太陽能電池協同微生物燃料電池產電及對底泥的修復影響

王健, 李楚浩, 王瑞鑫, 張太平,*, 李躍林

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太陽能電池協同微生物燃料電池產電及對底泥的修復影響

王健1, 李楚浩1, 王瑞鑫1, 張太平1,*, 李躍林2

1. 華南理工大學環境與能源學院, 廣州 510006 2. 中國科學院華南植物園, 廣州 510006

裝置以河道黑臭底泥為底物, 改性后的碳氈為電極, 通過外接不同額定電壓的太陽能電池板, 構建了一種新型的SC-MFC (solar cell-microbial fuel cell) 體系, 太陽能電池的引入對普通MFC產電性能及底泥污染物去除效率產生了的影響。通過一個周期的運行, 得到如下結論: 在太陽能電池表面輻照強度53 mW·cm–2的條件下, SC-MFC系統的最大輸出電壓和輸出功率密度與普通的MFC相比均有明顯的提高。對于底泥污染物的去除, SC-MFC系統隨著串聯太陽能電池額定電壓的增大, 去除效率呈現出先升高后降低的趨勢。在外接0.5 V、1 V、2 V太陽能電池時, 底泥對污染物修復效果較好, 并且底泥中有機質、總磷、氨氮、硝態氮的最大去除率為20.88%、32.39%、48.41%、62.66%, 它們分別在串聯1 V、2 V、2 V、0.5 V太陽能電池板時達到。

微生物燃料電池; 太陽能電池; 產電; 功率密度; 底泥修復

1 前言

微生物燃料電池(microbial fuel cell, MFC)是一種利用微生物的新陳代謝將蘊藏在有機物中的化學能轉化為電能的裝置, 它可以將水體以及底泥沉積物中的污染物降解, 達到保護環境的目的, 而且產生的電子通過定向移動可以產生電流[1]。由于MFC具有可利用原料種類多、生物相容性較好、可回收電能等優點[2–4], 微生物燃料電池已經成為國際研究熱點之一。

1910年, 英國植物學家Pottery用大腸桿菌和酵母菌進行實驗時, 發現微生物可以產生電流, 獲得了0.3 V—0.5 V的的開路電壓和0.2 mA的電流, 揭開了人們研究MFC的序幕[5]。剛開始階段, 由于微生物燃料電池功率密度很低, 因此研究進展比較緩慢。直到80年代后, 由于氧化還原中介體的廣泛應用, 微生物燃料電池的輸出功率有了極大的提高, 人們對MFC的研究才逐漸增多。其中Bennetto等人對生物燃料電池進行了改進, 證明了中介體可以同時提高電子的傳遞速率和反應速率[6]。目前對于MFC的研究主要集中在降低系統內阻、優化MFC的結構、提高輸出功率、降低成本等方面。具體的研究主要有: 產電微生物及其群落的篩選及優化[7–8]; 微生物燃料電池電極材料以及結構的改進[9–11]; MFC反應器的放大性實驗[12–13]; 微生物電化學合成[14]; 微生物燃料電池與其他技術耦合反應[15–16]等。

光催化氧化法是一種新型的高級氧化方法, 一些研究小組將半導體作為陰極材料, 采用光催化作用來提高微生物燃料電池的產電性能, 如Anhui Lu等使用天然金紅石包裹石墨材料作為陰極, 在有光照的情況下輸出功率密度達到12.03 mW·m–3[17]。本實驗采用雙室型MFC, 底物為河道黑臭底泥, 在外電路中分別串聯0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V硅太陽能電池板, 構成一種“太陽能電池-微生物燃料電池”(SC-MFC)新體系, 通過一個周期的運行, 探究太陽能電池的引入對于普通MFC產電性能以及底泥污染物去除效率的影響。

2 材料與方法

2.1 SC-MFC系統的構建

本實驗采用雙室型MFC, 反應器由有機玻璃制成, 陽極室和陰極室容積均為500 mL。陽極室是密閉的, 并且以黑臭河道底泥為基質, 底泥采集于廣州市大學城穗石村渡口受生活污水污染小河涌。陰極室敞開, 并且以50 mM·L–1的K3[Fe(CN)6]緩沖溶液為陰極溶液。陽極室和陰極室之間為質子交換膜, 購于浙江某環保公司, 使用之前用稀硫酸浸泡以除去表面油性物質。電極材料采用的均是改性過的碳氈(4 cm×4 cm×5 mm), 改性方法為: 先用丙酮浸泡碳氈3 h, 以除去吸附在表面的油性物質, 增加碳氈表面的親和性; 用真空泵抽洗5次, 然后用去離子水洗干凈后放入燒杯, 用去離子水煮沸3 h(30 min換一次水), 烘干; 最后將處理過的碳氈浸入濃硝酸 (2 mol·L–1)中5 h, 用去離子水洗滌至中性, 烘干備用[18]。三片改性過的碳氈由鈦絲引出, 纏繞成爪狀, 目的為了增加陽極與底泥的接觸面積。三爪狀碳氈由鈦絲擰成一股匯合后與外接導線連接成閉合回路, 電路中接入1000 Ω保護電阻。在MFC系統中分別串聯0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V太陽能電池板作為處理組, 以不接太陽能電池板的普通MFC系統作為對照組, 共6組。太陽能電池板放在一個人工光照箱里, 光源采用60 W的白熾燈, 光照箱體積50 cm×50 cm×50 cm, 光源距太陽能電池板的距離30 cm, 太陽能電池板表面輻照強度為53 mW·cm–2, 光照面積2 cm×2 cm, 光照時間24 h。

2.2 系統的接種與啟動

MFC接種所用微生物為原河道底泥中自然界的混合菌, 底泥采回來之后, 密閉48 h備用。所采的底泥呈黑色, 并伴有強烈的腐臭味, 說明底泥中污染物含量較高, 底泥中的污染物指標見表1。

MFC采用序批次啟動的方法: 啟動時, 在陽極室內加入300 mL底泥和200 mL 1 g·L–1葡萄糖營養液, 其配方采用Logan實驗室配方[19]。陰極室內為500 mL 50 mM·L–1的K3[Fe(CN)6]緩沖溶液。當每個啟動周期的電壓低于0.05 V時, 更換營養液及陰極室溶液。啟動四個周期后, 啟動電壓穩定, 則認為MFC啟動完成, 陽極電極表面微生物掛膜成功。系統啟動成功后, 將啟動時候所用底泥倒出, 更換為采集的黑臭底泥, 此操作應小心進行, 防止MFC陽極上的生物膜脫落。

表1 底泥中主要污染物

2.3 分析與測定方法

本實驗MFC外阻(load)的電壓通過數據采集器(Keithley 2700)直接進行采集, 本周期啟動電壓的采集頻率為180 s, 運行電壓的采集頻率為300 s。

MFC極化曲線采用穩定放電法測定: 首先將外電路斷開, 待電池輸出電壓穩定后測得開路電壓, 然后在外電路中加入一個電阻箱, 阻值由90 kΩ逐漸減小至100 Ω, 并測定電阻相對應的電壓值, 同時根據=/load,=/,=/,為碳氈表面積, 可以求出電流密度和功率密度, 通過極化曲線擬合的直線斜率可以求出電池的內阻。

底泥指標主要測定有機質、總磷、氨氮和硝氮，通過去除率來分析系統對污染物的修復效果。

本研究以Excel 2010(Microsoft Inc., USA)辦公軟件整理原始數據, 并結合origin 8.5(Origin Lab , USA)軟件繪制圖表, 采用SPSS19.0(IBM Inc., USA)軟件對數據進行分析。

3 結果與分析

3.1 微生物燃料電池的啟動

MFC的啟動的實質是陽極碳氈表面形成生物膜的過程, 本系統的啟動共經歷四個周期, 如圖1所示。開始階段, 向反應器陽極室內加入底泥和營養液, MFC立即獲得了0.2 V左右的初始電壓, 隨著反應的進行, 電壓迅速下降, 這個初始電壓是由于陰陽極之間的電勢差所引起的化學和生物變化而導致[20]。MFC每個啟動周期的電壓均是經過先升高后降低的趨勢, 當系統電壓降低到0.05 V時, 更換陰陽極溶液。當更換三次營養液后, 系統的最大輸出電壓由第一周期的0.30 V升高到第四周期的0.43 V, 并且第三周期和第四的電壓變化趨勢相似, 可認為經過四個周期后, MFC順利啟動。

圖1 啟動電壓圖

Fig. 1 The starting voltage

3.2 串聯太陽能電池板對系統產電性能的影響

MFC啟動完成之后, 在電路中分別串聯0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V太陽能電池板組成SC-MFC系統, SC-MFC處理組與對照組運行期的電壓變化曲線如圖2所示。本周期共運行了650 h, 在開始的24 h內, 系統的電壓變化都比較大, 這是因為外接太陽能電池板相當于給系統外加了一個電場, 外加電場會促進陰陽極室內自由離子的移動。另一方面, 陽極表面微生物受到了不同程度的刺激, 自身的生長環境發生了變化, 導致了電壓的急速變化。在系統運行的24 h—350 h期間, 除5 V SC-MFC外, 其余系統的輸出電壓下降趨勢相對較緩慢。同時還可以看出, SC-MFC處理組在前300 h內輸出電壓均比對照組高, 并且外接太陽能電池板額定電壓越大, 系統的輸出電壓降低的速度就越快, 這是與微生物利用底物產生電子的速率與可利用底物的濃度有關。其中5 V SC-MFC系統在350 h之后, 輸出電壓維持在0.05 V以下, 這可能由于系統中大部分微生物已經失去活性, 不能產生大量電子, 從而導致電路中電流密度較小。

系統的極化曲線和功率密度如圖3所示。根據極化曲線的歐姆極化區擬合直線的斜率, 我們得到外接0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V太陽能電池板的SC-MFC內阻分別為1428 Ω、1392 Ω、1437 Ω、1543 Ω、1573 Ω, 稍大于對照組內阻(1212 Ω), 即太陽能電池的引入對于原MFC系統的內阻影響不大。但是隨著MFC的運行, SC-MFC系統的內阻逐漸增大, 系統運行至25天, 5 V SC-MFC系統的內阻達到15005 Ω, 此時系統的電流密度很小, 相當于斷路。

系統的功率密度如圖3(b)所示。我們從圖中可以看出SC-MFC系統的輸出功率明顯大于對照組(2.53mW·m–2)。其中外接0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V太陽能電池板的SC-MFC系統的最大輸出功率分別為4.38 mW·m–2、12.86 mW·m–2、17.65 mW·m–2、18.92 mW·m–2、86.27 mW·m–2。在外接太陽能電池板的作用下, 即在陽極碳氈表面微生物兩端加入外電場的條件下, 部分微生物的生長代謝、酶活性都得到了相應的增強, 因此其在新陳代謝過程中產生更多的質子和電子, 另一方面外加電場會增加系統的電壓, 進而增加了回路中的電流密度, 其中電流密度在加入太陽能電池板之后, 由45.83 mA·m–2最大時增大到158.33 mA·m–2。

3.3 串聯太陽能電池板對底泥修復的影響

MFC產電的實質就是陽極表面微生物以底質中的有機物為碳源, 通過微生物的新陳代謝功能, 產生質子和電子的過程, 質子通過質子交換膜達到陰極, 電子則通過外電路到達陰極, 并在陰極室與電子受體反應。所以在MFC產電的同時, 底泥中有機污染物含量也會隨著微生物的降解而逐漸降低。本實驗中主要測定分析了底泥中的有機質、總磷、氨氮、硝氮, 通過一個周期的運行我們發現SC-MFC系統對于底泥污染物的去除率要高于對照組。

由圖4(a)可以看出, 經過一個周期的運行, 各處理組的有機質含量均降低, 說明微生物在此過程中, 對底泥中的有機物進行了充分的降解, 降解的有機物通過產生甲烷或者CO2氣體的形式排出系統。外接太陽能電池板的處理組與普通MFC對照組之間, 有機質的含量有顯著性差異(<0.05), 五個處理組之間, 0.25 V SC-MFC、0.5 V SC-MFC、1 V SC- MFC三個處理組之間也具有顯著性差異(<0.05)。與對照組相比, 處理組對底泥中有機質的降解效果明顯得到提高, 其中1 V SC-MFC系統中有機質的去除率最高, 達到20.88%。

由圖4(b)可以看出, 通過一個周期的運行, 各處理組的總磷含量均比對照組中總磷含量低, 即外加太陽能會增加系統對于底泥總磷的去除。其中2 V SC-MFC系統對底泥中的總磷去除效率最高, 達到32.39%, 其次為1 V SC-MFC系統, 達到29.58%。在整個運行周期間, 除0.25 V SC-MFC處理組外, 其他處理組與對照組之間具有顯著性差異(<0.05), 但是系統對于底泥中總磷的去除效率處理組之間差異性并不明顯。

由圖4(c)所示, 對于底泥中氨氮的去除率, SC-MFC系統明顯高于對照組, 并且處理組與對照組中的氨氮的去除率具有顯著性差異(<0.05)。其中2 V SC-MFC系統對底泥中的氨氮的去除率最高, 達到48.41%。由圖4(d)可以看出, 外接太陽能電池之后, 對于底泥中的硝態氮的去除率也顯著提高, 并且處理組與對照組之間具有顯著性差異(<0.05)。對于底泥中硝態氮的最大去除效率為62.66%, 是在0.5 VSC-MFC系統中達到。

4 討論

4.1 外接太陽能電池對于MFC產電性能的影響

在本系統中, 陽極為厭氧環境, 底泥中含有的大量的還原性有機物能夠被微生物氧化, 并且在此過程中, 微生物充當催化劑的角色。用導線將陰陽極連接起來, 底泥中還原性物質被微生物氧化后釋放出的電子可以通過電極和導線移動, 電子由陽極移動到陰極, 在陰極室內與電子受體結合, 這樣源源不斷的電子的移動就形成了電流。在MFC中, 產電微生物與電極之間的電子傳遞機制主要為細胞接觸傳遞、納米導線傳遞以及電子介體傳遞。

影響MFC產電性能的因素有很多, 例如陽極微生物對基質的氧化速率; 電子的轉移速率; 外電路的電阻; 陰陽極結構; 陽極微生物活性等等。在本實驗中, 通過串聯不同額定電壓的太陽能電池板給陽極微生物兩端加上一個外電場, 我們觀察到外加電場對MFC系統的產電性能都產生了不同的影響。在陽極兩端加入低電場初期, 陽極表面的微生物活性會增強, 細胞的生長代謝、酶活性以及合成生物高分子的特性都會提高, 結果使得SC-MFC系統的輸出功率密度以及輸出電壓都有顯著的提高。

加入低電場(0.25 V—2 V)會促進微生物的生長, 但是加入較強電場(5 V)之后反而會抑制微生物的生長, 達到相反的效果。如圖2所示, 5 V SC-MFC系統的輸出電壓在運行初始, 由于太陽能電池板串聯分壓的原因, 外接電阻兩端的電壓比較高, 但是隨著反應的進行, 底物中可被微生物利用的有機質含量降低以及陽極表面的部分產電微生物不能適應高電場的環境, 所以輸出電壓下降的速率高于對照組以及其他處理組。同時由于基質氧化是產生電子的源泉, 隨著反應的進行, 底物可被微生物利用的有機物濃度不斷減少, 產生電流不斷減少。在本實驗中, 5 V SC-MFC系統在運行350 h之后, 系統中電流降低至0.103 mA, 我們可以認為此時電路為開路。

4.2 外接太陽能電池對底泥污染物的影響

在運行一個周期之后, 有機質的去除效率在外接1 V時達到最大, 為20.88%。在MFC兩端加入較低的電場會促進細胞的代謝、細胞增殖、酶活性以及細胞通透性的提高, 甚至還會影響細胞內的自由基反應和生物高分子(如DNA)的合成等[21–22]。所以在陽極兩端外加低壓電場后, 微生物活性增加, 對底泥中的有機質降解速率增大。但是高壓電場(大于2 V)會破壞陽極表面生物膜, 甚至對微生物具有殺滅作用[23], 由于不同的微生物會利用不同的有機物作為碳源, 所以陽極微生物多樣性減少必然會降低對底泥污染物的去除效果。

總磷的最高去除效率在外接2 V太陽能電池處達到, 為32.39%。由于微生物新陳代謝過程中需要從環境中攝取磷來合成自身物質, 以滿足微生物生長繁殖的需要, 所以底泥中被去除的磷部分以聚磷酸鹽的形式儲存在細胞中而在陽極表面富集, 另一部分以磷化氫的形式揮發出去。外接太陽能電池板的MFC系統, 由于外加電場對陽極生物的刺激, 使得陽極微生物的生長速率加快, 從而增加陽極生物膜對于底泥中磷的吸收, 達到將底泥中的磷去除的目的。但是外加電場過大, 或者隨著反應的進行, 底泥中有機物含量不斷減少以至于不能維持微生物的生長代謝需求, 部分微生物活性降低或者死亡, 死亡的細胞內的磷會重新釋放到環境中。

運行一個周期之后, 陽極室底泥中的氨氮在2 V SC-MFC系統中達到最大, 為35.87%; 硝態氮的最大去除效率在0.5 V SC-MFC系統中達到, 為62.66%。在陽極室內, 由于有機質含量的下降, 氨氮可以作為電子供體被氧化為硝態氮或亞硝態氮而被去除, 并且在厭氧的環境下也容易發生厭氧氨氧化反應直接生成氮氣而去除[24]。同時, 底泥中的硝態氮又可以作為電子受體而與陽極表面競爭, 限制電子達到陽極表面, 減小電流密度。由于陽極室的密封性良好, 所以在陽極室內形成了厭氧的環境, 有利于微生物的反硝化的進行[25]。

太陽能協同微生物燃料電池體系對于底泥中有機質、總磷、氨氮、硝態氮的去除效率均高于普通的MFC系統。新型SC-MFC系統與普通MFC相比具有明顯的優越性, 其優越性的主要因如下: (1)在光照的情況下, 太陽能電池會產生電子空穴對, 形成有向的電場, 電場會拉動陽極室內的電子向陰極移動, 在陰極室內與電子受體結合, 形成水。光催化作用的引入, 改善了原MFC系統中電子的遷移能力。(2)在陽極室內, 微生物分解有機物產生的電子通過細胞色素或者纖毛傳遞到陽極上, 并且通過這種電子傳遞的能量來滿足自身生長的需要, 當外加電場后, 陽極兩端電勢增大, 微生物也相應獲得較高能量, 生長也就越快[26]。(3)在外加電場的作用下, 陽極表面的微生物受到電刺激, 低電場作用下, 細胞的生長代謝、酶活性等均得到改善, 所以在外加太陽能電池板之后, 微生物燃料電池對于底泥中的污染物的去除效率大幅度增加。

4.3 外接硅太陽能電池對MFC陽極表面微生物的影響

本實驗MFC陽極室采用的基質為受污染河涌的底泥, 所以陽極室內菌種為混合菌種。在MFC運行的過程中, 陽極表面富集的產電微生物以變形細菌門()、厚壁菌門() 、放線菌門 () 以及酸桿菌門 () 為主[27]。微生物對于系統的操作條件極為敏感, 隨著反應器的運行, 陽極表面的微生物群落結構、組成以及相對豐度情況都會不斷的發生變化。其中同課題組的朱娟平同學在普通的MFC系統中引入了不同的植物, 構成了植物-沉積物微生物燃料電池(P-SMFC), 通過一個周期的運行發現, 植物的引入會增加陽極表面微生物的多樣性。

在本實驗中, 通過外接太陽能電池板對MFC陽極表面微生物增加一個外加電場, 結果發現: 外加不同強度的電場對于微生物的活性會產生不同的影響, 低電場會促進原MFC系統中陽極表面微生物的生長代謝, 高電場則會有抑制作用。由于部分微生物新陳代謝中需要從環境中獲得能量, 在外加電場存在的條件下, 陽極兩端電勢增大, 微生物也相應獲得較高能量, 因此細胞的生長代謝以及酶的活性都會增加, 這類微生物在陽極碳氈表面迅速富集, 成為優勢菌。由于微生物可以利用底泥中的有機物污染物作為碳源, 所以對于底泥污染物也具有較高的去除率。但是部分產電微生物在較高的電場條件下不能存活, 因為不同的微生物會利用不同的有機污染物作為碳源, 所以較低的微生物群落多樣性意味著對底泥污染物的去除效果將降低。后續實驗通過高通量測序方法繼探究外接太陽能電池后, 對陽極表面產電微生物群落結構、相對豐度以及多樣性的影響。

5 結論

SC-MFC系統在產電性能以及對底質污染物的去除效效果方面均優于原MFC系統。在MFC電路中串聯太陽能電池板, 相當于給傳統的MFC兩端增加一個外電場, 外電場的存在會使系統的輸出電壓以及輸出功率密度得到相應的提高。其中在低電場的作用下, 微生物燃料電池陽極表面微生物的活性會增加, 進而提高了微生物對底質中污染物的去除率。太陽能電池與微生物燃料電池的協同作用, 大大解決了傳統MFC輸出功率密度小等問題, 并且清潔無污染, 對解決環境以及能源危機問題都具有重要的意義。

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The effect of electricity generation and sediment remediation by microbial fuel cell system cooperated with solar cell

WANG Jian1, LI Chuhao1, ZHANG Taiping1,*, LI Yuelin2

1. College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China2. South China Botanical Garden, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510006, China

The device was constructed with black-odorous sediment as substrate and the modified carbon felt as electrode. We achieved a solar cell-microbial fuel cell new system after we inserted different rated voltage solar cells in series. The introduction of solar cells had an influence on electricity generation and sediment remediation. Several conclusions we got after a period operation: at the irradiation intensity of 53 mW·cm–2on the surface of solar cells, the maximum output voltage and power density of SC-MFC systems were higher than the normal MFC system. The pollutant removal in the new system showed the tendency: along with the rated voltage of solar cells rising, the removal efficiencies increased at first and decreased subsequently. The effects of remediation were better relatively with 0.5 V, 1 V, 2 V solar cellsinstalled in series, and the largest removal efficiencies of organic matter, total phosphorus, ammonium nitrogen and nitrate nitrogen were 20.88%, 32.39%, 48.41%, 62.66%, which appeared respectively with 1 V, 2 V, 2 V, 0.5 V extra solar cells.

microbial fuel cell; solar cell; electricity generation; power density; sediment remediation

10.14108/j.cnki.1008-8873.2017.02.001

X703

A

1008-8873(2017)02-001-08

2016-04-08;

2016-12-21

廣州市科技計劃項目(2014J4100020); 國家自然科學基金面上項目(31272482)

王健(1990—), 男, 河南商丘人, 研究方向為生態工程與環境修復, E-mail: wangjianatscut@sina.com

張太平, 男, 博士, 副教授, 主要從事生態工程與環境修復研究, E-mail: lckzhang@scut.edu.cn

王健, 李楚浩, 王瑞鑫, 等. 太陽能電池協同微生物燃料電池產電及對底泥的修復影響[J]. 生態科學, 2017, 36(2): 1-8.

WANG Jian, LI Chuhao, ZHANG Taiping, et al. The effect of electricity generation and sediment remediation by microbial fuel cell system cooperated with solar cell [J]. Ecological Science, 2017, 36(2): 1-8.