金礦石全泥氰化浸出的響應面分析和優化

唐 遠，印萬忠，遲曉鵬

(福州大學紫金礦業學院，福建 福州 350116)

金礦石全泥氰化浸出的響應面分析和優化

唐 遠，印萬忠，遲曉鵬

(福州大學紫金礦業學院，福建 福州 350116)

采用全泥氰化法處理細粒級氧化型金礦石，并用響應面法分析和優化氰化浸出工藝，從而獲得更理想的浸出指標.通過開展高壓輥磨機細粒級破碎產品的單因素浸出試驗，結合以金浸出率為響應值的響應面法，利用二次方程模型對各浸出因素與響應值之間的關系進行回歸分析，并預測最佳響應值的工藝條件.結果表明：以小于0.15 mm的細粒級產品為試驗礦樣，在礦漿pH值10.5，NaCN初始濃度1.90 g·L-1，礦漿濃度36.56%，浸出時間29.17 h，Pb(NO3)2用量150.52 g·t-1的條件下，金礦浸出率可達95.90%.

金礦石；全泥氰化; 響應面法；試驗設計

0 引言

目前，我國金礦石品位逐漸下降、解離難度加大，破磨成本逐年提高，制約著金礦企業的發展[1-3].高壓輥磨技術作為一種新型粉碎技術已經被成功應用于礦物加工行業[4-7].針對目前金礦石的性質，“多碎少磨”方針成為黃金企業降耗增效應該需優先考慮的途徑[8].響應面方法(RSM)具有開發、改進和優化統計數據的作用，是利用統計學的綜合實驗技術解決系統中各變量與輸出響應值之間復雜關系的一種方法[9-11]，它以試驗測量、經驗公式和數值分析為基礎，對指定設計點集合進行連續求解.Design Expert 8.0是常用的實驗設計和分析軟件，為解決從低品位金礦中分離回收金的相關工藝問題，本試驗研究設計高壓輥磨機細粒級金礦石的全泥氰化浸出工藝，利用響應面法對浸出中的諸多因素進行綜合考察，并對主要因素進行優化，確定最佳的浸出條件.

1 試樣制備及其性質

圖1 原礦破碎流程Fig.1 Flowsheet of raw ore crushing

試樣為紫金山金礦選廠處理的低品位金礦石，先采用兩種不同型號的顎式破碎機及20 mm雙層振動篩組成的閉路破碎流程進行粗碎和中碎，再采用CLM-25-10型高壓輥磨機進行全開路細碎，破碎流程見圖1所示.

試樣多元素分析和金的物相分析結果表明，原礦中金含量僅為0.34 g·t-1，屬低品位金礦石.脈石礦物絕大多數為石英，還有少量的開石、明礬石和絹云母，SiO2含量達90%以上，同時，礦石含泥量較高.礦石中金以中、細粒為主，并主要以自然金形式存在，該試樣較易通過氰化浸出法加以回收.原礦石經破碎篩分，0.15 mm以下細粒物料經混勻后作為本次試驗礦樣.

2 試驗方案的確定

對試驗礦樣進行常規全泥氰化浸出的單因素探索試驗，確定浸出過程中的主要影響因素，金的浸出率均以浸出渣的金品位按下式來計算.

式中：α為浸出前的試樣金品位，g·t-1；β為浸出渣的金品位，g·t-1；ξ為金浸出率，%.

采用響應面法進行試驗設計，根據影響浸出效果的NaCN濃度、礦漿pH值、礦漿濃度、浸出時間和助浸劑用量等因素的浸出數據，設計相應合理的因素水平分析試驗，利用Design Expert 8.0軟件對獲得的實際數據進行回歸方程的分析和優化，得到針對高壓輥磨機細粒級產品的最佳浸出條件以及相應效果.

在響應面法確定的最佳試驗條件下進行驗證，對比實際得到的最佳效果與方程模擬數據間的差異，分析該方法在金礦石全泥氰化浸出過程中應用的可行性.

3 試驗結果與分析

3.1 單因素試驗

單因素包括NaCN濃度、礦漿pH值、礦漿濃度、浸出時間和助浸劑用量，試驗結果見圖2～6.

1)NaCN初始濃度.NaCN溶液是金礦石常用的浸出劑，NaCN初始濃度試驗時，固定石灰用量1.5 kg·t-1，礦漿濃度33.3%，浸出時間為24 h，試驗結果見圖2.由圖2可知，隨著NaCN用量的增加，原礦中金的浸出率不斷增加.當NaCN初始濃度超過1.5 g·L-1時，浸出率增加變緩，繼續增加氰化物濃度，浸出率雖略微提高但試驗測定的浸出劑消耗量過大，不利于生產實際.綜合考慮，NaCN初始濃度對試驗結果的影響較明顯，濃度為1.5 g·L-1為宜.

圖2 NaCN濃度試驗結果Fig.2 Result of concentration test of NaCN

圖3 石灰用量試驗結果Fig.3 Result of dosage test of lime

圖4 礦漿濃度試驗結果Fig.4 Result of pulp concentration test

2)礦漿pH值.本試驗采用石灰進行pH值的調控，維持礦漿pH值在10.5左右，從而保證NaCN的浸出反應在合適堿度條件下進行.礦漿pH值因素試驗時，固定NaCN初始濃度為1.5 g·L-1，礦漿濃度33.3%，浸出時間為24 h，試驗結果見圖3.試驗過程中可以發現，當石灰用量在0.5 kg·t-1時，礦漿很難靜置澄清，用量大于1.0 kg·t-1后，沉降效果開始轉好.結果表明，隨著石灰用量的增加，金浸出率變化不大.因此，石灰用量對試驗結果的影響較小，只需維持礦漿pH值在保護堿度范圍內即可，故選擇石灰用量為1.5 kg·t-1.

3)礦漿濃度.礦漿濃度試驗時，固定NaCN初始濃度為1.5 g·L-1，石灰用量1.5 kg·t-1，浸出時間為24 h，調整礦漿液固比，礦漿濃度變化范圍從25%～50%，試驗結果見圖4.礦漿濃度過高時，液體相對流動較慢，對浸出不利，但濃度過低時，礦漿體積大，礦石實際處理量受限，需加大設備體積和藥劑用量，生產上也不宜采用[10].當礦漿濃度由25%增加到50%時，測定可知浸出劑的消耗逐漸降低.結果表明，試樣金浸出率在礦漿濃度超過40%時迅速降低，綜合考慮，浸出時的礦漿濃度保持在40%較適宜.

4)浸出時間.為確定金礦浸出的最佳浸出時間，固定NaCN初始濃度1.5 g·L-1，石灰用量1.5 kg·t-1，礦漿濃度40%，設置時間步長為8 h，試驗結果見圖5.結果表明，當浸出時間超過24 h后，金的浸出率沒有太大變動，略微波動可能是化驗誤差，表明此時金已基本浸出完全，確定適宜的浸出時間為24 h.

5)Pb(NO3)2用量.CaO2、H2O2、Pb(NO3)2和NH4Cl等為氰化浸金常用助浸劑[12]，通過對上述四種助浸劑效果的對比探索，確定本試驗采用Pb(NO3)2作助浸劑.以Pb(NO3)2用量為變量，固定NaCN初始濃度為 1.5 g·L-1，石灰用量1.5 kg·t-1，礦漿濃度為40%，浸出時間24 h，試驗結果見圖6.隨著Pb(NO3)2用量的增加，金浸出率有所上升，在用量為150 g·t-1時，浸出率上升到最高點，此時的金浸出率為93.55%，比不加助浸劑時提高約3個百分點.

圖5 浸出時間試驗結果Fig.5 Result of leaching time test

圖6 Pb(NO3)2用量試驗結果Fig.6 Result of dosage test of Pb(NO3)2

3.2 響應面分析與優化

根據單因素試驗的結果可知，上述影響因素對試驗金礦浸出率均有一定的影響.忽略石灰用量的影響，在響應面試驗設計時將其他因素作為響應面優化的試驗點，以金浸出率為響應值.在固定石灰用量為1.5 kg·t-1的基礎上，針對NaCN濃度、礦漿濃度、浸出時間和Pb(NO3)2用量(分別用a、b、c和d表示)，開展四因素三水平響應面試驗.

根據Box-Behnken的中心組合試驗設計原理[13-14]，a、b、c、d因素的低、中、高水平分別用-1、0、1的編碼表示，設計試驗的因素水平見表1.本響應面法共設計進行29組試驗，其中同條件中心點試驗5組.

表1 響應面試驗設計因素和水平Tab.1 Factors and levels in response surface design

3.2.1 模型回歸分析

為比較a、b、c、d各因素對高壓輥磨機試樣金浸出率ξ的影響程度，利用Design-Expert 8.0軟件對試驗得到的浸出率數值和相應的因素水平值進行二次多項式關系模型的擬合，得到金浸出率關于NaCN濃度、礦漿濃度、浸出時間和Pb(NO3)2用量的擬合方程，如下式.同時對擬合方程進行方差及顯著性分析，結果如表2所示.

ξ=-388.620 00+87.654 96a+14.2848 9b+7.272 80c+

0.473 66d-0.589 72ab-0.100 63ac-0.032 20ad-

0.075 67bc-8.956 90×10-4bd-3.025 00×10-3cd-

表2 方差及顯著性分析Tab.2 Analysis of variance and significance

由表2可知，該模型的F值為37.25，方程的擬合度R2為0.973 9，表明該二次方程具有良好的擬合效果.一般情況下方程精密度大于4視為合理，本擬合方程精密度為19.197 3，表明可利用該方程對金浸出率進行較精確的預測.通過比較“概率>F”與0.050 0的大小可知，在上述各因素中，a、c、d、ab、bc、a2、b2、c2和d2的“概率>F”值小于0.050 0，為顯著因素.

3.2.2 Design-Expert優化

四個因素的影響力大小從高到低依次為：a>c>d>b，交互影響因素中ab、bc的交互影響較顯著.通過Design-Expert 8.0軟件進一步得到高壓輥磨機試樣金浸出率關于NaCN初始濃度和礦漿濃度、金浸出率關于礦漿濃度和浸出時間的響應曲面圖以及等高線圖見圖7～8.

由圖7可知，在較低NaCN初始濃度時，金浸出率隨礦漿濃度的增加呈先增加后減小的趨勢，在較高NaCN初始濃度時，金的浸出率基本維持在某較高的值.在較低和較高的礦漿濃度下，金浸出率隨NaCN濃度的增加而不斷增加，且在較低濃度下上升的更快.NaCN濃度對浸出率的影響大于礦漿濃度的影響，NaCN濃度越大，礦漿濃度對浸出率的影響越小.

由圖8可知，在較低礦漿濃度下，金浸出率隨浸出時間的增加呈現不斷增加的趨勢，在較高礦漿濃度時，金的浸出率變化不大；在較短的浸出時間下，金浸出率隨礦漿濃度增加呈先增加后減小的趨勢，但變化幅度很小，在較長的浸出時間下，則逐漸降低.浸出時間對浸出率的影響要大于礦漿濃度的影響，浸出時間越小，礦漿濃度對浸出率的影響越小.另一方面，礦漿濃度與浸出時間的交互作用要強于NaCN濃度與礦漿濃度的交互作用.

圖7 NaCN初始濃度和礦漿濃度交互作用的等高線和響應曲面圖Fig.7 Response surface and contour plots of interaction of NaCN initial concentration and pulp density

圖8 礦漿濃度和浸出時間交互作用的等高線和響應曲面圖Fig.8 Response surface and contour plots of interaction of pulp density and leaching time

3.2.3 預測結果驗證

該二次方程存在極值點，因此，為了進一步確定預測模型的最佳試驗點，根據多元函數微積分知識，對原擬合二次方程求一階偏導數，并取一階偏導數方程等于0，得到以下式子.

0.473 66-0.032 20a-8.956 90×10-4b-3.025 00×10-3c-19.353

聯立式(3)～(6)，解方程組得：a=1.90；b=36.56；c=29.17；d=150.52.由此可知，試樣浸出的最佳工藝條件為NaCN初始濃度1.90 g·L-1，礦漿濃度36.56 %，浸出時間29.17 h，Pb(NO3)2用量150.52 g·t-1，模型預測出的最佳浸出率為97.61%.在方程模擬出的最佳條件下進行全泥氰化浸出的驗證試驗，重復兩次試驗求平均值，試驗結果顯示，實際該金礦的浸出率為95.90%，與預測值僅相差1.75%，說明該響應二次模型能很好表現浸出響應優化的結果，因此，用該方法對全泥氰化過程中的金浸出率的預測是準確可行的.

4 結語

1)針對試驗金礦開展了單因素探索試驗，在此試驗基礎上確定了浸出過程中的主要影響因素分別為：NaCN濃度、礦漿濃度、浸出時間和Pb(NO3)2用量.

2)通過Design-Expert 8.0軟件對確定的影響因素進行試驗設計和分析，結果表明：在該金礦的浸出過程中各因素對浸出率的影響程度由大到小依次為：NaCN濃度>浸出時間>Pb(NO3)2用量>礦漿濃度，另外，因素間還存在一定的交互影響，其中礦漿濃度與浸出時間的交互作用要強于NaCN濃度與礦漿濃度的交互作用.

3)通過該軟件建立了以各因素數據為變量的二次方程模型，優化后的最佳浸出條件為：NaCN濃度1.90 g·L-1，礦漿濃度36.56%，浸出時間29.17 h，Pb(NO3)2用量150.52 g·t-1.該條件下試驗得到的浸出率為95.90%，與模型響應值僅相差1.75%.因此，用該方法進行金礦石全泥氰化浸出效果的分析和預測是準確可行的.

[1] 印萬忠.黃金選礦評述[C]// 2001年第九屆選礦年評學術會議，2001:121-141.

[2] 謝洪珍,胡杰華,陰菡.高壓輥磨對礦石中金浸出影響試驗研究[J].黃金科學技術,2013,21(5):145-148.

[3] 王力軍,劉春謙.難處理金礦石預處理技術綜述[J].黃金,2000,21(1):38-45.

[4] MAXTON D,MORLEY C,BEARMAN R.A quantification of the benefits of high pressure rolls crushing in an operating environment[J].Minerals Engineering,2003,16(9):827-838.

[5] PATZELT N,KNECHT H,BAUM W.Case made for high-pressure roll-grinding in gold plants[J].Mining Engineering,1995,47(6):524-529.

[6] 莫峰,陳華萍,吉燦榮.高壓輥磨機在有色多金屬礦的應用[J].現代礦業,2012,28(6):107-109.

[7] 印萬忠,侯英,丁亞卓,等.破碎方式對邦鋪鉬銅礦石可磨性及鉬浮選的影響[J].金屬礦山,2013(2):86-89.

[8] 張清波,胡春融,張梅嶺,等.多碎少磨是增加黃金產量提高企業經濟效益的最有效途徑[J].黃金,1995,16(1):48-49.

[9] 馬寶勝.響應面方法在多種實際優化問題中的應用[D].北京：北京工業大學,2007.

[10] 趙潔.機械可靠性分析的響應面法研究[D].西安：西北工業大學,2006.

[11] 畢鳳琳,馮玉華.含砷銻細脈浸染型金礦石全泥氰化條件優化控制試驗研究[J].黃金科學技術,2013,21(5):127-131.

[12] 黃金生產工藝指南編委會.黃金生產工藝指南[M].北京:地質出版社,2000:72-76.

[13] 楊彥松.響應面法優化硝酸浸鉛鋅礦尾渣回收銀工藝研究[J].應用化工,2011,40(8):1 401-1 407.

[14] 王永菲,王成國.響應面法的理論與應用[J].中央民族大學學報(自然科學版),2005,14(3):236-240.

(責任編輯：蔣培玉)

Analysis andoptimization of full-slime cyaniding of gold ore by response surface methodology

TANG Yuan,YIN Wanzhong,CHI Xiaopeng

(College of Zijin Mining,Fuzhou University,Fuzhou,Fujian 350116,China)

Full-slime cyaniding leaching experiments of fine particles products of oxidized gold ore was studied and response surface methodology was adopted to analyze and research the ideal leaching indicators.Through the single-factor leaching experiments of fine particles products crushed by high pressure grinding rolls,combined with the response surface method to analyze the optimal conditions for leaching rate following quadratic equation regression analysis of the relationship between leaching factors and response leaching rate.The result shows that the optimal extraction conditions were initial NaCN concentration of 1.90 g·L-1,pulp density of 36.56%,leaching time of 29.17 hours and Pb(NO3)2amount of 150.52 g·t-1at pH 10.5 for the samples less than 0.15 mm.Under those optimal conditions,we got the gold leaching rate of 95.90%.

gold ores; full-slime cyaniding; response surface methodology; experiment design

10.7631/issn.1000-2243.2017.02.0246

1000-2243(2017)02-0246-06

2015-06-29

印萬忠(1970- )，福建閩江學者計劃特聘教授，主要從事礦物材料、礦物浮選理論和貴金屬選冶等方面的研究，yinwanzhong@163.com

國家自然科學基金資助項目(51374079)；福建省龍巖市科技計劃項目(2013LY27)

TF111

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