工業固廢活化鉀長石-CO2礦化提鉀的生命周期碳排放與成本評價

莫淳，廖文杰，梁斌,，李春，岳海榮，謝和平

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工業固廢活化鉀長石-CO2礦化提鉀的生命周期碳排放與成本評價

莫淳1，廖文杰2，梁斌1,2，李春1，岳海榮1，謝和平2

（1四川大學化學工程學院，四川成都 610065；2四川大學新能源與低碳技術研究院，四川成都 610065）

利用工業固廢活化非水溶性鉀長石礦，礦化固定二氧化碳（CO2）并提鉀工藝，是同時處理工業固廢、開發鉀資源、減排CO2等一舉多得的CCUS路線。采用生命周期評價（LCA）方法，以生產含1 t K2O的鉀肥為功能單元，以傳統的高爐冶煉鉀長石制可溶性鉀肥并聯產白水泥工藝作為參照，對比評價了兩種鉀長石-工業固廢體系礦化CO2聯產鉀肥工藝過程的碳減排潛力和經濟性。對工藝從原料開采、運輸到產品生產的生命周期的溫室氣體排放量（簡稱“碳排放”）和成本進行了全流程的核算，研究了更全面的產品碳排放和成本分配方法。結果表明，無論是碳排放還是經濟性，鉀長石-工業固廢體系礦化CO2聯產鉀肥工藝均較傳統工藝有很大提高，碳減排潛力分別可達81.16%和20.48%左右，成本可節約34.75%和45.11%左右。

生命周期評價；鉀長石；溫室氣體；二氧化碳捕集；廢物處理

引 言

CO2、CH4、N2O等溫室氣體（greenhouse gas，GHG）的排放（簡稱“碳排放”）已經對人類社會和生態環境構成了巨大的威脅[1-3]，CO2捕集利用封存（carbon capture，utilization，and storage，CCUS）已經成為CO2末端減排的重要技術手段[4]。另一方面，中國社會發展還處于重化工業時期，據國家統計局統計[5]：2014年全國工業固體廢物排放總量達32.56×108t，而綜合利用率僅62.75%，所以如何處理工業固廢已經成為環境保護的難題之一。

鉀是保證農作物豐產的3大營養元素之一，目前商業開采的鉀資源主要是水溶性鉀資源，如含鉀鹽湖等[6]，我國可供開采的水溶性鉀資源十分有限，已探明的約2.1×108t，占世界水溶性鉀資源的2.2%。但我國鉀長石資源豐富，可開采儲量超過200×108t，至少能滿足中國100年的鉀肥需求，是一種有意義的戰略儲備[7]。目前鉀長石資源還沒有得到利用，鉀長石中的鉀是非水溶性的，傳統工藝中需要高溫（1400～1600℃）煅燒后才能從中制備鉀肥，能耗、碳排放和成本都很高，還達不到商業利用要求[8]。

四川大學[9-12]研發了一種以鉀長石提鉀、處理工業固廢并礦化CO2的新CCUS工藝。以工業固廢（濕法磷酸產生的磷石膏或氨堿法工藝產生的氯化鈣）為助劑活化鉀長石礦物并聯產硫酸等，活化礦物經提鉀后可用于礦化固定CO2,，礦化廢渣可用作建材原料，是一個一舉多得的碳減排路線。

新工藝的生命周期評價（life cycle assessment，LCA）是CCUS工藝工業化應用的重要環節，要求對從原材料開采、運輸、產品生產、使用、循環回收到最終廢棄的整個生命周期中產生的碳排放等進行評估[13-16]，內容包括目標與范圍確定、清單分析、影響評價和結果解釋[17]。已有相關LCA報道包括對MEA吸收CO2的燃煤電廠二氧化碳捕捉封存（carbon capture and storage，CCS)[18]和電廠煙氣CO2礦化蛇紋石工藝[19]等的系統評價，這些評價過程所涉及一個重要的碳排放分配原則都還存在很多問題。

本文將基于鉀長石-工業固廢體系礦化CO2聯產鉀肥這一新工藝，進行生命周期碳排放和成本評價。以我國的上游原料與能源生產數據為基礎，研究產品碳排放分配原則，通過新工藝與傳統技術的LCA結果比較，分析鉀長石礦化CO2提鉀新CCUS路線的碳減排潛力。

圖1 高爐冶煉鉀長石制可溶性鉀肥并聯產白水泥工藝

1 研究方法

1.1 工藝路線描述

目前，報道的以鉀長石為原料生產鉀肥的方法包括酸分解法[20]、水熱法[21-22]、微生物分解法[23]和熱活化法[9,24]。真正工業化示范的方法只有以熱活化法為基礎的高爐冶煉鉀長石制水溶性鉀肥并聯產白水泥工藝的鉀長石綜合利用方法[25]。

（1）高爐冶煉鉀長石制可溶性鉀肥并聯產白水泥工藝[25-28]

該工藝（即工藝A）自20世紀80年代在我國山西省聞喜縣投入過工業化生產，其流程簡圖如圖1所示。原料鉀長石、石灰石、焦炭等被破碎到30～50 mm，按一定比例送入高爐內。1500℃高溫下生成含K2CO3和KHCO3的鉀鹽灰，被氣體帶出并降溫后隨煤灰等一并收集，隨后經過溶解、過濾和蒸發得到主產品鉀肥。而在爐缸內形成的熔渣，由出渣口排出經水淬得水渣，用作白水泥的生產原料。以生產1 t K2O計，消耗鉀長石11.19 t、焦炭10.54 t、石灰石17.77 t。

（2）工業固廢活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝

氯化鈣固廢活化（鉀長石-氯化鈣)工藝[9,11]（即工藝B）流程簡圖如圖2所示，鉀長石與氯化鈣經破碎后按一定比例投入回轉窯內，900℃下煅燒產生的熟料經過CO2礦化提鉀反應得到提鉀液與提鉀渣，提鉀液經過五效蒸發得到主產品氯化鉀，和含有少量氯化鉀的氯化鈣返料重新投入回轉窯。而提鉀渣則用作水泥生產的原料，煅燒尾氣用作鹽酸生產的原料氣。以生產1 t K2O計，消耗鉀長石10.83 t、二水氯化鈣7.09 t、燃煤1.37 t，礦化CO21.11 t。

石膏固廢碳還原（鉀長石-磷石膏-碳還原）工藝[12,24]（即工藝C）流程簡圖如圖3所示，鉀長石、磷石膏、焦炭經破碎后按一定比例混合，經過兩次造粒后投入回轉窯內，1150℃下煅燒產生的熟料經過CO2礦化提鉀反應得到提鉀液與提鉀渣，提鉀液經過五效蒸發得到主產品硫酸鉀，和含有少量硫酸鉀的磷石膏用作返料。同樣提鉀渣用作水泥生產的原料，煅燒尾氣用作濃硫酸生產的原料氣。以生產1 t K2O計，消耗鉀長石9.96 t、磷石膏24.84 t、焦炭2.75 t、燃煤1.99 t，礦化CO22.36 t。

圖2 氯化鈣固廢活化（鉀長石-氯化鈣)工藝

圖3 石膏固廢碳還原(鉀長石-磷石膏-碳還原)工藝

1.2 目標與范圍確定

本文的研究目標以高爐冶煉鉀長石制可溶性鉀肥并聯產白水泥工藝為基準，綜合比較工業固廢活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝的生命周期碳排放與成本。

在范圍定義中要量化描述產品及其技術提供的作用（即“功能單元”）。上述3種工藝最終產品不相同，高爐冶煉鉀長石工藝主產品為K2CO3，鉀長石-氯化鈣工藝為KCl，鉀長石-磷石膏-碳還原工藝為K2SO4。考慮到3種工藝的主要作用為化肥生產，選擇K2O為基準流，功能單元定義為含1 t K2O的鉀肥（依據鉀元素守恒進行換算，即1.585 t 氯化鉀肥、1.832 t硫酸鉀肥、1.468 t 碳酸鉀肥）。在范圍定義中也要陳述研究中實際包含的原料投入或過程（即“系統邊界”）。本文在單元過程數據收集時忽略總投入小于1%的物料與能源投入（但總共忽略的不超過總投入的5%），將原料開采與運輸、焙燒活化、礦化提鉀、尾氣制酸、提純制肥（鉀肥車間）、水泥車間等過程都納入鉀肥生產的產品系統邊界內（圖4），不考慮鉀肥使用階段的碳排放，開展“從搖籃到廠門（cradle-to-gate）”的分析。

圖4 鉀長石提鉀工藝生命周期評價系統邊界

1.3 清單分析

新型鉀長石利用工藝清單數據中的物料與能源投入是在中試試驗的基礎上進行工業規模放大后經物料衡算和熱量衡算所得

(2)

(3)

式（1）～式（3）分別表示第個單元過程關于物質的物料衡算、熱量衡算以及電力消耗；其中和所涉及的反應是按中試試驗的參數（例如溫度、壓力、反應配比等）進行計算獲得；q表示過程的散熱，其與工業規模有關，工業規模越大，單位產量的散熱量越小，其具體計算可以參見《化工工藝設計手冊》[29]；表示工業規模放大系數；e表示中試規模第個單元過程電力消耗。

物料與能源投入的上游生產數據來自中國生命周期核心數據庫（CLCD-China v0.8）[30]、國外數據庫ecoinvent v2.2[31]和部分文獻（即中國能源網絡）[32-33]。由于原料氯化鈣和磷石膏是上游工業過程的廢物，所以在利用其與鉀資源生產鉀肥時，應考慮避免固廢處理所造成的碳排放作為碳減排收益（表1）[30]。運輸方式以鐵路運輸和公路運輸為例（表2），其中鉀長石為就地取材，氯化鈣、磷石膏為實際運輸距離，煤的運輸距離以全國平均運輸距離為例（煤的平均鐵路運距和貨物平均公路運 距）[5]。主要投入的碳排放系數來源于文獻[30-33]（表3）。

表1 原料的固廢處理碳排放收益

表2 主要原料平均運輸距離

表3 主要物質能源投入碳排放系數

1.4 生命周期碳排放評價

3種工藝系統均包含主產品（鉀肥）和副產品（濃鹽酸、濃硫酸、水泥），需要采用一定的原則在多產品之間分配碳排放才能得到代表含1 t K2O鉀肥生產的碳排放。如圖1、圖2和圖3所示，被某彩色線所占據的單元過程將會被該彩色線所代表的產品所分配。本文采用過程替代法來對此3種工藝進行分配。所謂過程替代法即為由擴展系統邊界后的系統（1 kg主產品加上對應的副產品）所造成的碳排放減去采用市場典型（或平均）技術生產對應的副產品所造成的碳排放，從而得到生產1 kg主產品所造成的碳排放。

3種副產品中，濃鹽酸主要產自電解食鹽水工藝，濃硫酸產自磷石膏制硫酸聯產水泥工藝，而水泥則產自普通硅酸鹽水泥工藝。電解食鹽水工藝以原鹽或鹵水為原料，經過鹽水精制后電解產生氯氣和氫氣，然后燃燒產生的氯化氫氣體經過冷卻吸收制成鹽酸；磷石膏制硫酸聯產水泥工藝中，磷石膏和一定量黏土和焦炭搭配投入回轉窯內，在1400℃煅燒產生的熟料用于水泥生產，而尾氣則經過凈化和兩轉兩吸制得硫酸，基本上每生產1 t硫酸（以100% H2SO4計）就聯產1.5 t水泥[34]。各種主副產品的生命周期碳排放的計算公式如下

(5)

(6)

式中，表示單位產品或者該工藝過程的碳排放；m表示該工藝過程聯產的水泥量；表示氯化鈣活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝聯產濃鹽酸量；表示磷石膏活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝聯產濃硫酸量；下角標1～4分別表示高爐冶煉鉀長石制可溶性鉀肥并聯產白水泥工藝，氯化鈣活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝，磷石膏活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝和磷石膏制硫酸聯產水泥工藝。

本文所涉及的3種副產品的碳排放系數見表4[30,34]。

1.5 生命周期成本評價

生命周期成本分析（life cycle costing，LCC）涵蓋整個生命周期內的建造、運行、維護等成本[35]，可分為內部資源投入費用（包括原料、能源、人力、設備費用等）和外部環境費用（由于各種污染物排放所帶來的環境稅）[13]，并將所有現金流通過通貨膨脹率統一折現為初始年度的現值進行分析比較[35-37]。本文進行生命周期成本分析時采用與生命周期碳排放分析一樣的系統邊界和功能單元[38]。

在進行成本評價時，本文做了如下假設：（1）單位鉀產品的人力資源投入相同，在內部資源投入費用中可略去人力費用，這將不影響比較評價的結論；（2）設備費用按設備正常運行時間以折舊費的形式分到產品上，但本文中設備折舊費占生命周期成本不足1%，故忽略之；（3）本文中外部環境費用只計算由于碳排放所帶來的環境稅，而平均碳交易單價則是根據近一年（2015.6～2016.6）的碳交易單價和碳交易額計算所得（即21.918 元/噸）[39]。

2 結果與討論

2.1 生命周期碳排放

圖5所示為3種工藝替代前后的生命周期碳排放。其中，替代前后碳排放最高的均是高爐冶煉鉀長石制可溶性鉀肥并聯產白水泥工藝（即工藝A），其次是磷石膏活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝（即工藝C），最低的是氯化鈣活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝（即工藝B），這與碳排放份額最大的焙燒活化過程的焙燒溫度有著正相關的關系。相比于工藝A，工藝B和C在替代前分別具有76.66%和29.44%的碳減排潛力，替代后分別具有81.16%和20.48%的碳減排潛力，這一較大差異可能直接影響新型工藝技術的工業化推廣，所以在進行碳排放評價時，一個合理的多產品系統的分配方案是必不可少的。

表4 副產品的碳排放系數

就碳減排潛力而言，氯化鈣體系（工藝B）明顯優于磷石膏體系（工藝C）。不過，就固廢處理的迫切性而言，卻出現不同考慮。目前我國磷石膏堆積量估計超過5×108t，2010年磷石膏年排放量達到7000～8000 t，而利用率僅10%～20%，初步估計到2020年磷石膏堆積量將超過10×108t[40]；而目前國內以氨堿法生產純堿的規模已達到500×104t·a-1，按生產1 t純堿排放近8 t氯化鈣廢液（約10%濃度）[41-42]計算，目前氯化鈣的排放量約為400 t·a-1。所以考慮固廢處理的迫切性，磷石膏體系（工藝C）的工業應用前景應該優于氯化鈣體系（工藝B）。

圖5 3種工藝的生命周期碳排放（未替代與替代后）

A—system for producing potash fertilizer and white cement by smelting K-feldspar in blast furnace; B—system of K-feldspar and calcium chloride; C—system of K-feldspar and phosphor-gypsum

由圖5可知，在鉀轉化率基本都保持較高水平時，原料投入過程的碳排放工藝B優于工藝C，工藝C又優于工藝A，相比于工藝A，在原料投入過程工藝B與工藝C分別能減排91.36%和37.38%，這與工藝采用的生產原料有很大關系。氯化鈣來自氨堿法制純堿工藝的廢渣，磷石膏來自濕法磷酸工藝的廢渣，以工藝B或C進行處理時能夠抵消其按常規固廢處理方式所帶來的碳排放；雖然礦化提鉀過程的碳減排潛力對鉀肥生命周期碳排放而言很小（＜1.55%），但結合礦化提鉀過程的碳排放（圖6）可知，工藝B和C的焙燒渣都具有較高固碳潛力（分別占工藝B和C生命周期碳排放的9.69%和6.81%）。

圖6 礦化提鉀過程碳排放

B—system of K-feldspar and calcium chloride; C—system of K-feldspar and phosphor-gypsum

①net GHG emissionsGHG embodied in process inputs-CO2treatd by process

2.2 生命周期成本

圖7所示為3種工藝中各種成本（即原料投入費用、能源投入費用、外部環境費用）對生命周期成本的貢獻。3種工藝中，原料投入部分均占了生命周期成本的一半之多，如何在保證提鉀的同時減少原料消耗成為降低成本的關鍵，主要對策包括進一步優化工藝提高鉀轉化率或者副產品的收率。另外，作為3種鉀資源利用技術理論基礎的熱活化過程，其能源消耗也是生命周期成本不容小覷的一部分（占比均達40%以上），優化煅燒技術、提高熱量回收成為降低這部分成本的關鍵。

圖7 3種工藝的生命周期成本

A—system for producing potash fertilizer and white cement by smelting K-feldspar in blast furnace; B—system of K-feldspar and calcium chloride; C—system of K-feldspar and phosphorgypsum

圖8所示為以3種工藝生產含1 t K2O鉀肥為功能單元，采用過程替代法后的生命周期成本。相比于傳統工藝A，新工藝B和C分別可以節約成本約34.75%和45.11%。圖7與圖8給出的變化趨勢不同的主要原因是：雖然工藝B能副產大量濃鹽酸，但由于國內鹽酸市場產能依舊過剩，價格仍然處于低位水平（150 元/噸），產品有的多為自用，副產酸價格則更低（50元/噸），所以導致將近80%的成本被分配到氯化鉀產品上；與之不同的是，工藝A和C所分別副產的濃硫酸（426元/噸）和水泥（250元/噸）則價格較高。

圖8 不同鉀肥的生命周期成本（過程替代后）

3 結 論

本文基于產品生命周期概念，以生產含1t K2O的鉀肥為功能單元，采用LCA方法對比評價了兩種新型鉀長石-工業固廢體系礦化CO2聯產鉀肥工藝與傳統高爐冶煉鉀長石制可溶性鉀肥并聯產白水泥工藝的碳排放和成本，得到以下結論：

（1）新型鉀長石提鉀并處理工業固廢工藝生命周期碳排放明顯低于傳統高爐冶煉工藝，碳減排潛力可達81.16%和20.48%左右；

（2）新型鉀長石提鉀并處理工業固廢工藝生命周期成本也要低于傳統高爐冶煉工藝，可以節約成本34.75%和45.11%左右；

（3）鉀長石-工業固廢體系礦化CO2聯產鉀肥工藝兼具鉀肥生產、碳減排和固廢利用功能，工業應用前景良好。

本文涉及的兩種新型工藝還處于實驗室、小試向中試推進的狀態，有些數據是在優化過程操作條件下通過物料和熱量衡算所得，有些采用處于全國乃至全球典型水平的技術數據進行了近似替代，所以將來如果能在中試乃至建廠投產時收集更具技術代表性的數據，將提高數據質量進而增加評價結果的準確性。

符 號 說 明

,，——單位質量鉀肥碳排放，kg CO2eq·kg-1 C1，C2，C3，C4——某種工藝生命周期碳排放量，kg CO2eq·kg-1 C硫酸——磷石膏制硫酸聯產水泥工藝硫酸生產碳排放，kg CO2eq·kg-1 C水泥——普通硅酸鹽水泥工藝水泥碳排放，kg CO2eq·kg-1 C鹽酸——電解食鹽水工藝鹽酸生產碳排放，kg CO2eq·kg-1 ej，Ej——分別為工藝放大前后耗電量，kW·h mj,i,in，mj,i,out——分別為某單元過程進出口質量，kg m1，m2，m3，m4——某種工藝聯產水泥量，kg·kg-1 ——工藝2聯產濃鹽酸量，kg·kg-1 ——工藝3聯產濃硫酸量，kg·kg-1 Qj,in，Qj,out——分別為某單元過程進出口含熱量，kJ qj——某單元過程散熱量，kJ ξ——工業規模放大系數 下角標 i——物質種類 j——單元過程 1——高爐冶煉鉀長石制可溶性鉀肥并聯產白水泥工藝 2——氯化鈣活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝 3——磷石膏活化鉀長石提鉀-礦化CO2聯產鉀肥工藝 4——磷石膏制硫酸聯產水泥工藝

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Life-cycle greenhouse gas emissions and cost of potassium extraction and CO2mineralizationK-feldspar—industrial solid waste calcination

MO Chun1, LIAO Wenjie2, LIANG Bin1,2, LI Chun1, YUE Hairong1, XIE Heping2

(1School of Chemical Engineering, Sichuan University, Chengdu 610065, Sichuan, China;2Institute of New Energy and Low-Carbon Technology, Chengdu 610065, Sichuan, China)

Using industrial solid waste to calcinate non-water-soluble natural K-feldspar for CO2mineralization and potassium extraction is a multi-functional CO2capture, utilization and storage (CCUS) technology that can treat industrial solid waste, utilize potassium resource and reduce greenhouse-gas (GHG) emissions. Life cycle assessment (LCA) was adopted based on a functional unit of the produced potash fertilizer containing 1 ton of K2O to compare two emerging technologies of simultaneous potash fertilizer production and CO2mineralization from K-feldspar and industrial solid waste (CaCl2/phosphor-gypsum) with a traditional technology of potash fertilizer and white cement coproduction by smelting K-feldspar in blast furnace in terms of GHG-reduction potential and economic feasibility. The life-cycle (from raw material exploitation to transportation to production) GHG emissions and life-cycle cost of these technologies were accounted by using an improved allocation approach that considered the credit of avoided GHG emissions/cost from industrial solid waste treatment. The results showed that the two emerging technologies were preferred to the traditional technology in terms of both life-cycle GHG emissions and economic feasibility with GHG-reduction potential of about 81.16% and 20.48%, and cost savings of up to 34.75% and 45.11%, respectively.

life cycle assessment; K-feldspar; greenhouse gas; CO2capture; waste treatment

10.11949/j.issn.0438-1157.20161754

TQ 044.3

A

0438—1157（2017）06—2501—09

梁斌。

莫淳（1992—），男，碩士研究生。

國家自然科學基金重點項目（21336004）。

2016-12-15收到初稿，2017-03-07收到修改稿。

2016-12-15.

Prof.LIANG Bin, liangbin@scu.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (21336004).