哈爾濱市冬季霧霾天大氣顆粒物污染特征分析

彭敏，儲江偉，李洪亮，段超，王旭

(東北林業大學 交通學院，哈爾濱 150040)

哈爾濱市冬季霧霾天大氣顆粒物污染特征分析

彭敏，儲江偉*，李洪亮，段超，王旭

(東北林業大學 交通學院，哈爾濱 150040)

為了研究哈爾濱冬季霧霾天大氣顆粒物污染特征，于2015年11月3～4日特大霧霾天，對大氣顆粒物進行取樣，包括每小時質量濃度和數量濃度，同時利用離取樣點最近的環保部門監測點數據進行了對比分析。確定出了其時間變化性、氣象作用及不同粒度顆粒物比重。研究發現：此次霧霾由不利氣象條件下人為源引起；霧霾天可吸入顆粒物濃度劇增，質量濃度PM10/TSP平均為89.5%，其中PM2.5的貢獻很大，PM2.5/TSP平均為64.1%，PM2.5/PM10平均為66.3%；不同粒度顆粒物數量、質量濃度變化規律基本一致，呈駝峰形曲線，早晚高，午后低；粒度為1～2.5 μm顆粒霧霾天所占比例29.5%，是非霧霾天13.2%的兩倍以上；霧霾的形成伴隨著粒度小于0.5 μm顆粒因凝結長大被大量消耗和粒度為0.5～2 μm大量積累，這也是造成能見度降低的原因之一。

霧霾；顆粒物；質量濃度；數量濃度

0 引言

人類周圍的大氣，既是氧氣的來源，又是各種氣態污染物擴散和稀釋的場所。所謂大氣污染，是指分散在大氣中的有害氣體和顆粒物遠遠超過正常本底濃度，累積到超過空氣可自凈化的程度，對人體、動物、植物及物體產生不良影響的大氣狀況。現今，以大氣顆粒物和大氣O3為特征的復合型大氣污染正在影響人們的生活質量并導致嚴重的環境問題。顆粒污染物是指分散在氣體中的固態或液態微粒，其與載氣構成非均相體系[1]。根據顆粒物粒徑的大小將其分為總懸浮顆粒物(TSP)、可吸入顆粒物(PM10)和細顆粒物(PM2.5)[2]。城市中高密度人口的經濟及社會活動必然會排放大量的顆粒污染物，一旦排放量超過大氣循環能力和承載度，顆粒物濃度將持續積聚，導致空氣質量惡化，此時如果受到天氣等因素的影響，極易引起城市大氣能見度下降[1，3]，造成大范圍的霧霾，對人體健康造成危害。我國的大氣污染物濃度限值不斷降低，而城市環境質量卻在不斷惡化，空氣污染防治任重道遠。

進入十一月份，黑龍江省各地陸續進入采暖期、農作物收割期，供熱起爐、秸稈焚燒等集中排放了大量污染物。且在該季節易出現不利的氣象條件，是霧霾天氣的高發期[4-5]。哈爾濱市近幾年霧霾頻發，冬、春季更為嚴重[6]。隨著經濟的迅猛發展，哈爾濱的空氣質量需要進一步提升，相關研究也需要進一步深入，尤其是比較典型的大氣顆粒物污染。通過對哈爾濱市冬季霧霾天大氣顆粒物污染特征的研究，掌握其時間變化性、氣象作用及不同粒度顆粒物濃度比重，對控制霧霾，改善城市的能見度，提高城市大氣環境質量水平都有著十分重要的意義。

1 取樣方法

1.1 取樣點環境

取樣點選擇在哈爾濱市香坊區的東北林業大學校院內。取樣點與最近的哈爾濱市氣象部門監測點(動力和平路監測點)的距離不超過1 km，取樣點與監測點間有一路之隔，環境及地勢差異不大，其間無大的工業污染源。具體位置如圖1所示。

1.2 取樣儀器及方法

顆粒物質量濃度取樣所用的儀器為Met one公司研發的空氣質量Aerocet-531S質量粒子計數器，可顯示和記錄六個粒徑范圍(PM1，PM2.5，PM4，PM7，PM10和TSP)的粒子質量濃度；顆粒物數量濃度取樣所用的儀器為Fluke 公司研發的 985空氣塵埃粒子計數器，可記錄取樣粒子數和每個樣本的樣本體積，具有6個粒徑通道(0.3、0.5、1.0、2.0、5.0、10.0 μm)，計數模式選擇累加計數模式，該模式包含大于或等于樣本體積字段內選定粒度的粒子。儀器均可自動記錄樣本粒子濃度。

圖1 取樣點及監測點位置Fig.1 Location of sampling site and monitoring point

為保證取樣數據的準確性、連續性和完整性，本次實驗每種儀器選用兩臺，四臺儀器置于相同位置同時進行取樣。取樣在2015年11月3～4日期間進行，每間隔一小時取樣一次。每次取樣連續進行3個周期，每周期取樣時間均設定為1 min，每分鐘取樣體積2.83 L。同時，記錄取樣環境氣候條件。結果分別取兩種濃度的各兩臺儀器六次取樣的平均值。

2 結果與討論

2.1 霧霾天氣象及空氣質量概況

在污染源排放相對穩定的情況下，氣象條件決定了大氣對污染物的輸送和擴散能力。研究發現溫度、濕度和風速是影響顆粒物濃度的重要因素，霧霾一般出現在風速小、濕度大、逆溫嚴重的天氣[7]。2015年哈爾濱市于10月20正式開栓供暖，10月20日至11月10日天氣情況及取樣日小時天氣變化情況如圖2、圖3所示。

10月份以來，溫度雖然升降反復，但總體呈現下降趨勢，10月20至27日，雖已供暖一周，但因受冷空氣影響，空氣中污染物易于擴散，空氣質量并未受到明顯影響。10月31日-11月2日，出現了早晚空氣污染嚴重，而下午空氣轉好的情況，這種情況綜合多種原因造成。該階段已全面進入供暖期，早晚啟爐時污染物排放較多，城市周圍區域也存在夜晚焚燒秸稈的現象；且該階段風向為西南風不但會帶來溫度回暖，而且會將南面的污染物夾帶過來；加之早晚生活燃料燃燒和上下班高峰車輛尾氣排放成為顆粒物濃度早晚急劇增加的原因。

圖2 10月20日至11月10日氣溫Fig.2 Weather temperature from October 20 to 10th

圖3 取樣日天氣情況Fig.3 Weather condition of sampling day

11月3日早晨，哈爾濱市霧霾鎖城，能見度極低，空氣中彌漫著嗆人的味道，對市民的出行、生活造成嚴重影響。由圖2可知，10月29日-11月3日有一個短期溫度升高的情況，高溫由1℃升至14℃，低溫由-7℃升至6℃。再由圖3可知，3日氣溫在7～14℃，濕度在40%～60%。霧發生時相對濕度大于90%，霾發生時相對濕度小于60%。霧霾從大氣物理角度可以看作是霧和霾的混合物，大都在相對濕度為60%～90%的條件下發生[8-10]。相對濕度在40%～60%之間時，能見度與細顆粒物相關性最好[11]。故造成此次霧霾天氣的重要成因是氣溫升高、風速減小和相對濕度增加的不利氣象條件下，供暖燃煤和秸桿焚燒等人為源引起的污染加重。

11月4-6日，風向變為東北風，溫度有一個明顯的大幅下降，下降幅度在10℃以上，隨著冷空氣吹來，加快了顆粒物的擴散和沉降，才霾消霧散。可見溫度、濕度、風向和風速等氣象條件對顆粒物的形成和擴散都有著重要的影響。

2.2 顆粒物濃度變化特征

2.2.1 質量濃度變化特征

污染物排放量的增加以及不利的氣象條件導致大氣污染嚴重，相關研究表明哈爾濱市顆粒污染情況每年一般都是從11月份開始有明顯惡化[12]。圖4為11月3日(特大霧霾天)至4日早高峰取樣點取樣時間段的顆粒物小時平均質量濃度值分布情況及變化趨勢圖。由圖4可知，顆粒物小時平均質量濃度波動較大，但不同粒徑范圍顆粒物質量濃度變化趨勢具有一致性，呈駝峰形曲線，夜間顆粒物大幅積累，早8～9時達到第一個高峰后有所下降，14時前后為谷值，午后又開始上漲，晚間達到第二個高峰。霧霾消散后顆粒物濃度下降幅度非常大。PM1小時平均質量濃度在300～400 μg/m3，PM2.5在500～750 μg/m3，取樣時間段內3日9時出現最大值分別為418、918 μg/m3，PM2.5里PM1所占比例平均為56%。PM4小時平均質量濃度在600～800 μg/m3，PM7在650～950 μg/m3，取樣時間段內3日9時出現最大值分別為1 035、1 134 μg/m3。PM10與TSP小時平均濃度3日9～14時為分別由峰值1 192、1 270 μg/m3降至到谷值715、810 μg/m3，5小時內降幅分別達到40%、36%；15～21時又漲至1 100、1 350 μg/m3以上，7小時內漲幅分別達到54%、67%。

顆粒物對人體健康的影響與粒徑大小密切相關，細顆粒物對人體健康的危害遠高于粗粒子模態顆粒物，因此了解不同粒徑顆粒物所占比重是深入開展顆粒物健康效應、氣候效應研究的基礎。下面結合顆粒對人體的危害性對不同粒度顆粒物質量濃度比重進行分析。如圖5所示，對比霧霾天與非霧霾天不同粒度顆粒物在總懸浮顆粒物中質量濃度所占比例發現，霧霾天粗顆粒所占比例下降，而細顆粒比重增大。因霧霾天可吸入顆粒物濃度劇增，故霧霾天粒徑大于10 μm的顆粒雖然濃度有所增加但所占比例小于非霧霾天的24.1%，只有10.5%，該粒度粗粒子絕大部分能阻留在鼻，腔及咽喉部，有害物質富集較少，對人體健康影響較小[13]；可吸入顆粒霧霾天所占比重為89.5%，大于非霧霾天的76.0%，且可吸入顆粒物中，粒徑為2.5～10 μm的顆粒霧霾天質量濃度上升，但在TSP中所占比例25.4%，小于非霧霾天40.5%，該范圍顆粒主要沉積于人體的鼻、咽和支氣管內；而霧霾天的高濃度TSP中PM2.5的貢獻很大，霧霾天為64.1%，非霧霾天僅為35.4%，其中1～2.5 μm粒度顆粒霧霾天所占比例29.5%是非霧霾天13.2%的兩倍以上，PM2.5/PM10平均為66.3%，與國際上普遍認為的50%～80%的研究結果相符，較重的霧霾過程中該值偏高，在65%～74%[14]，人體呼吸道對細粒子的過濾防御功能很差，PM2.5大部分可通過呼吸道沉積在肺泡部位，對人體危害極大[15]。

圖4 不同粒度顆粒物質量濃度分布Fig.4 Mass concentration distribution of the particulate matters with different particle size

圖5 不同粒度顆粒物質量濃度所占比例Fig.5 The proportion of mass concentration of the particulate matters with different particle size

2.2.2 數量濃度變化特征

在霧霾天氣，每立方米粒度大于0.3 μm顆粒物總數在四億兩千萬個左右，其中：粒度為0.3～0.5 μm顆粒大約有一億四千萬到兩億個；0.5～1 μm顆粒有兩億個左右；1～2 μm顆粒大約有兩千五百萬到六千萬個；2～5 μm顆粒大約有四百萬到八百萬個；5～10 μm的顆粒物大約有十三萬到三十五萬個；粒度大于10 μm粒度顆粒大約有兩萬到十萬個。

在非霧霾天氣，每立方米顆粒總數小于霧霾天，在三億六千萬個左右，其中：粒度為0.3～0.5 μm顆粒較霧霾天多，有兩億五千萬個左右；0.5～1 μm顆粒較霧霾天少一半，有一億個左右；1～2 μm和2～5 μm顆粒都較霧霾天少一半以上，分別僅有一千萬個、兩百萬個左右；粒度5～10 μm、大于10 μm顆粒較霧霾天相差不大，數量波動范圍也較小，大約有21萬到26萬個、7萬到9萬個。

結合圖4與圖6，由霧霾天顆粒物小時平均濃度分布情況及變化趨勢可知，顆粒物數量濃度變化規律與質量濃度變化規律基本一致。因顆粒物濃度受風速、風向、濕度等氣象條件影響較大，夜間濕度大，氣-粒轉化容易進行，加之存在的逆溫層擴散條件相對較差[16]，故早晚顆粒物數量濃度較大，而到中下午由于溫度上升，濕度降低，擴散條件的好轉，隨之降低趨于穩。其中，值得一提的是，圖6(a)中可明顯看出粒度范圍在0.3～0.5 μm顆粒與0.5～1 μm顆粒數量濃度變化趨勢是相反的，相關研究表明散射系數的增加與粒度小于1 μm粒子的數濃度增加有關，也是霧霾期間能見度惡化的重要原因之一[17-18]，但霧霾天粒度為0.3～0.5 μm顆粒數量反而低于非霧霾天，進而說明粒度小于0.5 μm顆粒數量增大不是造成霧霾的元兇之一，該值居高不下反而是一種空氣轉好的現象，打破了人們普遍認為的霧霾天顆粒物濃度都上升的觀念。粒度大于5 μm的粗顆粒在霧霾天數濃度波動較大。霧后，0.5～5 μm粒子的數量濃度下降顯著。

圖6 不同粒度顆粒物數量濃度分布Fig.6 Number concentration distribution of the particulate matters with different particle size

由圖7可知，采用數量濃度比重(取粒度>0.3 μm的顆粒數量作為顆粒總數)表征霧霾天較非霧霾天顆粒物分布情況。粒度小于0.5 μm的顆粒物正逐年被發現和研究[19]，數量上，粒度0.3～0.5 μm顆粒霧霾天的值小非霧霾天；比例上，霧霾天粒度大于0.3 μm顆粒總數中粒度0.3～0.5 μm顆粒物所占比例僅為42.0%，同樣小于非霧霾天的70.1%。加之霧霾過程中，粒度在0.5～1 μm之間的粒子的數濃度比重增加最明顯，為47.47%大約是非霧霾天26.43%的兩倍，散射系數的增加與該粒度粒子的數濃度增加有關。且粒度1～2 μm顆粒霧霾天所占比例為9.2%，同樣大于非霧霾天2.7%。說明霧霾的形成伴隨著粒度小于0.5 μm顆粒因凝結長大被大量消耗，數量濃度減少，粒度0.3～0.5 μm顆粒消耗量在一半左右，同時粒度為0.5～2 μm粒子大量積累，該粒度粒子在大氣中對可見光的消光系數最大[13]，因而這個過程是造成霧霾期間能見度惡化的重要原因之一。粒度大于5 μm顆粒數量較少，所占比例非常小，比重相差不大且無規律性。

圖7 區域粒度顆粒物數量濃度所占比例Fig.7 The proportion of number concentration of the particulate matters with different particle size

2.2.3 單個顆粒平均質量估算

(1)

(2)

表1 單個顆粒平均質量

粒徑小于1 μm時，單個顆粒平均質量為8.4×10-7μg，粒度1～2.5 μm顆粒平均質量比它大1個數量級，粒度2.5～10 μm顆粒平均質量比它大2個數量級；PM2.5平均質量為1.3×10-6μg，PM10平均質量為2.0×10-6μg，總顆粒平均質量為2.4×10-6μg。綜合2.2.1及2.2.2對顆粒質量濃度和數量濃度的分析，可知大顆粒固然質量較大，但所占數量較少，故平均質量不大。大于10 μm的顆粒質量較大，平均為2.0×10-3μg，與PM10平均質量相差3個數量級。

2.3 動力和平路監測點污染物數據分析

2.3.1 監測點與取樣點數據對比

動力和平路監測點數據與實驗取樣點數據重合的部分為PM2.5及PM10的質量濃度。由圖8，對比同一時段1小時平均濃度數據發現，受一定的環境情況和人工操作等因素的影響，3日11～16時試驗取樣值略大于氣象部門監測點監測值，但顆粒物的濃度變化趨勢基本一致，相差不大，說明實驗取樣數據具有一定的準確性和可信度。

2.3.2 監測點污染物濃度變化特征

10月20日至11月10日，這22 d里，PM2.5全部超出國家1級標準，超出2級標準有16d；PM10的濃度亦全部超出1級標準，超出2級標準有15d；SO2的濃度有10d超出1級標準；NO2、O3、CO的濃度均沒有超標。其中11月2日～4日霧霾的形成到消散過程大氣顆粒物及其他污染物濃度監測值及變化趨勢，如圖9、圖10所示。

圖8 動力和平路監測點與實驗取樣點數據對比Fig.8 Data comparison between sampling point sand Power Peace Road monitoring points

由圖9可知(監測點部分時段數據丟失，丟失部分不做分析)，11月2日凌晨，空氣質量等級已為嚴重污染，PM2.5小時平均濃度在500 μg/m3左右，日出前后有所下降，9～22時，顆粒物濃度持續上升，PM2.5小時平均濃度由262 μg/m3漲到989 μg/m3，PM10小時平均濃度由346 μg/m3漲到892 μg/m3，2日夜間至3日早晨顆粒物大幅積累，2日22時～3日9時到達到第一個波峰；3日9～14時，顆粒物濃度持續下降5個小時后，14時谷值PM2.5小時平均濃度為305 μg/m3；3日14～20時，顆粒物濃度持續上升6個小時后，3日20～22時到達到第二個波峰，21時峰值PM2.5濃度為993 μg/m3，并且，該時間段PM2.5及PM10滑動24 h平均濃度也均達到三天內的峰值；3日22時至4日凌晨3時，僅僅4個小時，PM2.5小時平均濃度下降幅度達到880 μg/m3，空氣質量等級由嚴重污染轉為中度污染。

圖9 動力和平路監測點顆粒物濃度Fig.9 Particulate matters concentrations of Power Peace Road monitoring points

圖10 動力和平路監測點其他污染物濃度Fig.10 Other atmospheric pollutants concentrations of Power Peace Road monitoring point

其他大氣污染物與顆粒物有著十分密切的關系[2，20]。其中臭氧是光化學污染的重要指示劑，臭氧污染對于二次氣溶膠生成也存在一定的貢獻作用，且與PM1有非常明顯的關系[21]。研究發現11月2日～4日SO2、NO2、O3和CO的1小時平均濃度均沒有超標，但在霧霾天，其他大氣污染物濃度也都大幅上漲且有較大波動。對比圖9、圖10發現，SO2、NO2和CO濃度變化趨勢與顆粒物基本遵循相同的規律，有極強的相關性[2]，趨勢線呈現雙峰形，早晚高，午后低。而O3則不同且具有相反趨勢，3日9～19時顆粒物濃度變化趨勢是個波谷，O3濃度反而是個波峰，3日23時至4日7時，也是這樣的情況。臭氧在2日及霧霾日3日變化整體呈現單峰趨勢，峰值恰恰出現在午后13～15時，2日9～15時臭氧濃度由7 μg/m3漲至64 μg/m3，3日9～15時臭氧濃度由7 μg/m3漲至128 μg/m3。

3 結論

通過對哈爾濱市冬季霧霾天大氣顆粒物濃污染特征的研究，得出以下結論：

(1)造成2015年11月3日，哈爾濱市特大霧霾的重要原因是氣溫升高、風速減小和相對濕度增加的不利氣象條件下，供暖燃煤和秸桿焚燒等人為源引起的污染加重。

(2)不同粒度范圍顆粒物質量濃度變化趨勢具有一致性，顆粒物數量濃度與質量濃度變化規律基本一致，呈駝峰形曲線，早高峰后有所下降，14時前后為最低值，午后又開始上漲，晚間達到第二個高峰，霧霾消散后顆粒物濃度下降幅度非常大。

(3)霧霾天可吸入顆粒物濃度劇增，質量濃度PM10/TSP為89.5%，其中，PM2.5的貢獻很大，PM2.5/TSP為64.1%，PM2.5/PM10平均為66.3%；粒度1～2.5μm顆粒霧霾天所占比例是非霧霾天的兩倍以上。說明采暖期霧霾天主要的污染源是細顆粒污染源，即人為污染。

(4)霧霾的形成伴隨著粒度小于0.5 μm顆粒因凝結長大被大量消耗，同時消光系數大的0.5～2 μm粒度粒子大量積累，這個過程是造成霧霾期間能見度惡化的重要原因之一。

(5)霧霾天，SO2、NO2、CO及O3等大氣污染物濃度也都大幅上漲且有較大波動。SO2、NO2和CO濃度變化趨勢與顆粒物基本遵循相同的規律，趨勢線呈現雙峰形，早晚高，午后低。而O3則不同且具有相反趨勢，呈現單峰形，峰值恰恰出現在午后。

(6)受一定的環境情況和人工操作等因素的影響，試驗取樣值略大于氣象部門監測點監測值，但顆粒物的濃度變化趨勢基本一致，相差不大，實驗取樣數據具有一定的準確性和可信度。

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Analysis on the Pollution Characteristics of Atmospheric Particlesduring Haze Weather in Winter Harbin

Peng Min，Chu Jiangwei*，Li Hongliang，Duan Chao，Wang Xu

(Traffic College，Northeast Forestry University，Harbin 150040)

In order to study the pollution characteristics of atmospheric particles during haze weather in winter，the hourly mass concentration and number concentration of the atmospheric particulate matters were sampled during the seriously hazed days from November 3 to 4，2015.The comparative analysis was carried out using the data of monitoring point of environmental protection department which is nearest to the sampling site.Temporal variability，meteorological effect and concentration ratio of the particulate matters were respectively identified.The results showed that the haze was mainly caused by the anthropogenic sources under adverse weather conditions.The mass concentration of the inhalable particulates(PM10)increase sharply during the formation and maintaining of haze，the mass concentration of PM10accounts for 89.5% of TSP on average.Among the PM10，the contribution of PM2.5was significantly enormous with PM2.5/TSP of 64.1% and PM2.5/PM10of 66.3% on average.The mass concentration and number concentration of particulate matters with different particle size presented the similar changing trend.The trend line showed a hump shape with the low in midday and the high in the morning and at night.1～2.5μm particulate matters concentration accounted for 29.5% of TSP in haze days，which was more than twice as likely to that in non-haze days.Haze formation process accompanied by most particulate matters of <0.5μm consuming due to its condensation and growth.The Haze formation process also accompanied by accumulation of a large amount of 0.5～2μm particulate matters，which was one of the important factors causing the visibility deterioration in haze day.

haze；particulate matter；mass concentration；number concentration

2016-06-12

國家科技支撐項目 (2015BAD07B03)

彭敏，碩士研究生。研究方向：汽車運行品質監測與優化。

*通信作者：儲江偉，博士，教授。研究方向：汽車再制造理論與技術，智能化汽車維修和汽車服務理論與技術。E-mail：cjw_62@163.com

彭敏，儲江偉，李洪亮，等.哈爾濱市冬季霧霾天大氣顆粒物污染特征分析[J].森林工程，2017，33(1)：33-40.

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A

1001-005X(2017)01-0033-08