6H-SiC襯底上AlGaN基垂直結構紫外LED的制備

劉明哲， 李鵬翀， 鄧高強， 張源濤， 張寶林

(吉林大學電子科學與工程學院 集成光電子學國家重點聯合實驗室， 吉林 長春 130012)

6H-SiC襯底上AlGaN基垂直結構紫外LED的制備

劉明哲， 李鵬翀， 鄧高強， 張源濤*， 張寶林

(吉林大學電子科學與工程學院 集成光電子學國家重點聯合實驗室， 吉林 長春 130012)

利用金屬有機物化學氣相沉積方法，在n型6H-SiC襯底上制備了15對Si摻雜Al0.19Ga0.81N/Al0.37Ga0.63N DBR，并采用低溫AlN緩沖層有效抑制了DBR結構中裂紋的產生，得到了表面均方根粗糙度僅為0.4 nm且導電性能良好的n型DBR，其在369 nm處峰值反射率為68%，阻帶寬度為10 nm。在獲得導電DBR的基礎上，進一步在n型6H-SiC襯底上構建了有、無DBR的垂直結構紫外LED。對比兩者電致發光光譜，發現DBR結構的引入有效增強了LED紫外發光強度。

AlGaN； 紫外發光二極管； 分布式布拉格反射鏡； 金屬有機物化學氣相沉積； 垂直結構

1 引 言

高亮度的紫外發光二極管(Ultraviolet light emitting diode, UV LED)在殺菌消毒、水/空氣凈化、紫外固化、高密度數據存儲、生化探測、非視距通訊等領域有著廣闊的應用前景，近年來受到越來越多的關注和重視[1-4]。AlxGa1-xN是直接帶隙半導體材料，通過調節Al組分，禁帶寬度在3.4～6.2 eV之間連續可調，波長覆蓋范圍涵蓋大部分紫外波段(200～365 nm)，并且具有良好化學穩定性和熱穩定性，是制備UV LED的理想材料[5-6]。相比于傳統的紫外光源—汞燈，采用Ⅲ族氮化物材料制備的UV LED具有高效節能、無汞環保、可靠耐用、體積小等優點[7]。

6H-SiC與AlN之間的晶格失配僅為1%，遠小于α-Al2O3(藍寶石)、Si與AlN之間的晶格失配度，兩者分別為13%、19%。因此，在6H-SiC襯底上外延制備AlGaN基UV LED有利于改善外延層質量，提高器件內量子效率[8]。同時，由于n型6H-SiC襯底具有良好的電導性,可用于制備垂直結構(Vertical structure, VS) UV LED[9]。相較于傳統的通過刻蝕臺面將p、n電極置于同側的水平結構LED，VS LED可以有效避免電流擁堵效應，提高有源區利用率[10]。此外，6H-SiC襯底具有良好的導熱特性(熱導率為4.9 W·cm-1·K-1),有利于器件散熱。然而，6H-SiC禁帶寬度僅為3.05 eV，會吸收紫外光，因此在6H-SiC襯底上制備的VS UV LED有必要在有源區與襯底之間制備可導電的分布式布拉格反射鏡 (Distributed Bragg reflectors, DBR)，以提高光提取效率[11]。

6H-SiC與AlGaN之間存在熱失配，所以在生長結束后的降溫過程中，AlGaN層內會產生張應力致使薄膜開裂。與此同時，構成DBR的不同鋁組分AlGaN層之間的晶格失配以及制備n型導電結構時Si的摻雜會加劇外延層中張應力的產生，使制備無裂紋n-DBR變得更為困難[12-14]。而裂紋的出現會增強光在材料內部的散射和吸收，從而降低DBR的反射率[15]。為了解決6H-SiC襯底上外延DBR開裂的問題，Tao等人采用SiNx插入層的方法減少外延層中張應力的積累，成功制備出無裂紋的Al0.2Ga0.8N/GaN DBR[16]。Wang等人利用AlN/Al0.1Ga0.9N雙緩沖層替代單一的Al0.1Ga0.9N緩沖層，同樣在6H-SiC襯底上制備出無裂紋Al0.2Ga0.8N/GaN DBR[17]。值得注意的是，以上結果中各層材料均未摻雜，制備得到的DBR不具有導電特性，因而不能應用于垂直結構器件。在AlGaN基導電DBR方面，Liu等人在藍寶石襯底上生長的Si摻雜GaN模板上生長n型Al0.12Ga0.88N/GaN DBR，但是由于藍寶石襯底的絕緣特性，不能實現垂直結構器件的制備[18]。Ikeyama等人在n-GaN襯底上制備Si摻雜Al0.82-In0.18N/GaN DBR，得到具有高反射率和良好導電特性的DBR。但自支撐GaN襯底的價格十分昂貴，使得器件生產成本過高，不利于實用化[19]。

本文通過金屬有機物化學氣相沉積(Metal organic chemical vapour deposition, MOCVD)方法，在n型導電6H-SiC襯底上制備了Si摻雜Al0.19Ga0.81N/Al0.37Ga0.63N DBR，并利用低溫AlN緩沖層抑制薄膜中裂紋的產生，得到了表面平整的導電DBR。在此基礎上構建垂直結構紫外LED，通過引入DBR提高光提取效率，增強LED的發光強度。

2 實 驗

實驗所用外延設備是德國AIXTRON公司緊耦合噴淋頭高溫MOCVD系統(CCS 3×2″FT)。以氫氣作為載氣，三甲基鎵(TMGa)和三甲基鋁(TMAl)作為Ⅲ族源，氨氣(NH3)作為Ⅴ族源，硅烷(SiH4)作為Si源，二茂鎂(Cp2Mg)作為Mg源。先將n型6H-SiC襯底置于反應室內，在1 150 ℃下氫氣氣氛中處理5 min。之后，降溫至1 100 ℃，在10 kPa壓強下生長Si摻雜的Al0.6Ga0.4N(50 nm)/Al0.3Ga0.7N(50 nm)作為緩沖層，兩層中Si的摻雜濃度分別為5×1018cm-3和2×1018cm-3。然后，在緩沖層之上生長15對Si摻雜濃度為1×1018cm-3的Al0.19Ga0.81N/Al0.37Ga0.63N DBR，其中Al0.19Ga0.81N、Al0.37Ga0.63N兩層材料厚度分別為36 nm和38 nm。將該結構稱為樣品A，其結構示意圖如圖1(a)所示。基于樣品A，我們制備了樣品B，其結構示意圖如圖1(b)所示，即在6H-SiC襯底與Al0.6Ga0.4N/Al0.3Ga0.7N雙緩沖層之間生長了50 nm Si摻雜濃度為1×1019cm-3的低溫(800 ℃)AlN層。進一步，在獲得的導電DBR基礎上，制備了VS UV LED(樣品D，結構示意圖如圖1(d)所示)：以1 050 ℃下生長的200 nm n-Al0.2Ga0.8N作為電子注入層，100 nm未摻雜GaN(u-GaN)作為有源區，再在985 ℃下通過維持通入反應室的TMGa流量不變而逐漸降低TMAl流量生長50 nm Mg摻雜的極化誘導p型AlxGa1-xN作為空穴注入層，相較于固定鋁組分的p-AlGaN極化誘導p型AlxGa1-xN可提高注入有源區的空穴濃度，并生長10 nm Mg重摻雜的GaN層以便p型一側電極歐姆接觸的獲得。此外，為了對比，我們還制備了與樣品D具有相同結構但無導電DBR結構的 VS UV LED(樣品C)，其結構如圖1(c)所示。

利用紫外-可見光光譜分析系統(SHIMADZU, UV-1700)來測試6H-SiC襯底的透射光譜和DBR結構的反射光譜。采用光學顯微鏡(Olympus, BX51M)和原子力顯微鏡(Veeco, Demension Icon)對樣品表面形貌進行表征。用Agilent B2902A源表對器件進行電學測試。器件的室溫電致發光光譜通過光柵光譜儀(Zolix, Omni-λ5007)獲得，薄膜的晶體質量通過高分辨率X射線衍射儀(Rigaku, Ultima Ⅳ)進行表征。

圖1 器件結構示意圖。(a) 樣品A，不帶有低溫AlN緩沖層的15對n-DBR；(b) 樣品B，帶有低溫AlN緩沖層的15對n-DBR；(c) 樣品C，不帶有導電DBR的垂直結構紫外LED；(d) 樣品D，帶有導電DBR的垂直結構紫外LED。

Fig.1 Epitaxial structure of the samples. (a) Sample A, 15-pair n-DBR without LT n-AlN buffer layer. (b) Sample B, 15-pair n-DBR with LT n-AlN buffer layer. (c) Sample C, VS UV LED without electrically conducting n-type DBR. (d) Sample D, VS UV LED with electrically conducting n-type DBR.

3 結果與討論

圖2所示為樣品A和樣品B表面的高倍光學顯微鏡照片。可以看到，密集的裂紋布滿了樣品A表面，而樣品B則呈現出無裂紋的平整表面。因此，低溫AlN緩沖層的引入可有效抑制6H-SiC襯底上制備的Si摻雜Al0.19Ga0.81N/Al0.37-Ga0.63N DBR中裂紋的產生。

圖2 樣品A(a)和樣品B(b)表面的放大倍數為500倍的光學顯微鏡照片

Fig.2 Optical microscope images with 500 magnification of the surface of sample A(a) and sample B(b)

圖3中插圖所示為實驗所用n型6H-SiC襯底的透射光譜，可以看到波長短于390 nm的光已被完全吸收而不能透過襯底出射。因此，在6H-SiC上制備的垂直結構紫外發光器件，為了抑制襯底對紫外光的吸收，提高器件出光效率，在有源區與襯底之間引入導電DBR是行之有效的方案。圖3為樣品A和樣品B在光線垂直入射時的反射光譜。如圖所示，樣品B在369 nm處的峰值反射率為68%，阻帶寬度為10 nm。由于樣品B中低溫AlN緩沖層成功抑制了DBR的開裂，減弱了光在材料內部的散射和吸收，所以樣品B的峰值反射率相較于樣品A提高了8%左右。通過計算，15對Al0.19Ga0.81N (36 nm) /Al0.37Ga0.63N (38 nm) DBR在369 nm處的反射率理論上可達到69%，接近樣品B的反射率峰值，兩者相差1%。如要得到更高反射率的DBR，必須增加DBR對數或是提高構成DBR的兩層AlGaN材料之間的鋁組分差，而這些方法都會增大結構內產生的張應力從而造成薄膜開裂，影響后續的器件制備。

圖3 樣品A和樣品B的反射光譜，插圖為實驗所用n型6H-SiC襯底的透射光譜。

Fig.3In-situreflectance spectra for sample A and sample B. Inset shows the transmission spectrum of n-type 6H-SiC substrate.

為了表征制備得到的n-DBR的導電特性，我們用激光劃片機將樣品B切出直徑為2 mm的圓盤，先用甲苯、丙酮、乙醇和蒸餾水依次對所得樣品進行超聲清洗，而后在6H-SiC一側與n-DBR一側分別蒸鍍金屬Ni電極和Al電極，再在500 ℃氮氣氛圍中進行退火處理。電極面積為1.5 mm2。在室溫環境下測試得到樣品的電流-電壓(I-V)特性曲線，如圖4(a)所示。制備得到的Si摻雜Al0.19-Ga0.81N/Al0.37Ga0.63N DBR具有較好的導電性能，在10 V電壓下電流為190 mA，電流密度為12.7 A/cm2，電阻率為50 Ω·cm。該結構較高的電阻率來源于AlN緩沖層的引入和n-DBR較低的Si摻雜濃度。I-V曲線所呈現出的非線性特點，是由電荷在帶階處的積累對內建電場造成影響所致[16]。為了減少光在DBR表面的散射，同時提高生長在DBR之上的有源區的質量，制備得到的導電DBR需要具有光滑的表面。圖4(b)所示為樣品B表面的原子力顯微鏡圖片。可以看到制備得到的n-DBR表面平整，均方根粗糙度僅為0.4 nm。

圖4 樣品B的室溫下電流-電壓特性曲線(a)和2 μm×2 μm尺寸原子力顯微鏡圖像(b)

Fig.4 (a) RTI-Vcharacteristics and 2 μm×2 μmatomic force microscope image(b) of sample B

在獲得表面平整、導電性能良好的DBR基礎上，我們進一步在n型6H-SiC襯底上分別制備了 有、無導電DBR的以u-GaN作為有源區的雙異質結VS UV LED，分別為樣品C和樣品D，結構如圖1(c)、(d)所示。圖5中插圖為樣品C和樣品D在室溫下的I-V特性曲線。從圖中可以看到，制備得到的VS UV LED具有明顯的整流特性。圖5為樣品C和樣品D在室溫50 mA注入電流下的電致發光光譜，測試垂直方向出射的光且保持器件與光譜儀入射狹縫之間的距離不變。 可以清晰地看到兩個樣品在368 nm附近有一個發光峰，我們認為該發光峰來源于GaN的禁帶邊發光。由于量子限制斯塔克效應的影響，發光波長相較于365 nm產生了紅移。在430 nm 到600 nm處有一個很寬的發光峰， 來源于GaN材料的缺陷發光[20]。通過圖5可以得出，樣品D與樣品C的發光峰積分強度比約為1.7，表明導電DBR的引入可以顯著提高垂直結構LED的發光強度。

圖5 室溫下樣品C和樣品D在注入電流為50 mA時的電致發光光譜，插圖為樣品C和樣品D的I-V特性曲線。

Fig.5 RT EL spectra of sample C and sample D under 50 mA forward current.Inset showsI-Vcharacteristics of sample C and sample D.

為了表征有源區的晶體質量，我們測試得到樣品C和樣品D中u-GaN層的X射線(002)面和(102)面的搖擺曲線，如圖6所示。通過對比發現，從樣品C到樣品D，GaN薄膜X射線(002)面的搖擺曲線半峰寬由387 arcsec下降至227 arcsec，(102)面的搖擺曲線半峰寬由539 arcsec下降至507 arcsec。GaN層中螺位錯密度和刃位錯密度可由以下公式得出：

(1)

(2)

(3)

圖6 樣品C和樣品D中u-GaN層的 (002)面(a)和(102)面(b)的XRD搖擺曲線

Fig.6 X-ray rocking curves of (002) (a) and (102) (b) diffractions for u-GaN films in sample C and sample D

GaN作為有源區，其內量子效率與位錯密度的關系可通過以下公式[21-22]得出：

(4)

(5)

(6)

(7)

式 (4) 中，NC、NV分別為導帶和價帶的有效態密度，在溫度為300 K時，NC=2.3×1018cm-3，NV= 4.6×1019cm-3；k為波爾茲曼常數；T為溫度；EC、EV分別為導帶底和價帶頂能級位置(禁帶寬度EG=EC-EV)；ED為位錯有關能級(ED=EV+ 0.4 eV)。電子(空穴)的載流子壽命τn(τp)可由式 (5) 和 (6) 計算得到，其中Dn(Dp) 為電子(空穴)擴散系數(Dn= 15 cm2/s,Dp= 2 cm2/s)；Vn(Vp) 為電子(空穴)熱運動速率(Vn=2.6×107cm/s,Vp=9.4×106cm/s)；a為GaN晶格常數(a=0.318 9 nm)；S為位錯芯上的電活性位點分數(Fraction of electrically active sites on the dislocation core,S=0.5)。再由式 (7) 可計算得到內量子效率η，其中B為雙分子復合速率常數(B=2.4×10-11cm3/s)[23]；n=n0+ Δn，p=p0+ Δn，n0、p0為背景載流子濃度，n0= 6.0×1016cm-3；Δn為非平衡載流子濃度。通過式 (4)～(7) 可得出樣品C、D中有源區u-GaN層內量子效率與注入非平衡載流子濃度之間的關系，如圖7所示。

圖7 樣品C和樣品D中u-GaN層內量子效率與非平衡載流子濃度之間的關系

Fig.7 Internal quantum efficiencyvs. nonequilibrium carrier concentration calculated for u-GaN films in sample C and sample D

從圖7可以看出，樣品D中u-GaN層的內量子效率要高于樣品C。由此可知，引入DBR可以提高后續生長的薄膜材料的晶體質量，進而可以提高器件內量子效率。可見，帶有導電DBR的VS UV LED發光強度的提高，不僅與DBR可反射射向襯底方向的紫外光有關，還與有源區晶體質量的改善提高了器件的內量子效率有關。

4 結 論

在n型6H-SiC襯底上制備了15對Si摻雜Al0.19Ga0.81N/Al0.37Ga0.63N導電DBR，通過低溫AlN緩沖層成功抑制了薄膜開裂，得到了表面均方根粗糙度為0.4 nm、在389 nm處峰值反射率為68%、阻帶寬度為10 nm且導電性能良好的DBR。在此基礎上，進一步在n型6H-SiC襯底上制備了有、無導電DBR的垂直結構UV LED，比較兩者電致發光光譜，發現DBR可有效提高器件的發光強度。XRD測試表明，引入DBR還可以提高有源區GaN層的晶體質量，有利于增強器件的內量子效率。帶有n-DBR的VS UV LED紫外發光峰強度的提高，不僅與DBR對光的反射有關，還與有源區晶體質量的提高有關。

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劉明哲 (1991-)，男，山東淄博人，碩士研究生， 2014年于吉林大學獲得學士學位，主要從事基于Ⅲ族氮化物材料的紫外LED的研究。

E-mail: mingzhe_liu@foxmail.com張源濤 (1976-)，男，吉林長春人，教授，博士生導師，2005年于吉林大學獲得博士學位，主要從事GaN基寬禁帶半導體材料與器件的研究。

E-mail: zhangyt@jlu.edu.cn

Fabrication of Vertical Structure Ultraviolet LED on 6H-SiC Substrate

LIU Ming-zhe, LI Peng-chong, DENG Gao-qiang, ZHANG Yuan-tao*, ZHANG Bao-lin

(StateKeyLaboratoryonIntegratedOptoelectronics,CollegeofElectronicScienceandEngineering,JilinUniversity,Changchun130012,China)

Silicon-doped Al0.19Ga0.81N/Al0.37Ga0.63N DBRs were grown on n-type 6H-SiC substrates by metal organic chemical vapor deposition(MOCVD). To suppress the generation of cracks, a low-temperature AlN pre-deposition layer on 6H-SiC(0001) substrate was used as buffer. A smooth-surface 15-pair electrically conducting DBR with a reflectance of 68% at 369 nm was obtained. The stop-band bandwidth and RMS value of DBR are 10 nm and 0.4 nm, respectively. Furthermore, the vertical structure UV LEDs with and without n-DBR on 6H-SiC substrate were fabricated. By comparing EL spectra, it is shown that the introduction of DBR structure can effectively improve the UV emission.

AlGaN; ultraviolet LED; distributed Bragg reflectors; metal organic chemical vapor deposition; vertical structure

1000-7032(2017)06-0753-07

2017-01-03；

2017-02-19

國家重點研發計劃(2016YFB0400103)；吉林省科技發展計劃(20130204032GX,20150519004JH,20160101309JC)；教育部新世紀人才計劃(NCET13-0254)資助項目 Supported by National Key R&D Projects (2016YFB0400103); Science and Technology Development Plan of Jilin Province (20130204032GX,20150519004JH,20160101309JC); New Century Talent Program of Education Ministry (NCET13-0254)

TN383； TH691.9

A

10.3788/fgxb20173806.0753

*CorrespondingAuthor,E-mail:zhangyt@jlu.edu.cn