過渡金屬改性Y型分子篩吸附脫除低碳烴中二甲基二硫醚

趙亞偉，沈本賢，孫輝，詹國雄，侯柯

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過渡金屬改性Y型分子篩吸附脫除低碳烴中二甲基二硫醚

趙亞偉，沈本賢，孫輝，詹國雄，侯柯

（華東理工大學(xué)化工學(xué)院石油加工研究所，上海200237）

采用離子交換法制備了CoY、CuY、NiY分子篩，并在固定床吸附器上考察了工藝條件及原料烯烴含量對改性分子篩吸附脫除二甲基二硫醚性能的影響。采用密度泛函理論計算二甲基二硫醚及異丁烯在CoY、CuY、NiY分子篩上的競爭吸附行為。最后考察了高溫水蒸氣對吸附劑的再生效果。結(jié)果表明，CoY、CuY和NiY分子篩對二甲基二硫醚的動態(tài)飽和吸附硫容分別為47.5mg/g、36.3mg/g和40.2mg/g；其中CoY和NiY分子篩硫容量受烯烴含量的影響較大，CuY分子篩受影響較小。計算結(jié)果表明，吸附過程中S—S鍵的Mayer鍵級變化不大，烯烴中C=C鍵雙鍵性質(zhì)減弱。二甲基二硫醚在CoY、CuY和NiY分子篩上的吸附能分別為–59.5kJ/mol、–22.2kJ/mol和–30.4kJ/mol，與實驗數(shù)據(jù)吻合。吸附飽和后的分子篩經(jīng)160℃水蒸氣脫附60min后能夠有效再生，且多次再生后吸附劑硫容仍保持在新鮮吸附劑的97%以上。

脫硫；烯烴；競爭吸附；密度泛函理論

世界工業(yè)化進(jìn)程的不斷發(fā)展使燃料消耗量逐年增加，而全球經(jīng)濟快速發(fā)展的同時，自然環(huán)境也面臨著日益嚴(yán)峻的污染問題。其中，燃料燃燒所排放的SO2等硫化物會產(chǎn)生霧霾等，嚴(yán)重危害人類健康。因此，如何控制燃料中的硫含量、生產(chǎn)清潔燃料引起了廣泛的關(guān)注。

目前最為成熟的脫硫工藝是加氫脫硫（HDS）[1]，傳統(tǒng)的加氫脫硫工藝可以非常有效地脫除燃料油中的硫化物，然而加氫工藝需要很高的溫度和壓力，消耗大量氫氣，導(dǎo)致設(shè)備和操作成本增加，并且加氫會顯著影響燃料油性質(zhì)，如降低汽油的辛烷值[2]。……