基于AP1000型反應堆嬗變237Np制備238Pu研究

胡文超 ，靖劍平，趙傳奇，劉 健，王 闖 ，張春明

(環境保護部核與輻射安全中心，北京 100082)

核電站一方面給人類提供能源，另一方面核電站卸載的乏燃料會產生大量的放射性，這也是目前制約核電安全發展的重要因素之一，乏燃料中包含大量的高放射性核素，如次錒系核素(Minor Actinides，簡稱MA，如237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm等)和長壽命裂變產物(Long-lived Fission Products,簡稱LLFP，如99Tc和129I)，這些核素放射性強，半衰期長，對生態環境構成長期的潛在威脅[1]。目前國際上認為分離-嬗變技術(P&T)可以有效解決乏燃料高放射性，分離-嬗變技術首先將核電站未消耗的235U和生成的易裂變核素(239Pu等)進行分離；然后再將從乏燃料中分離的長壽命、高放射性的次錒系核素和裂變產物放入反應堆堆芯中進行中子輻照，使其吸收中子轉變為穩定、短壽命、放射性小的核素或者具有特殊價值的核素[2]。

其中237Np在乏燃料中的含量約為總錒系核素的50%，因此，研究如何減少237Np核素對減少乏燃料中的高放射性有重要影響，同時，由于237Np是制備核燃料電池主要元素238Pu的基礎元素，在壓水堆中嬗變237Np的過程中，會產生制造核燃料電池所需的238Pu核素，同時也會減小長壽命高放射性MA的含量。因此本文對237Np的特性進行了研究，

目前嬗變的堆型主要有熱中子堆、快中子堆、加速器驅動次臨界系統(Accelerator Driven Sub-critical System,簡稱ADS)反應堆。ADS堆中子能譜很硬，中子能量可達到500Kev，嬗變次錒系核素的能力非常好，但是，由于其仍處在理論研究階段，真正投入使用仍需很長道路；對于快中子堆，研究結論是快堆的MA嬗變率高于熱中子堆，這是由于快中子堆的中子通量密度約為熱中子堆的10倍[3-6]。而對于熱中子堆，該堆型是目前已經完全成熟商業化的反應堆，其中壓水堆是最主要的堆型，而AP1000作為第三代壓水堆系統，將是以后核電站的主要運行堆型，因此本文在考慮現實可行的情況下，對AP1000嬗變237Np作研究，并對該研究關注的核素238Pu也進行了分析[7]。

1 MCNP和堆芯結構

MCNP[8]程序是用蒙特卡洛方法模擬解決中子和光子輸運問題。該方法是一種隨機抽樣方法，它通過對大量的試驗數據進行統計，將數據的相應特征值作為本研究所需數據，隨著計算機的持續發展，蒙特卡洛方法已應用于許多方面，尤其是在核物理等諸多方面都發揮著不可替代的作用。

AP1000[9]堆芯由157個幾何形狀完全相同的燃料組件組成，組件中的燃料棒按照17×17方陣構成燃料組件。AP1000堆芯首循環中，為了堆芯運行安全及展平功率，根據燃料不同的富集度，將整個堆芯分為三個區域，如圖1所示，燃料富集度為2.35%屬于區域1，富集度為3.40%屬于區域2，最外圍區域富集度最高，為4.45%，共有53個燃料組件。1區和2區分別含有52個燃料組，區域1和區域2交替布置[10-12]。堆芯主要參數見表1，通過調節反射層參數和可燃毒物棒數量使堆芯達到臨界。

在AP1000首循環中，反應堆在裝載燃料后有非常大的過剩反應性，于是在堆芯中布置了可燃毒物組件，AP1000堆芯可燃毒物組件分為兩種，一種是帶有12根可燃毒物棒的組件，一種是帶有24根可燃毒物的組件，兩種不同可燃毒物組件的可燃毒物棒分布如圖2所示[13,14]。

圖1 AP1000首循環堆芯示意圖Fig 1 The first cycle of AP1000 core

參數設計值堆芯功率(MW)3040燃料組件數157235U富集度(%)4 45，3 40，2 35硼濃度(ppm)1000包殼外徑(mm)9 5包殼厚度(mm)0 57棒距(mm)12UO2密度(g·cm3)10 4導向管材料ZIRLOTM

圖2 兩種可燃毒物組件中棒束分布示意圖Fig.2 Schematic diagram of distribution of rods in two kinds of burnable poison assemblies

2 237Np核素添加方式

2.1 二氧化镎嬗變棒的設計

由于Np具有很強的中子吸收能力，在熱中子區其微觀吸收截面可達169b，若以純二氧化镎嬗變棒的方式引入反應堆堆芯，這必將影響堆芯的中子通量分布，對周圍燃料棒產生較大影響，為了減少或者避免這種影響，本文選取燃料芯塊外部添加二氧化镎(NpO2)涂層的形式引入嬗變材料，如圖3所示[11]。

圖3 二氧化镎嬗變棒Fig.3 Neptunium dioxide transmutation rod

二氧化镎薄層的厚度是影響嬗變效率的一個重要因素。由于堆芯中存在空間自評效應，如果二氧化镎薄層的厚度較薄，237Np的添加量會很少；如果二氧化镎的添加量過大，薄層厚度過厚，導致內部的區域不能與中子反應，造成浪費，達不到一定的嬗變率。

通過計算二氧化镎的平均自由程為2.38 mm，因此，堆芯中引入二氧化镎薄層的厚度只有小于其平均自由程才能很好的進行研究。于是，本文選取了薄層厚度為0.1 mm的情況進行研究，嬗變棒的具體尺寸見表2。

表2 二氧化镎涂層尺寸Table 2 The size of neptunium dioxide coating

二氧化镎涂層的厚度和半徑確定下來，接下來要算出每根燃料棒上二氧化镎的質量。涂層的內徑和外徑分別為0.3995 cm和0.4095 cm，則計算得每根燃料棒中二氧化镎涂層的質量為120.288g。

2.2 237Np在堆芯中的添加方式

上節討論了二氧化镎嬗變棒的設計，下面考慮這種嬗變棒在AP1000堆芯中的布置。對于反應堆堆芯，內部的燃料組件中子通量較高，有利于燃料棒中二氧化镎的嬗變。本文設計出3種嬗變棒添加方式，分別在區域1、2和3中的燃料棒中添加二氧化镎，其中區域1、2、3分別代表首循環堆芯燃料富集度為2.35%、3.40%、4.45%的區域。

該研究利用MCNP程序對三種方案進行計算得到keff，由于AP1000堆芯的整體結構已經非常成熟，因此在堆芯中添加二氧化镎進行嬗變研究時，盡量保持堆芯的結構和keff變化。通過對比發現，三種布置方案中二氧化镎的添加量都非常大，約為1650 kg左右，而第三種方案的keff最接近臨界值，也就說明該方案對AP1000的堆芯影響最小，具體內容見表3。反應堆需要在臨界狀態下運行，因此，通過提高燃料富集度的方法使堆芯回復臨界，通過MCNP程序進行計算，得到在燃料富集度由4.45%調整為4.55%后，堆芯重新達到臨界。

經過計算AP1000中堆芯燃料總質量約為96.7噸，這種方案中二氧化镎的質量占燃料總質量的1.67%。二氧化鈾所占比重超過1%，于是在此基礎上對原方案進行了改進，為了便于燃耗軟件計算，本研究將區域3中所有燃料棒和嬗變棒交叉布置，通過計算得知，堆芯keff變化非常小，二氧化镎質量為826 kg，約占堆芯燃料總質量的0.854%。

表3 每種方案對堆芯影響Table 3 Impact on core with each scheme

3 嬗變率結果分析

SCALE[15]程序是由美國橡樹嶺國家實驗室開發的一個包含反應堆物理計算和輻射屏蔽等多個模塊的程序系統。本文利用該程序的ORIGEN-S模塊進行燃耗計算，ORIGEN-S模塊能夠計算材料在堆芯經過中子輻照后的組成成分和裂變產物。本文主要對AP1000中的237Np和238Pu進行分析計算。

隨后計算了堆芯無二氧化镎添加的情況，計算結果見表4；堆芯有二氧化镎添加的情況，計算結果見表5。

表4 AP1000經過500天的運行后堆芯的主要核素Table 4 Main nuclides in the core of AP1000 after 500 days irradiation

表5 堆芯添加NpO2后經過500天的運行后堆芯的主要核素量Table 5 Main nuclides after adding NpO2 in core with 500 days irradiation

通過表4和表5的對比發現，在沒有237Np添加的情況下，經過500天的中子輻照，堆芯中238Pu生成量為14 g，產生量非常少，而堆芯中添加次錒系核素237Np后，在堆芯中經過500天的中子輻照后，堆芯中238Pu的生成量為3540 g，相比無237Np添加的堆芯，238Pu的生產量提高約253倍。238Pu生成量的大大提升，可為我國核燃料電池提供大量核素。因此，通過數據對比分析，可以明確，利用壓水堆嬗變237Np制備238Pu的方法具有一定創新性，且適用于工程。

4 結論

本文以AP1000為參考堆型，研究了在壓水堆中添加長壽命裂變產物237Np進行嬗變的可行性，減少我國核電廠卸載的乏燃料中237Np的產量，同時創新性的提出利用長壽命的次錒系核素237Np在熱中子區具有比較高的俘獲截面的特點制備238Pu。首先利用MCNP程序研究了堆芯中如何布置二氧化镎，已達到對堆芯的整體結構和運行參數的影響最小化。然后根據最優的設計方案，利用燃耗軟件SCLALE 計算了堆芯中添加二氧化镎并在堆芯中輻照500天后，經冷卻得到的堆芯238Pu的產生量。通過對比發現，利用237Np制備238Pu的方法非常具有創新性，并且能夠得到很高的產量，能夠滿足我國工程需要，為我國制備238Pu提供了方向。另一方面，由于該研究尚處于理論階段，對工程問題的關注較少，如何將理論研究與工程問題相結合也是今后研究的重點。

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