稀土功能材料的應用與展望

王 行, 王錫樹, 王雨芹, 祝 燕, 劉 潔, 余錫賓

(上海師范大學 生命與環境科學學院,上海 200234)

稀土功能材料的應用與展望

王 行, 王錫樹, 王雨芹, 祝 燕, 劉 潔, 余錫賓*

(上海師范大學 生命與環境科學學院,上海 200234)

對稀土功能材料的應用進展進行了簡要概述,介紹了稀土材料在發光材料、永磁材料、催化材料、儲氫材料等重要領域的高值化應用情況,并展望了稀土材料在輻射防護、稀土合金等方面的研究新動向.

稀土元素; 功能材料; 研究動向

稀土元素具有未充滿電子的4f軌道結構,表現出獨特的光、電、磁和化學性能,在石油、化工、冶金、玻璃陶瓷、軍事、農業、高新技術等領域得到了廣泛的應用,隨著科技進步和應用技術不斷突破,稀土元素的價值將越來越大,稀土材料的高值化應用是我國稀土資源的重點發展方向.

1 稀土元素

稀土元素是指元素周期表中原子序數為57到71的15種鑭系元素,以及與鑭系元素化學性質相似的鈧(Sc)和釔(Y)共17種元素.17種稀土元素通常分為兩組:輕稀土(鑭、鈰、鐠、釹、钷、釤、銪)和重稀土(釓、鋱、鏑、鈥、鉺、銩、鐿、镥、鈧、釔)[1].

稀土元素由于具有4f電子層的原子結構,電子能級異常豐富,具有光、電、磁、核等特殊性能,能與其他材料組成性能各異、品種繁多的新型材料,其最顯著的作用就是大幅度提高其他產品的質量和性能,是諸多高科技的潤滑劑.

在新材料領域,稀土功能材料主要應用在發光材料、永磁材料、儲氫材料、催化材料、拋光材料、核輻射防護、軍事等高新技術領域.

2 稀土發光材料

稀土發光材料的發光性能主要取決于稀土離子4f殼層電子的性質.這些4f電子可以在f-f組態之內或f-d組態之間躍遷,呈現出極其豐富的能級躍遷.因此,稀土離子可以吸收或發射從紫外光區到紅外光區各種波長的光,從而形成多種多樣的發光或吸波材料,成為現代高效發光材料和屏蔽材料的基礎.

稀土離子4f殼層電子的躍遷需要激發源,目前,根據激發源的不同,稀土發光分為:光致發光(以紫外光或可見光激發),陰極射線發光(以電子束激發),X射線發光(以X射線激發),以及電致發光(以電場激發)等.

稀土三基色熒光粉(由紅、綠、藍三種稀土的熒光粉按一定比例混合而成)是稀土發光材料最傳統的應用方式.最近幾年,白光LED的出現及迅猛發展,使其成為照明領域的研究熱潮,其最為重要的優點是環保和節能高效.照明用白光LED的實現目前主要有如下三種方案:

1)藍光LED和釔鋁石榴石(YAG)熒光粉合成白光;

2)紫光(400 nm)或紫外LED(360 nm等)激發紅、綠、藍熒光粉合成白光;

3)分別用發射出紅光、綠光、藍光的三基色光的半導體芯片進行組合發白光.

目前,白光LED光通量和發光效率有待提高,大功率芯片技術缺少,鑒于此,目前白光LED照明還難以取代稀土YAG熒光粉做成的節能燈.

稀土發光材料還被應用于其他眾多領域,例如用于太陽能電池增效的稀土光轉換材料[2]、防偽材料[3]、農用光轉換薄膜[4],等等.將高能光子(紫外光)轉換成可見光的下轉換發光材料,能將太陽光中對植物生長不利的波長為290～400 nm的紫外光,轉換到對植物光合作用十分有利的藍光區(400～480 nm)和紅橙區(580～700 nm).近年來,能將波長較長的紅外光轉變為較短波長光的上轉換稀土發光材料,除了作為熒光探針應用于生物成像、生物標記、生物檢測、免疫分析等生物醫學領域外[5],Liao等[6]進行的量子通訊實驗,使用1 550 nm波段的光子作為信息傳播媒介,通過上轉換過程實現信號的接收與傳送,使上轉換材料重新引起國際上的關注.

3 稀土永磁材料

稀土永磁材料是將釤、釹混合稀土金屬與過渡金屬(如鈷、鐵等)組成的合金,用粉末冶金方法壓型燒結,經磁場充磁后制得的一種磁性材料.

1967年,Strant[7]采用粉末法制作出第一塊YCo5永磁體以后,人們又研發出釤鈷2∶17型磁體[8],其(BH)max高達30 MGOe.釤鈷磁體由于其高磁性能和高工作溫度,在航天、航空、航海等要求較高的特殊環境領域得到廣泛應用.之后,日本住友特殊金屬公司和美國通用汽車公司于1983年分別報道了含有釹(Nd)、鐵(Fe)和硼(B)的新型永磁體,這就是第三代稀土永磁材料——釹鐵硼磁體,自問世至今,釹鐵硼就是世界上磁性最強的永磁材料.根據制備方法和用途的不同,釹鐵硼材料主要分為燒結型和粘結型.近年來,由于重稀土Tb和Dy價格的大幅度波動,熱壓(熱變形)釹鐵硼磁體也受到了人們的重視.目前,根據應用領域及制造工藝的不同,市場上主要有燒結釹鐵硼、粘結釹鐵硼、熱壓(熱變形)釹鐵硼、燒結釤鈷四大類稀土永磁材料.

高性能稀土磁性材料已經廣泛應用于揚聲器、磁分離器、磁化器、汽車、風力發電和節能家電等領域,也是現代高技術領域(如計算機、傳感器、機器人、制導技術等)不可缺少的材料.為了滿足高新技術不斷發展的需要,高性能磁體(高磁能積(BH)max和高內稟矯頑力(Hcj))及降低生產成本是各國的主要研究目標.新技術主要包括以強化晶粒邊界為目的的晶界擴散方法[9]和雙合金方法[10],以及為獲得趨于單疇顆粒從而提高矯頑力為目的的晶粒細化方法.面對不斷出現的新應用需求,為解決易銹蝕的缺點,釹鐵硼的表面處理技術也有了新的發展.在原有常規工業電鍍、磷化和電泳的基礎上,開發新的表面處理技術,得到具有各種諸如耐高低溫沖擊、絕緣、環保等功能和特性的防護涂/鍍層,以適應燒結釹鐵硼磁性器件的各種工作環境.

稀土永磁材料未來發展趨勢有以下幾點值得注意:研發接近理論磁能積的釹鐵硼磁體;探索新型的稀土永磁材料,研發性價比更高的稀土永磁體;開發特殊用途的高工作溫度、超高內稟矯頑力磁體,擴大應用領域;開發熱擠壓變形和近終成型技術,開發高性能磁環;研發高內稟矯頑力納米雙相釹鐵硼永磁體并實現商業應用.

4 稀土催化材料

據資料顯示,我國稀土礦以輕稀土組分為主,其中鑭、鈰等組分約占60%以上[11].隨著我國稀土永磁材料、稀土發光材料、稀土拋光粉、稀土在冶金工業等應用領域逐年擴大,國內市場對中重稀土的需求量也快速增加.造成了高豐度的鈰、鑭、鐠等輕稀土的大量積壓,導致我國稀土資源的開采和應用之間存在著嚴重的不平衡.因此要改變我國目前稀土使用的失衡現狀,大力發展稀土催化材料具有非常重要的意義[12].

稀土元素具有未充滿電子的4f軌道和鑭系收縮等特征,表現出獨特化學性能,作為催化劑,已在石油化工、化石燃料的催化燃燒、機動車尾氣凈化和有毒有害氣體的凈化、烯烴聚合、碳一化工、燃料電池(固體氧化物燃料電池)等許多重要的化學過程中得到廣泛應用.

稀土催化材料一般是將La、Ce稀土離子引入分子篩,硅酸釔中得到具有催化活性的結構.到目前為止,能夠在工業中獲得應用的稀土催化材料主要有3類,包括分子篩稀土催化材料、稀土鈣鈦礦催化材料,以及鈰鋯固溶體催化材料等[12].

稀土元素因特有的催化性能在多種催化材料中發揮著重要和不可替代的作用.但稀土作為一個獨特的催化功能組分或重要的助催化劑,如何在催化材料中更好地發揮它的作用和開拓其在新的催化過程中的應用,仍有許多問題不清楚,對稀土特有的催化功能是否起因于稀土元素特有的4f電子,以及是怎樣發揮作用等問題的解答,需要做進一步的稀土催化理論的研究.

5 稀土拋光材料

稀土拋光材料一般指用于大規模集成電路、平面顯示、超高精度機械加工等工業化生產過程中,以及對表面進行化學機械拋光的拋光粉.稀土拋光粉的主要成分為CeO2,一般按氧化鈰含量分為低鈰拋光粉、高鈰拋光粉.低鈰拋光粉生產工藝是使稀土富集物在固態下發生化學變化,從而轉化成機械和化學性能均穩定的化合物,其氧化鈰含量為(30%～65%),粒度為1～4 μm;這種拋光粉價格相對便宜,切削率高,應用較廣,主要用于陰極射線管、平板玻璃和鏡片的拋光.高鈰拋光粉(氧化鈰含量大于99%)用于特種玻璃的拋光,其顆粒形狀和硬度均勻,純度高,因而拋出的表面均一、無缺陷、無雜質污染,常用于精密光學儀器激光晶體和半導體元件的拋光.近年來稀土拋光粉的研究較少,一般集中在粉體顆粒的粒度控制上,有研究人員采用水熱法合成CeO2前驅體[13],然后再高溫煅燒得到的拋光粉平均直徑小于100 nm的類球形顆粒,但是這種方法目前在工業化生產上不太可行.

6 稀土儲氫材料

稀土儲氫材料一般指的是稀土儲氫合金粉,它是在稀土金屬中加入某些第二種金屬形成合金后,在較低溫度下能可逆地吸收和釋放氫氣的材料.最早出現的稀土儲氫合金是CaCu5型六方結構的稀土儲氫合金LaNi5、CeNi5,其中以LaNi5為典型代表,其在室溫下可與幾個大氣壓的氫反應被氫化,生成具有六方晶格結構的LaNi5H6[14],氫化反應可表示為:

LaNi5+3H2→LaNi5H6.

但是LaNi5型稀土基儲氫合金的儲氫量仍遠低于按照國際能源署規定的實用儲氫系統必須達到6.5%(質量分數)的要求[15].研究人員采用合金成分優化、用稀土與Mg合金化、納米化、復合材料進行優化探索.其中在稀土與Mg合金化后,稀土La、Y等形成的氫化物對Mg氫化物的分解起到催化作用,而借助于Mg的高儲氫容量,稀土與Mg合金化將會優勢互補,起到提高儲氫合金綜合性能的效果.在此基礎上,Ren等[16]研究了多相RE-Mg-Ni合金,這就是La-Mg-Ni系鎳氫合金.RE-Mg-Ni系合金具有更高的儲氫容量,較低成本,但其活化性能、循環壽命等需要進一步提高,是目前稀土儲氫合金研究的熱點.目前研究人員主要從材料制備方法、材料處理方法、合金元素組成等方面改善其循環壽命,提高高倍率性能.另外,目前的儲氫材料的吸放氫溫度偏高,嚴重阻礙了其商業化應用.

7 稀土防輻射材料

隨著我國核電建設的迅猛發展,核電建設中使用的防輻射材料需求急劇增長,防輻射材料也是關系核電建設的戰略性基礎材料.傳統的核輻射屏蔽材料大多采用鉛板或者鉛與重質水泥的混合物澆筑成一定厚度的屏蔽層,其施工性能僅限于核反應堆的防護,而并不能用于對大量的管線和設備的輻射防護.另外,鉛對環境、人的危害已有共識,與鉛有關的材料均被認為具有很強的污染性、毒性.同時,由于鉛的密度很大,采用鉛的防護材料密度非常大.因此,開發新型的無鉛輻射防護材料,尤其是用于核設備及管道用的柔性輻射防護材料已成為迫在眉睫的問題.

材料對中子的屏蔽作用分為快中子慢化和慢中子吸收兩個過程.快中子與重核元素如鐵、鎢等發生非彈性散射,或與輕核元素如氫等發生彈性散射,能很快損失能量,從而變為慢中子;硼、鋰、稀土元素具有較大慢中子吸收截面,是很好的慢中子吸收體.其中用于柔性屏蔽復合材料的中子吸收體以含硼化合物尤其是碳化硼(B4C)居多,柴浩等[17]將不同含量的B4C與SEBS熱塑性彈性體復合得到4 cm厚的材料,發現隨著B4C用量的增加,復合材料對中子的屏蔽性能得到增強.劉志遠等[18]將B4C與環氧樹脂復合研究其中子屏蔽性能發現,當中子屏蔽材料厚度為1 cm,碳化硼的添加量大于1%(質量分數)時,就能夠屏蔽90%以上的中子,能起到較好的屏蔽中子的效果.但是,B4C作為中子吸收體的研究中,得到的塊體材料的厚度較大,達到1～5 cm甚至更厚,當應用于形狀復雜的核設備部件外圍防護時,可能還不太合適.后來有人在屏蔽體厚度減薄方面進行了研究,有專利報道[19],將用于重質水泥的重金屬填料與無紡布復合得到厚度為8.4 mm左右的防護服裝材料,能達到一定的中子屏蔽效果.

美國Garber等[20]編制的1～98號元素的中子吸收截面數據顯示,稀土元素釤、銪、釓、鏑、鉺具有高的中子吸收截面,這也是提高中子劑量衰減率和γ射線劑量衰減系數的根本原因.李江蘇等[21]研究了氧化鉺與環氧樹脂復合得到的厚度為1～2 cm厚的塊體復合材料的防輻射性能,發現稀土鉺的效果優于鉛及其他重金屬填料.但根據其實驗結果及分析,這種材料存在以下幾個問題,一是中子輻射防護效果不佳;二是難以真正用于核設備及管道等需要特殊安裝空間的輻射防護;三是價格昂貴.

本文作者用比較廉價的釤、釓氧化物或富集物與水性丙烯酸、環氧、PE等高分子或無紡布復合,采用方便的涂布工藝,制得了廉價的、具有高柔性、高屏蔽性能的中子輻射屏蔽柔性材料,而且質量輕便.但是,結合文獻資料和研究發現,中子屏蔽效果最好的稀土元素是釤、銪、釓、鏑等中重稀土元素,這些元素的高中子吸收截面和優良的中子屏蔽效果的原因并不清楚.另外,稀土材料與高分子樹脂復合時的分散性與均勻性也是柔性核輻射材料開發與應用急需解決的問題.

8 稀土合金

稀土元素的原子半徑較大,約是Fe的1.5倍,它們的負電性很低,僅略高于堿金屬和堿土金屬,使得它們的外層電子易丟失而成為正離子,因此稀土元素在金屬合金中具有強的化學活性.鋼材中O、S、As、Sn、Sb、Pb雜質元素的存在,容易使鋼材產生熱脆性,降低鋼材的延展性和韌性,容易造成裂紋,同時還降低鋼材的耐腐蝕性,稀土元素強的化學活性使其可與這些有害雜質元素生成高熔點產物[22](稀土氧化物,硫化物熔點較高),作為夾雜物可從鋼液中排除,達到凈化鋼液的目的,降低了對基材性能的危害.

稀土合金鋼具有很多平常鋼材達不到的優良性能,所以就市場需求來說,即使市場對鋼鐵的需求減少,但對稀土鋼的需求量也是不可能減少的.其次,因為我國是世界上稀土儲備量最多的國家,而且我國的包頭被稱為“世界稀土之都”,包頭又有支柱企業包鋼集團來生產鋼鐵,所以借助原材料豐富的契機,包鋼集團最近幾年唯一的經濟血液就是稀土鋼.科技人員采取多種方法在鋼中添加稀土,逐步克服了鋼水澆鑄過程中絮結、收得率不穩定等難題,經連鑄試生產,實現了生產順行并且保證了稀土收得率穩定,收得率保持在15%～40%.經理化檢測,富含稀土元素鋼材的低溫橫縱向沖擊韌性、高溫塑性等性能均有明顯改善,達到了工藝合理、成本低、收得率高、稀土微合金化作用明顯等技術要求[23].目前,稀土鋼研發主要從以下方面進行,稀土加入鋼液時機的選擇,稀土在煉鋼工藝中加入方法以及稀土在稀土鋼中,提高性能的作用機理的研究.另外,利用稀土元素豐富能級的特性,稀土合金粉末也是紅外乃至更長波長電磁波吸收屏蔽的優選材料.

9 其 他

如前文所述,稀土發光材料還有在高能粒子作用下發出閃爍脈沖光的稀土閃爍體,在核醫學成像、高能物理、安全檢測、地質勘探、工業測控等領域有著廣泛應用.還有用于等離子平板顯示的真空紫外發光材料.稀土發光材料在新興領域也具有廣闊的應用前景,如稀土熒光應力探針、用于測溫的稀土溫度敏感發光材料以及利用摻稀土的電子俘獲材料作為檢查射線劑量的固體劑量器和各種放射治療劑量器等[24].

10 結 語

稀土永磁材料在汽車行業、風電等環保行業中的應用,稀土發光材料在平板顯示、高清度電視和半導體照明中的應用,儲氧合金及鎳氫電池在電動汽車及家電中的應用,稀土催化劑在汽車尾氣凈化、天然氣催化燃燒、石油化工等的應用將是2l世紀高速發展的重大高新技術產業.此外,稀土生物材料、稀土無機顏料和涂料、稀土研磨材料、稀土功能陶瓷、稀土光導纖維及光通訊、稀土激光晶體材料等也具有廣泛市場.綜上,重點在以上幾大稀土應用領域開展基礎研究和產業化關鍵技術研究,形成具有自主知識產權的高新技術產業,使得稀土資源得到高值化應用,從而使我國稀土資源優勢轉化為經濟優勢.

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Reviewonrareearthfunctionalmaterials

WangHang,WangXishu,WangYuqin,ZhuYan,LiuJie,YuXibin*

(College of Life and Environmental Sciences,Shanghai Normal University,Shanghai 200234,China)

This article reviews the applications of rare earth functional materials.Rare earth is applied in some important fields,such as permanent magnets,luminescent materials,hydrogen storage materials,catalytic materials.Current problems in research and application are briefly discussed.The new research tendencys of rare earth materials in radiation protection and rare earth alloy are also discussed.

rare earth elements; functional materials; research tendency

10.3969/J.ISSN.1000-5137.2017.06.003

2017-09-17

上海市教委科研創新項目重點項目(14ZZ127)

王 行(1991-),男,碩士研究生,主要從事稀土資源利用方面的研究.E-mail:wh7039@163.com

*通信作者: 余錫賓(1956-),男,教授,主要從事無機功能材料方面的研究.E-mail:xibinyu@shnu.edu.cn

王行,王錫樹,王雨芹,等.稀土功能材料的應用與展望 [J].上海師范大學學報(自然科學版),2017,46(6):789-794.

formatWang H,Wang X S,Wang Y Q,et al.Review on rare earth functional materials [J].Journal of Shanghai Normal University(Natural Sciences),2017,46(6):789-794.

O 69

A

1000-5137(2017)06-0789-06

包震宇)