柯南·道爾始終懷有一顆文學抱負的心。在他看來,像狄更斯、薩克雷、哈代等人那樣寫歷史小說才算高級,偵探故事不過是雕蟲小技。福爾摩斯走紅之際,他就忙于創作《米卡·克拉克》《白色縱隊》等歷史題材的小說,后來他更開出1000英鎊的天價企圖婉拒約稿,騰出時間搞嚴肅文學創作,但沒想仍被接受了,只好硬著頭皮把福爾摩斯的故事寫下去。
寫《白色縱隊》時,道爾花了兩年的時間研究創作,讀了150多本各類著述,寫滿十幾個筆記本。例如弓箭手這一詞條下面,就搜羅了從作戰場所、如何訓練,甚至到士兵間可能會說的臟話等,極盡詳備。
1912年道爾寫出了科幻小說《失落的世界》。這本科幻小說對后世作家影響很大。小說中恐龍世界的歷險直接影響了80年后的《侏羅紀公園》,這部電影的續集還使用了與道爾小說相同的名字。
道爾精通古生物學,熱衷收藏猿人頭骨,曾有美國學者懷疑他是考古界著名的“皮爾當人造假事件”的始作俑者。
道爾還做過多種嘗試,寫詩歌、話劇、戰爭史,參與電影改編等,不過都不敵福爾摩斯扶搖直上的聲名。