劉玉榮 , 黃 荷, 劉 杰
(1. 華南理工大學 電子與信息學院, 廣東 廣州 510640;2. 華南理工大學 廣東省短距離無線探測與通信重點實驗室, 廣東 廣州 510640)
室溫下濺射法制備高遷移率氧化鋅薄膜晶體管
劉玉榮1,2*, 黃 荷1, 劉 杰1
(1. 華南理工大學 電子與信息學院, 廣東 廣州 510640;2. 華南理工大學 廣東省短距離無線探測與通信重點實驗室, 廣東 廣州 510640)
為降低氧化鋅薄膜晶體管(ZnO TFT)的工作電壓,提高遷移率,采用磁控濺射法在氧化銦錫(ITO)導電玻璃基底上室溫下依次沉積NbLaO柵介質層和ZnO半導體有源層,制備出ZnO TFT,對器件的電特性進行了表征。該ZnO TFT呈現出優異的器件性能:當柵電壓為5 V、漏源電壓為10 V時,器件的飽和漏電流高達2.2 mA;有效場效應飽和遷移率高達107 cm2/(V·s),是目前所報道的室溫下濺射法制備ZnO TFT的最高值,亞閾值擺幅為0.28 V/decade,開關電流比大于107。利用原子力顯微鏡(AFM)對NbLaO和ZnO薄膜的表面形貌進行了分析,分析了器件的低頻噪聲特性,對器件呈現高遷移率、低亞閾值擺幅以及遲滯現象的機理進行了討論。
薄膜晶體管; 氧化鋅; 磁控濺射; 高遷移率
目前,用于有源驅動平板顯示器的薄膜晶體管(TFT)的半導體材料普遍為多晶硅和氫化非晶硅[1-2]。多晶硅TFT雖具有相對高的載流子遷移率(50~100 cm2/(V·s))[3],但是其可見光不透明和晶粒分布的不均勻性限制了其在大面積顯示器的應用。而氫化非晶硅TFT也具有可見光敏感性,且載流子遷移率通常小于1 cm2/(V·s)[4],使其難以制作高分辨率顯示器。另外,多晶硅和氫化非晶硅薄膜的制備工藝往往需要相對高的溫度,使得其難以應用于柔性顯示及可穿戴電子產品。近年來,基于金屬氧化物的TFT因具有相對高的遷移率、可見光透明、低溫工藝等優勢被認為是最有希望的TFT技術,在柔性顯示和可穿戴電子等領域具有廣闊的應用前景[5-6]。其中,ZnO基TFT因其高的載流子遷移率、寬能隙(~3.37 eV)導致可見光不敏感以及可以在室溫下制備等特點而倍受關注。
對于ZnO TFT而言,選擇合適的柵介質層對于優化器件性能至關重要。Wang等[7]利用ALD制備出Al2O3柵介質層和ZnO有源層,ZnO TFT的遷移率達到21.9 cm2/(V·s),開關電流比為4×108,亞閾值擺幅為0.244 V/decade。Esro等[8]采用溶液法制備HfO2和ZnO薄膜,分別充當柵介質層和有源層,獲得高性能的ZnO TFT,遷移率高達40 cm2/(V·s),開關電流比達107,工作電壓低至6 V。Fortunato等[9]采用RF濺射法制備SiOxNy作為ZnO TFT的柵介質層,遷移率可達70 cm2/(V·s)。Zhang等[10]則采用射頻(RF)濺射法在室溫下制備出以Ta2O5作為柵介質層的ZnO TFT,其遷移率高達60.4 cm2/(V·s),開關電流比為1.22×107,閾值電壓為1.1 V,亞閾值擺幅為0.23 V/decade。Beox-Nilsen等[11]同樣地采用射頻(RF)濺射法在室溫下制備出以Ta2O5作為柵介質層的ZnO TFT,并通過調節ZnO濺射沉積時的氬氧比,使器件的遷移率最高值超過100 cm2/(V·s),開關電流比大于105,亞閾值擺幅約為0.3 V/decade。
然而,目前報道的ZnO薄膜的霍爾遷移率最高達440 cm2/(V·s)[12],遠遠高于所報道的ZnO-TFT的場效應遷移率,說明通過選擇恰當的柵介質材料及制備工藝的優化,ZnO TFT的場效應遷移率仍可能得到進一步的提高。本文面向ZnO-TFT在未來基于塑料基底的柔性顯示器及可穿戴電子產品的應用需求,室溫下采用RF濺射法沉積NbLaO柵介質層和ZnO半導體有源層,制備出高遷移率的ZnO TFT,并對器件的電特性進行了測試與討論。
實驗樣品以氧化銦錫(ITO)導電膜玻璃作為襯底,且ITO為柵(G)電極,依次用高純水、丙酮、乙醇超聲清冼ITO玻璃基片。接著,采用磁控濺射法在ITO上沉積一層NbLaO薄膜作為柵介質層。NbLaO薄膜通過Nb靶和La2O3靶雙靶共濺法得到。其中Nb靶采用直流濺射, 直流電流為0.02 A;La2O3靶采用RF濺射,RF功率為45 W,Ar與O2的流量(cm3/min)為24∶6,濺射時間為350 min。隨后,采用RF濺射在NbLaO薄膜上沉積ZnO薄膜半導體有源層,RF功率為50 W,Ar與O2的流量(cm3/min)為24∶1,濺射時間為50 min。最后,采用真空鍍膜技術通過掩膜版在本底真空度為2×10-4Pa條件下蒸發Al形成源(S)、漏(D)電極,制備出底柵頂接觸型ZnO TFT。在相同ITO基片上制備ZnO-TFT的同時,在沉積NbLaO和ZnO薄膜的過程中通過掩膜版暴露部分ITO和NbLaO薄膜,以便在制備S、D電極時形成Al/NbLaO/ITO結構電容器。ZnO TFT和Al/NbLaO/ITO電容的器件結構剖面圖和俯視圖如圖1所示。ZnO-TFT樣品的溝道長度與寬度由所用掩膜版圖形來確定,器件的溝道長度(L)為80 μm,溝道寬度(W)為400 μm。值得一提的是,在濺射沉積NbLaO和ZnO薄膜過程中基底溫度均為室溫,且樣品制備全過程沒有進行退火處理。

圖1 ZnO TFT和Al/NbLaO/ITO電容的器件結構。(a)剖面圖;(b)俯視圖。
Fig.1 Schematic diagrams of ZnO TFT and the capacitance with Al/NbLaO/ITO structure. (a) Cross-sectional view. (b) Top view.
NbLaO和ZnO薄膜的厚度采用德國Ocean Optics公司的光反射薄膜測厚儀測量得到,其厚度分別為75 nm和70 nm。NbLaO和ZnO薄膜的表面形貌采用原子力顯微鏡(AFM)測試。單位面積柵介質電容(Cox)利用Agilent 4284A通過測試Al/NbLaO/ITO結構的電容-頻率特性和采用金相顯微鏡測定電極面積確定,1 MHz下Cox為126 nF/cm2。ZnO TFT樣品的電特性和低頻噪聲(LFN)特性利用Agilent 4156C半導體精密參數測試儀、Proplus 9812B噪聲分析儀及CASCAD RF-1探針臺等儀器組成的測試系統,在室溫無光照的普通空氣環境下測試。
圖2給出了典型的ZnO TFT器件的輸出和轉移特性曲線。由圖2(a)可知,輸出特性曲線飽和區不平坦,在進入飽和區附近呈現出明顯峰值,且隨著柵電壓(VGS)增大,該峰值位置向右移動。當漏源電壓(VDS)較小時,漏極電流(ID)隨VDS的增加呈線性增大;當VDS繼續增加到一定值后,ID隨VDS的增加反而減小,最后趨于平坦。當VGS=5 V、VDS=10 V時,平坦區飽和漏電流高達2.2 mA。飽和區不平坦現象可以解釋為:對于某一高于閾值電壓的VGS,當VDS較小時,整個溝道處于強積累狀態,溝道內類施主陷阱態被電子填滿,此時ID隨VDS呈線性增加。當VDS增加并使漏極附近溝道被夾斷時,漏端半導體有源層處于耗盡狀態,費米能級遠離導帶底,大量的類施主陷阱位于費米能級之上未被電子填充而呈正電性,具有俘獲電子的能力。此時從源端注入的電子在溝道電場作用下輸運至漏極耗盡區邊緣,并由耗盡區強電場拉向漏極形成漏極電流過程中部分被帶正電的類施主缺陷態所俘獲,使得達到漏極的電子減小,從而導致ID隨VDS增大反而有所減小。當VDS增加到一定值后,由于費米能級釘扎現象,此時VDS的增加并不引起漏端耗盡區帶正電的類施主陷阱態增加,因此ID維持平坦。由圖2(b)可知,該薄膜晶體管具有較明顯的開關特性。當柵偏壓加負向電壓并且不斷增加時,晶體管進入關斷狀態,最小關態電流為2.75×10-10A,且隨著負柵偏壓的增大,關態電流有所增加。這是由于柵偏壓增大引起柵泄漏電流增加所致。當柵偏壓加正向電壓并不斷增加時,晶體管進入開通狀態,且隨著柵偏壓的增大,ID快速增加。對于薄膜晶體管而言,晶體管處于飽和狀態時的飽和漏電流ID,sat通常可表示為

(1)


(2)

(3)

圖2 ZnO TFT的輸出和轉移特性曲線。(a)輸出特性曲線;(b) 轉移特性曲線。
Fig.2 Output and transfer characteristics of ZnO TFT. (a) Output characteristics. (b) Transfer characteristics.
對于VDS=6 V的器件,SS為0.28 V/decade。
根據式(4),由SS可以提取出ZnO/NbLaO界面處界面陷阱態密度Nit為3.01×1012cm-2。
(4)
式中,k為玻耳茲曼常數,T為絕對溫度,q為電子電量。
圖3給出了VDS=6 V時的ZnO TFT轉移特性的滯回曲線。由圖3可知,轉移特性存在較為明顯的遲滯現象,遲滯電壓約為3.6 V。在柵電壓VGS從-4 V掃描至12 V(正向掃描)的過程中,轉移特性曲線呈現明顯的開關特性,開關電流比為1.23×107,關態電流相對較小(~3×10-10A),亞閾值擺幅較小(~0.28 V/decade);而在柵偏壓再從12 V回掃至-4 V(反向掃描)的過程中,閾值電壓向負方向漂移,開關特性明顯退化,主要表現為關態電流比正向掃描時增加近3個數量級,從而導致開關電流比下降了近3個數量級,僅為3.35×104。這與器件內部(包括有源層體內、柵介質內部及界面)存在豐富的陷阱態相關。在正掃描過程中,有源層體內、柵介質體內及界面的陷阱態會陷阱大量的溝道電子;當反向掃描時,特別是進入關態后,被陷阱的電子會再次釋放出來進入溝道而形成溝道載流子,引起關態電流顯著增加,導致開關電流比明顯下降。

圖3 ZnO TFT轉移特性的滯回曲線
Fig.3 Hysteresis curves of transfer characteristics of ZnO TFT
通常,柵介質表面粗糙度對TFT器件性能有較大影響,且隨著粗糙度的增加,載流子遷移率會明顯下降[14-15]。柵介質表面粗糙度對遷移率的影響主要包括3種機制:一是粗糙的柵介質與有源層界面引起陷阱態增加[16];二是粗糙度的增加易形成更大的晶粒間界[17];三是粗糙度增加會引起柵介質的表面散射增加[18]。為了進一步解釋我們的ZnO TFT器件呈現出高遷移率的原因,實驗中測試了NbLaO柵介質的表面形貌AFM圖,如圖4(a) 所示。

圖4 NbLaO柵介質薄膜(a)和沉積在NbLaO柵介質上ZnO 薄膜(b)的AFM圖
Fig.4 AFM images of NbLaO gate-dielectric surface (a) and ZnO active-layer surface (b)
由圖4(a)可以看出,NbLaO表面非常光滑,由AFM測試系統分析可得,NbLaO薄膜表面粗糙度(rms)僅為0.216 nm,遠小于Beox-Nilsen報道的具有高遷移率(>50 cm2/(V·s))ZnO TFT中Ta2O5柵介質表面粗糙度(~0.7 nm)[11],這說明光滑的NbLaO表面是導致我們的樣品具有更高遷移率的重要原因。首先,光滑的柵介質表面可以減小界面陷阱,獲得更高質量的溝道/柵介質界面,從而獲得更高的遷移率和更小的亞閾值擺幅[17]。其次,光滑平整的柵介質表面有助于生長高質量的ZnO有源層薄膜,特別是柵介質表面的初始薄層。對于我們的頂柵底接觸型器件結構,這一初始ZnO薄層是場誘導溝道的重要部分。圖4(b)給出了NbLaO柵介質上沉積ZnO薄膜的AFM圖,分析可得ZnO薄膜的rms為2.06 nm,平均晶粒大小為78 nm,說明這一高質量的ZnO也是導致器件具有高遷移率的原因之一。為了減小ZnO薄膜沉積過程高能粒子對柵介質與有源層界面的碰撞損傷,以獲得更好的溝道/柵介質界面,我們采用較低功率(50 W)的RF濺射工藝[19]。另外,由于NbLaO薄膜制備后未從濺射反應室取出進行退火工藝,而是接著沉積ZnO有源層,因此在ZnO薄膜沉積前NbLaO表面未暴露于自然環境,避免了NbLaO表面雜質污染及水分子吸附,也有利于減小界面雜質缺陷,從而有利于提高器件的性能。


圖5 ZnO TFT歸一化噪聲功率譜密度


(5)

采用磁控濺射法在室溫下制備以NbLaO薄膜為柵介質的ZnO TFT。在柵電壓為5 V、漏源電壓為10 V時,器件的飽和漏電流高達2.2 mA,器件的有效場效應飽和遷移率高達107 cm2/(V·s),亞閾值擺幅為0.28 V/decade,開關電流比大于107。器件具有高遷移率和低亞閾值擺幅主要是因為NbLaO薄膜呈現出較低的表面粗糙度以及柵介質與ZnO有源層之間存在較低的界面陷阱態,而器件的電特性呈現較大的遲滯現象主要與室溫下制備的NbLaO柵介質內部存在較高的陷阱態有關。特別值得一提的是,器件制備全過程皆在室溫下進行,有望在基于塑料基底的柔性顯示及可穿戴電子領域得到實際應用。
[1] HU Z J, LIAO C W, LI W J,etal.. Integrated a-Si∶H gate driver with low-level holding TFTs biased under bipolar pulses [J].IEEETrans.ElectronDev., 2015, 62(12):4044-4050.
[2] ZHENG G T, LIU P T, WU M C. Design of dual-outputs-single-stage a-Si∶H TFT gate driver for high resolution TFT-LCD application [J].J.Soc.Inform.Disp., 2016, 24(5):330-337.
[3] PARK J H, JANG G S, KIM H Y,etal.. High-performance poly-Si thin-film transistor with high-kZrTiO4gate dielectric [J].IEEEElectronDev.Lett., 2015, 36(9):920-922.
[4] 于遙, 張晶思, 陳黛黛, 等. PECVD分層結構對提高氫化非晶硅TFT遷移率的影響 [J]. 物理學報, 2013, 62(13):138501. YU Y, ZHANG J S, CHEN D D,etal.. Improving the mobility of the amorphous silicon TFT with the new stratified structure by PECVD [J].ActaPhys.Sinica, 2013, 62(13):138501. (in Chinese)
[5] ZHANG J, WU G D. Ultralow-voltage electric-double-layer oxide-based thin-film transistors with faster switching response on flexible substrates [J].Chin.Phys.Lett., 2014, 31(7):078502.
[6] 張麗, 許玲, 董承遠. 非晶InGaZnO 薄膜晶體管驅動OLED 像素電路的仿真研究 [J]. 發光學報, 2014, 35(10):1264-1268. ZHANG L, XU L, DONG C Y. Simulation of amorphous-InGaZnO thin film transistors driven OLED pixel circuit [J].Chin.J.Lumin., 2014, 35(10):1264-1268. (in Chinese)
[7] WANG Y H, MA Q, ZHENG L L,etal.. Performance improvement of atomic layer-deposited ZnO/Al2O3thin-film transistors by low-temperature annealing in air [J].IEEETrans.ElectronDev., 2016, 23(5):1893-1898.
[8] ESRO M, VOURLIAS G, SOMERTON C,etal.. High-mobility ZnO thin film transistors based on solution-processed hafnium oxide gate dielectrics [J].Adv.Funct.Mater., 2015, 25(1):134-141.
[9] FORTUNATO E, PIMENTELl A, PEREIRA L,etal.. High field-effect mobility zinc oxide thin film transistors produced at room temperature [J].J.Non-Cryst.Solids, 2004, 338-340:806-809.
[10] ZHANG L, LI J, ZHANG X W,etal.. High performance ZnO-thin-film transistor with Ta2O5dielectrics fabricated at room temperature [J].Appl.Phys.Lett., 2009, 95(7):072112.
[11] BROX-NILSEN C, JIN J, LUO Y,etal.. Sputtered ZnO thin-film transistors with carrier mobility over 50 cm2/(V·s) [J].IEEETrans.ElectronDev., 2013, 60(10):3424-3428.
[12] TSUKAZAKI A, OHTOMO A, KAWASAKI M. High-mobility electronic transport in ZnO thin films [J].Appl.Phys.Lett., 2006, 88(15):152106.
[13] OKAMURA K, NIKOLOVA D, MECHAU N,etal.. Appropriate choice of channel ratio in thin-film transistors for the exact etermination of field-effect mobility [J].Appl.Phys.Lett., 2009, 94(18):183503.
[14] STEUDEL S, DE VUSSER S, DE JONGE S. Influence of the dielectric roughness on the performance of pentacene transistors [J].Appl.Phys.Lett., 2004, 85(19):4400-4402.
[15] KHAN T, VASILESKA D, THOMTON T J. Effect of interface roughness on silicon-on-insulator-metal-semiconductor field-effect transistor mobility and the device low-power high-frequency operation [J].J.Vac.Sci.Technol. B, 2005, 23(4):1782-1784.
[16] VOLKEL A R, STREET R A, KNIPP D. Carrier transport and density of state distributions in pentacene transistors [J].Phys.Rev. B, 2002, 66(19):195336.
[17] VERLAAK S, ARKHIPOV W, HEREMANS P. Modeling of transport in polycrystalline organic semiconductor films [J].Appl.Phys.Lett., 2003, 82(5):745-747.
[18] VALLETA A, MARIUCCI L, FORTUNATO G. Surface-scattering effects in polycrystalline silicon thin-film transistors [J].Appl.Phys.Lett., 2003, 82(18):3119-3121.
[19] TVAROZEK V, NOVOTNY I, SUTTA P,etal.. Influence of sputtering parameters on crystalline structure of ZnO thin films [J].ThinSolidFilms, 2007, 515(24):8756-8760.
[20] RUMYANTSEV S L, JIANG C, SAMNAKAY R,etal.. 1/fnoise characteristics of MoS2thin-film transistors: comparison of single and multilayer structures [J].IEEEElectronDev.Lett., 2015, 36(5):517-519.

劉玉榮(1968-),男,江西吉安人,博士,教授,2007年于華南理工大學獲得博士學位,主要從事有機/氧化物薄膜晶體管、超聲傳感器等方面的研究。
E-mail: phlyr@scut.edu.cn
High Mobility ZnO Thin-film Transistor Fabricated by Sputtering at Room Temperature
LIU Yu-rong1,2*, HUANG He1, LIU Jie1
(1. School of Electronic and Information Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510640, China;2. National Engineering Technology Research Center for Mobile Ultrasonic Detection, South China University of Technology, Guangzhou 510640, China)
In order to reduce the operating voltage and increase the carrier mobility in zinc oxide thin-film transistor (ZnO TFT), ZnO TFTs with high-kNbLaO as gate dielectric layer were fabricated on indium tin oxide/glass substrate by radio-frequency magnetron sputtering at room temperature, and the electrical properties of the device were characterized. The fabricated ZnO TFTs exhibit excellent device performances. The saturation drain current can reach to 2.2 mA at gate voltage of 5 V and drain voltage of 10 V. The saturation mobility increases drastically up to 107 cm2/(V·s), which is one of the highest field-effect mobility values achieved in ZnO-based TFTs by room-temperature sputtering. The subthreshold swing and on-off current ratio are 0.28 V/decade and higher than 107, respectively. The relative mechanisms of high mobility, small subthreshold voltage swing and hysteresis phenomenon are discussed by analyzing the atom force microscope images of the NbLaO dielectric and ZnO active-layer film, and the low frequency noise behavior of the device.
thin-film transistor; zinc oxide; radio frequency sputtering; high mobility
1000-7032(2017)07-0917-06
2016-12-07;
2017-02-02
廣東省自然科學基金(2016A030313474)資助項目 Supported by Natural Science Foundation of Guangdong Province(2016A030313474)
TN321+.5; O472+.4
A
10.3788/fgxb20173807.0917
*Corresponding Author, E-mail: phlyr@scut.edu.cn