遞的活性區，SO2的吸收過程在加速管中已基本完成，因此S/D的改變對于SO2的吸收基本沒有影響。

圖7 撞擊流吸收器內SO2濃度隨S/D的變化云圖

圖8 不同S/D下的脫硫效率

圖9及圖10為不同S/D下NO濃度分布及脫硝效率。由圖9可見：加速管內NO的濃度幾乎未發生變化，而離開撞擊區NO的濃度減少到加速管進口濃度的40%～50%，之后基本不再發生變化，這表明撞擊區是脫硝反應的關鍵區域。由于NO難溶于水，且10×10-6級濃度下NO氧化過程又十分緩慢，因此，NO在加速管內無法被吸收液有效吸收，而撞擊區中氣液兩相流高度湍動，可有效提高反應(9)～(12)的渦耗散速率，從而使NO轉化為易被液相吸收的產物。同時，加速管中生成的(NH4)2SO3在撞擊區與NO及NO2發生協同脫硝反應(18)～(19)，增強了脫硝效果。

圖9 撞擊流吸收器內NO濃度隨S/D的變化云圖

圖10 不同S/D下的脫硝效率

由圖10可見：隨著S/D的增加，脫硝效率呈現波動性變化，S/D在2.4～3.1，脫硝效率達到最高，約為48%，S/D為4.0時脫硝效率最低為41.6%，這表明S/D對NO脫除效率有一定影響。上述現象可由圖5及圖6的模擬結果加以驗證，由圖5及圖6可知，S/D為1.6時，撞擊區出現較大形變，撞擊區上部氣相速度較大，造成部分NO未反應就離開撞擊區。S/D繼續增大到1.6～4，撞擊區氣相和液相流速均有減小的趨勢，但相間速度最大可到2倍的液相速度，根據撞擊流強化相間傳質機理分析及式(21)～(25)，較高的相間速度有助于無量綱傳質系數Sh的提高，增強了相間傳質效果，促進脫硝的效率提升。而當S/D大于4時，射流速度在到達撞擊面前已有較大程度衰減，撞擊作用減弱。因此，吸收器結構對NO的吸收反應速率有一定影響，并存在最優的撞擊距離，依據模擬結果，認為S/D宜選在2.4～3.1較為合理。

2.5 設計工況下尿素溶液濕法煙氣同時脫硫脫硝實驗驗證

圖11為結合研究成果設計的撞擊流尿素溶液濕法煙氣同時脫硫脫硝實驗裝置示意圖。該實驗系統主要包括煙氣模擬系統、吸收反應系統、吸收液循環系統以及煙氣檢測系統4個部分。其中煙氣分析儀型號為pflue2000，可檢測煙氣中NO、NO2、SO2和CO2這4種組分的體積分數。模擬的煙氣成分見表2，吸收液為質量分數為5%的尿素水溶液(無添加劑)。

1—減壓閥；2—氣體流量計；3—旋轉混合器；4—氣體進口；5—噴嘴；6—吸收液回流槽；7—離心泵；8—壓力表；9—液體流量計；10—煙氣分析儀；11—空壓機。

圖11 撞擊流同時脫硫脫硝裝置示意圖

實驗中，S/D為4.0，模擬煙氣溫度為室溫。控制煙氣初始流速U0，可得到液氣比分別為1.5 L/m3(U0=30 m/s)、1.8 L/m3(U0=25 m/s)、2.25 L/m3(U0=20 m/s)、3 L/m3(U0=15 m/s)、4.5 L/m3(U0=10 m/s)工況下的脫硫、脫硝效率(見圖12、圖13)。

由圖12、圖13可以看出：吸收液流量一定，隨著煙氣流量的增加，液氣比減小，脫硫效率基本不變，而脫硝效率有所下降，當煙氣初始流速低于20 m/s時脫硝效率下降較為平穩，而當煙氣初始流速高于20 m/s時，則脫硝效率呈現急劇下降。這是因為SO2的吸收主要是物理吸收過程，液氣比對SO2的脫除影響較小；而對于NO脫除，隨著液氣比下降，在吸收液總量不變條件時，NO的吸收率相應減小；但初始氣速增加同時，使得NO主要反應區域(撞擊區)的相間速度增加，提高了無量綱傳質系數Sh，促進了NO的吸收，因此初始氣速小于20 m/s時，脫硝效率雖然有所下降但趨勢平穩；當初始氣速繼續增大，單位時間內NO的總量增加較大，無量綱傳質系數Sh對NO吸收的促進作用有限，脫硝效率降低明顯。

圖12 不同初始氣速下的脫硫效率

圖13 不同初始氣速下的脫硝效率

S/D為4.0，液氣比為3 L/m3(U0=15 m/s)時，在設計工況下實驗獲得的脫硫效率為96.5%，脫硝效率為38%，和圖9、圖10模擬結果(脫硫效率為94.7%，脫硝效率為41.6%)的相對誤差分別為-1.87%和9.47%，進一步驗證了耦合化學反應模型的合理性。

3 結語

筆者構建了描述撞擊流吸收器內氣液傳質與尿素濕法脫硫脫硝反應特性的三維數學模型，研究了S/D對撞擊流吸收器中氣相流場、液相流場、反應物濃度分布及脫硫脫硝效率的影響。該模型可以較好地反映兩噴嘴對置撞擊流吸收器的關鍵特征：

(1) 對任意S/D，氣相流場均具有對稱結構，呈“鏡像”分布。隨著S/D增加，撞擊過程中氣相流動的流程增大，所受的阻力增加，氣相徑向速度總體上變小。

(2) 由于液相同時受到向下的重力作用和氣相對其向上的曳力和升力作用，隨著S/D的增加，撞擊區液相速度減小，對撞區下部區域擾動加強。

(3)S/D對SO2濃度分布總體趨勢和SO2的吸收效率基本沒有影響，脫硫效率基本維持在94%以上。這是因為SO2易溶于水，在加速管中SO2的吸收已基本完成。

(4) 撞擊區是NO關鍵吸收區域，加速管內NO濃度幾乎不變；隨著S/D的增加，脫硝效率呈現波動性變化，S/D在2.4～3.1，脫硝效率達到最高，約為48%。

(5) 在S/D為4.0的設計工況下，脫硫脫硝效率的實驗室結果和模擬結果的相對誤差分別為-1.87%和9.47%，驗證了化學反應模型的合理性。

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Effects of Impinging Distance on Simultaneous Desulfurization and Denitrification in an Impinging Stream Absorber

Song Jie, Wu Bo, Su Yinhai, Zhang Jichao, Qian Dawei, Xiong Yuanquan

(Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education,Southeast University, Nanjing 210096, China)

To study the effects of nozzle spacing on the flow field in an impinging stream absorber and on the simultaneous removal of SO2and NOxby wet process using aqueous solution of urea, a 3D numerical model was built based on Euler-Euler gas-liquid model coupled with kinetic theory of granular flow to simulate the process of simultaneous SO2and NOxremoval. Results show that with the rise of dimensionless nozzle spacing (S/D), the desulfurization and denitrification efficiency are kept at 94% and 40%～50%, respectively. Highest denitrification efficiency occurs in the case ofS/D=2.4～3.1.

impinging stream absorber; impinging distance; simultaneous wet desulfurization and denitrification; 3D numerical simulation

2016-04-18；

2016-05-20

國家自然科學基金(51376047)；國家高技術研究發展計劃資助項目(863 計劃)(2009AA05Z304)

宋 杰(1990—)，男，在讀碩士研究生，研究方向為濕法脫硫脫硝。

E-mail: sjcumt@163.com

X701.3

A

1671-086X(2017)01-0001-08