氣液交叉流陣列除濕與PM2.5脫除耦合研究

蘭 赟 鄭志堅 夏素蘭 曾清榮 陳 倬 陳 沖

四川大學 成都 610065

氣液交叉流陣列除濕與PM2.5脫除耦合研究

蘭 赟*鄭志堅 夏素蘭 曾清榮 陳 倬 陳 沖

四川大學 成都 610065

針對工業尾氣高濕度、PM2.5難去除特性，提出廢氣-廢水多相交叉流陣列脫除PM2.5的新方法，尾氣橫掠液膜柱陣列，蒸汽發生冷凝帶動PM2.5向氣液界面運動。使所有液膜柱陣列成為獨立脫濕除PM2.5分離單元并組成串-并聯結構，對分離單元建立水蒸氣和PM2.5顆粒傳質微分方程，顆粒的脫除速度正比于水蒸氣傳質通量，得出尾氣冷凝脫濕、除PM2.5效率。理論分析表明，PM2.5顆粒脫除效率正比于水蒸氣脫除量，對交叉流陣列入口尾氣T=100℃、H=0.626kg/kg，氣液界面Tw=20℃，100排交叉流陣列組成的串-并聯結構液膜柱群濕度脫除、PM2.5脫除效率分別為96%、70%。對20(列)×100(排)交叉流陣列進行實驗，實驗值略大于理論值。

冷凝 脫濕 交叉流 脫除效率

我國面臨著工業快速發展帶來的巨大環保壓力，例如對于一個60萬噸/年磷酸二銨(DAP)工藝裝置尾氣排放(26萬m3/h干氣，40t/h水蒸氣)，其煙囪內尾氣濕度過大、局部過飽和而引起蒸汽凝霧會造成廠區及周邊磷銨雨污染[1-2]，同時按現行《大氣污染物綜合排放標準》GB 16297-1996PM允許排放濃度為150mg/m3，則其PM排放可達39kg/h，擴散后可使3.9×108m3大氣PM濃度達100μg/m3，污染范圍可達周邊數公里，可見工業尾氣源頭脫濕除PM的重要性。

目前工業尾氣脫濕技術成熟而且簡單，可工業化的脫除PM2.5治理技術主要：濕法除塵。布袋除塵、靜電除塵、濕法除塵對于細小顆粒(尤其PM2.5)脫除效率較低；布袋除塵雖然對細小顆粒有較高的脫除率，但其運行過程中容易造成堵塞，增加系統壓力；靜電除塵投資和運行成本均較高[3-5]。因此以上除塵技術對我國現階段大規模工業源PM2.5治理具有經濟實用性的很少，開發高效經濟的脫除PM2.5技術已成為當前交叉學科領域眾多研究者關注的熱點，將工業尾氣脫濕與PM2.5脫除相耦合的技術尚未見報導。

1 氣液交叉流陣列

本文基于工業尾氣脫濕與PM2.5脫除過程耦合技術，開發廢氣-廢水交叉流構成規則分布的多相流陣列，即利用含濕尾氣與工業廢水構成交叉流陣列，尾氣中濕分分壓大于廢水表面飽和蒸汽壓，濕分發生冷凝，帶動PM2.5向氣液界面運動，實現工業尾氣脫濕除PM2.5[6-7]。交叉流陣列見圖1，廢水通過水平多孔分布板供水，在導流線陣列表面形成連續均勻穩定液相界面流動液膜柱群，比表面積可達300m2/m3，含塵含濕尾氣橫掠液膜柱群，濕分冷凝帶動PM2.5顆粒產生附面運動被液膜柱表面(氣液界面)吸收。

圖1 氣液交叉流結構

2 模型建立

濕分冷凝帶動PM2.5顆粒產生附面運動，需要建立一個理論計算模型將PM2.5顆粒脫除與水蒸氣脫除相耦合，為氣液界面上水蒸氣冷凝、顆粒吸收過程提供分析基礎，同時為基于該過程脫濕除PM2.5耦合技術放大和工程設計提供理論依據。本文以橫掠單液膜柱(分離單元)微元段為研究對象，建立微元段內水蒸氣與PM2.5顆粒傳質微分方程，分析液柱膜分離單元脫濕除PM2.5效率，以此為基礎建立氣液交叉流陣列液膜柱群脫濕除PM2.5效率預測模型。

2.1 分離單元脫濕模型

含濕氣體橫掠氣液交叉流陣列液膜柱群(來流速度u0)，蒸汽在水蒸氣分壓差驅動下向液膜柱群冷凝，圖2(a)為正三角形排布的液膜柱分離群，除第1排外其余液膜柱的迎流面正對上游流出通道，其動力學條件可視為相同，因此以單個液膜柱(分離單元)為研究對象，建立水蒸氣質量守恒方程，見圖2(b)。氣體通過分離單元，發生邊界層分離產生旋渦，邊界層分離點之后傳熱傳質系數較小，模型中忽略此時蒸汽的傳質，認為水蒸氣冷凝只發生在邊界層分離之前。

圖2 氣液交叉流液膜柱分離群及分離單元結構

對交叉流陣列中流動方向上第n排液膜柱分離單元建立水蒸氣質量守恒：

ρaau0(Hn-1-Hn)=kθsdwΔρv-m

(1)

水蒸氣對數平均傳質濃度差Δρv-m，可表達為：

(2)

聯立方程(1)、(2),得出氣體橫掠一個分離單元后氣體中絕對濕度：

(3)

對于氣體橫掠三角形排布陣列傳熱傳質研究，Waqar給出傳質系數k為[8]：

(4)

(5)

(6)

則單個液膜柱對應的濕度脫除效率可表達為：

(7)

2.2 分離單元脫除PM2.5模型

含塵含濕尾氣橫掠交叉流陣列液膜柱群,由于氣流主體和液膜柱界面水蒸氣濃度差驅動，水蒸氣向液膜柱群表面冷凝，帶動PM2.5顆粒向液柱膜表面運動，實現顆粒的脫除，這種現象被稱為擴散泳[9]。以分離單元為研究對象，將含塵含濕氣體視為擬均相流體，所含PM2.5組分在擴散泳作用下被分離單元吸收(忽略重力、布朗擴散、攔截、熱泳等其他作用機理)[10]，濃度沿流動方向不斷下降。以分離單元為中心建立柱坐標(r，θ)，微元段見圖3，其傳質面積Rwdθ，穩態下建立該微元段內PM2.5質量衡算方程為：

圖3 液膜柱分離單元傳質微元

(8)

上式左側為氣流橫掠微元段后顆粒的減少量，右側為擴散泳作用下顆粒被微元液柱膜表面的吸收量。

顆粒擴散泳速度uDP，可表示為：

(9)

同時建立穩態下微元段內水蒸汽質量守恒方程：

ρau0adH=-mrdθ

(10)

上式左側為氣流橫掠微元段后水蒸氣的減少量，右側為水蒸氣在微元液膜柱表面的冷凝量。其中氣體絕對濕度和空氣、水蒸氣摩爾分率之間關系可表達為：

(11)

通過耦合公式(7)和(9)，得出氣流橫掠液膜柱分離單元后PM2.5顆粒濃度變化為：

(12)

則單個液膜柱對應的顆粒脫除效率可表達為：

(13)

2.3 液膜柱分離群PM2.5脫除和去除濕度模型

圖2為規則排布的液膜柱分離群，除第1排外其余液膜柱的迎流面正對上游流出通道，其動力學條件可視為相同，理論計算假設來流尾氣PM2.5顆粒和水蒸氣濃度均勻，因此液膜柱分離群總脫除效率可按分離單元串聯模型計算。前n排液膜柱分離單元脫除PM2.5效率分別為：

…

(14)

液膜柱分離群總脫除PM2.5效率：

(15)

同理，液膜柱分離群總脫除濕度效率：

(16)

3 氣液交叉流陣列脫濕除PM2.5實驗

氣液交叉流陣列脫濕除PM2.5實驗裝置見圖4。

圖4 氣液交叉流實驗流程及實驗裝置

裝置主要由三個系統組成：① 高濕度含塵尾氣發生裝置系統；② 氣液交叉流脫濕除PM2.5陣列；③ 檢測系統。含塵尾氣發生裝置由鼓風機、空氣加熱器、超聲波霧化器、PM2.5發生裝置構成，風機提供氣流經空氣加熱器加熱至一定溫度，超聲波霧化器向熱氣流中加入相應量水蒸氣，同時采用德國Palas RBG200 PM2.5發生裝置向含濕氣流中加入PM2.5顆粒模擬形成高濕度含塵尾氣，進入氣液交叉流陣列，入口氣體中顆粒分布函數見圖5。交叉流陣列由直徑為2.1mm導流線垂直穿過上、下兩塊相距0.5 m多孔板(孔徑3mm，空間距5.2mm)，組成均勻錯排布置20(列)×100(排)陣列，水槽向多孔分布板供水(溫度恒定20℃)，在導流線陣列表面形成連續均勻穩定液相界面流動，以每10排為一組，每組之間設置采樣孔，進行水蒸氣、PM2.5濃度檢測。檢測系統主要由溫濕度檢測器和PM2.5濃度檢測器組成，溫濕度采用美國Dwyer RHT-D-LCD系列溫濕度變送器檢測，相對濕度分辨率0.1，溫度分辨率0.1 ℃，誤差在±2%之內，PM2.5濃度由德國Palas welas Digital 2000進行在線檢測。初始氣體中的顆粒粒徑分布函數見圖5。

圖5 入口氣體顆粒粒徑數目濃度分布

4 結果與討論

圖6為不同Re數下交叉流陣列中單個液膜柱分離單元PM2.5脫除理論效率和水蒸氣脫除量。

由圖6可知，沿氣體流動方向，隨著水蒸氣傳質推動力逐漸減小，單個分離單元脫除PM2.5效率、脫濕量不斷減小，直至接近于0，分離單元不再脫除PM2.5和脫濕。較低Re數時，交叉流陣列中流動方向上靠前的液膜柱分離單元具有更高的PM2.5脫除效率、脫濕量，隨著氣體橫掠交叉流陣列，液膜柱分離單元PM2.5脫除效率、脫濕量下降較快；Re數增大，交叉流陣列中流動方向上靠前的液膜柱分離單元PM2.5脫除效率、脫濕量較低Re數有所降低，隨著氣體橫掠交叉流陣列，液膜柱分離單元PM2.5脫除效率、脫濕量下降趨勢變小，但經過一定排數的液膜柱陣列后分離單元的PM2.5脫除效率、脫濕量都最終減小至0。因為低Re數時，交叉流陣列中氣體與每個液膜柱分離單元接觸時間較長，導致流動方向上靠前的分離單元脫濕量較大，因而PM2.5脫除效率也較大，而較高Re數時氣體與液膜柱分離單元接觸時間較短，則分離單元脫濕量相應減少。當Re=24.8時，第32排分離單元脫除PM2.5、除濕量接近于0；當Re=124.02時，第111排分離單元脫除PM2.5、除濕量接近于0。

圖6 不同Re數下交叉流陣列中單個液膜柱脫除PM2.5理論效率和絕對脫濕量

圖7為氣液交叉流陣列中主流氣體經過100排液膜柱分離群后脫濕量與PM2.5顆粒脫除效率理論與實驗值。

圖7 不同Re數下交叉流陣列中單個液膜柱脫除PM2.5理論效率和脫濕量

由圖7可知，PM2.5脫除效率與脫濕量成正比， 脫濕量越大，PM2.5脫除效率越高，實驗值比理論值稍大，主要是由于模型計算中忽略了重力、布朗擴散、熱泳等作用下液膜柱群對顆粒的脫除。

圖8為不同Re數下交叉流陣列液膜柱群水蒸氣脫除率。

由圖8可知，Re數一定時，水蒸氣總脫除效率隨著液膜柱排數增加而增加直至達到最大，Re數增加，這種水蒸氣脫除效率增加趨勢變緩，最終只要主流氣體入口溫濕度、液膜柱溫度一定時，水蒸氣總脫除效率一定，且實驗與理論較吻合。當主流氣體入口溫度100℃，絕對濕度0.626kg/kg，液膜柱溫度20℃，液膜柱表面氣體絕對濕度0.0148 kg/kg，經過100排液膜柱群后，水蒸氣總脫除效率可達到96%。

圖8 不同Re數下交叉流陣列液膜柱群水蒸氣脫除效率

圖9為不同Re數下交叉流陣列液膜柱群PM2.5(顆粒粒徑dp1.41μm)脫除率，其趨勢與水蒸氣脫除完全一致，只是脫除效率有所降低。當主流氣體入口溫度100℃，絕對濕度0.626kg/kg，液膜柱溫度20℃，液膜柱表面氣體絕對濕度0.0148 kg/kg，經過100排液膜柱群后，PM2.5脫除效率可達到70%。

圖9 不同Re數下交叉流陣列液膜柱群PM2.5(顆粒粒徑dp1.41μm)脫除效率

圖10為一定Re數下交叉流陣列入口氣體絕對濕度不同時液膜柱群的水蒸氣脫除率。

由圖10可知，當液膜柱溫度一定，即對應的液膜柱表面氣體絕對濕度一定時，改變入口氣體的絕對濕度，水蒸氣脫除效率變化不大，效率都可高達96%，且實驗與理論吻合較好。

圖11為一定Re數下交叉流陣列入口氣體絕對濕度不同時液膜柱群的PM2.5(顆粒粒徑dp1.41μm)脫除率。

圖10 一定Re數下入口氣體絕對濕度不同時液膜柱群水蒸氣脫除效率

圖11 一定Re數下入口氣體絕對濕度不同時液膜柱群PM2.5(顆粒粒徑dp1.41μm)脫除效率

由圖11可知，當液膜柱溫度一定，即對應的液膜柱表面氣體絕對濕度一定時，增加入口氣體的絕對濕度，PM2.5脫除效率也相應增加，理論值較實驗值偏小，主要是理論模型計算時忽略了顆粒的其他脫除機理。當主流氣體入口溫度100℃，液膜柱溫度20℃，氣體絕對濕度從0.417kg/kg增加至0.941 kg/kg，經過100排液膜柱群后，PM2.5脫除效率從43%增加至82%。因此當液膜柱溫度一定時，交叉流陣列入口氣體濕度越大， PM2.5脫除效率則越高，即PM2.5脫除可實現與水蒸氣脫除的耦合。

5 結語

(1)提出了廢氣-廢水交叉流陣列脫濕除PM2.5新方法，指出尾氣冷凝脫濕帶動PM2.5顆粒向氣液界面運動，脫濕過程帶動PM2.5脫除，兩過程實現耦合。

(2)通過對液膜柱分離單元微元段建立傳質微分方程，得出含濕尾氣橫掠單個液膜柱脫濕除PM2.5理論表達式。交叉流陣列中流動方向上靠前的液膜柱分離單元具有更高的PM2.5脫除效率、脫濕量。

(3)PM2.5脫除效率與脫濕量成正比， 脫濕量越大，PM2.5脫除效率越高。

(4)基于單個液膜柱脫濕除PM2.5理論表達式，得出液柱群脫濕除PM2.5理論表達式。當主流氣體入口溫度100℃，絕對濕度0.626kg/kg，液膜柱溫度20℃，液膜柱表面氣體絕對濕度0.0148 kg/kg，經過100排液膜柱群后，水蒸氣、PM2.5顆粒脫除效率分別可達到96%，70%。

符 號 說 明

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**基金項目：國家自然科學基金項目(21276161).科技部國際科技合作項目(2014DFG92250)。

2017-03-24)

*蘭 赟：在讀研究生。四川大學化工學院化學工程碩士。傳質分離與研究。聯系電話：13880124947， E-mail：404433010@qq.com。