采用相對論多組態Dirac-Hartree-Fock方法對Mg原子同位素位移的理論研究?

余庚華劉鴻趙朋義徐炳明高當麗朱曉玲楊維

1)(成都大學信息科學與工程學院,成都 610106)

2)(湖北師范大學物理與電子科學學院,黃石 435002)

3)(中國海洋大學信息科學與工程學院,青島 266100)

4)(西安建筑科技大學理學院,西安 710055)

采用相對論多組態Dirac-Hartree-Fock方法對Mg原子同位素位移的理論研究?

余庚華1)?劉鴻1)趙朋義2)徐炳明3)高當麗4)朱曉玲1)楊維1)

1)(成都大學信息科學與工程學院,成都 610106)

2)(湖北師范大學物理與電子科學學院,黃石 435002)

3)(中國海洋大學信息科學與工程學院,青島 266100)

4)(西安建筑科技大學理學院,西安 710055)

(2017年1月12日收到;2017年3月21日收到修改稿)

利用相對論多組態Dirac-Hartree-Fock方法研究了Mg原子基態到低激發態1S0-1P1和1S0-3P1兩條躍遷譜線的同位素位移參數,包括正常質量位移系數,特殊質量位移系數和場位移因子,并計算了24Mg,25Mg和26Mg三個穩定同位素的同位素位移.在計算中采用了一種受限制的雙電子激發模式,并將同位素位移計算結果與已有的實驗測量和理論計算結果進行了對比.結果表明,用本文的研究方法計算的Mg原子同位素位移與其他理論結果和實驗測量值十分符合.本文的計算結果可以為20?40Mg同位素位移測量實驗提供必要的參考,所用的計算方法也可以應用到其他類Mg體系(核外電子數等于12的離子)等多電子離子的光譜結構計算和同位素位移的研究中.

同位素位移,多組態相互作用,自洽場,鎂原子

1 引言

同位素位移(isotope shift,IS)的理論和實驗研究是原子分子物理領域的熱點研究內容之一,在原子分子精密譜、冷原子物理、量子物理理論檢驗以及原子核物理等領域都有廣泛的應用[1?6].通過研究同位素位移,可以獲得原子核電荷分布、核自旋、超精細結構、磁偶極矩以及電四極矩等信息[7?10].同位素位移是由于同位素之間原子核質量和電荷分布不同產生的能級躍遷頻率的移動,理論上一般處理方式是將組態相互作用(con fi guration interaction,CI)與Breit近似、多體微擾論(many-body perturbation theory,MBPT)、相對論效應、Dirac-Fock-Sturm(DFS)方法以及Dirac-Hartree-Fock(DHF)方法結合起來,由此發展起來的CI+MBPT和CI+DFS等計算方法[11,12]在類Li離子、類Na離子等的同位素位移計算中取得了比較好的結果.近年來關于Mg原子及Mg離子同位素位移的研究吸引了越來越多的關注[13?15].Mg原子(核電荷數Z=12)核外有12個電子,包括2個價電子和10個內殼層電子,電子數更多,其同位素位移計算也更復雜.且Mg原子有豐富的同位素,除了三個穩定的同位素24?26Mg可以用于光頻標和精密測量研究外,還有十幾個半衰期在幾十毫秒至幾十小時的同位素20?23Mg及27?40Mg,覆蓋了幻中子數N=8,18,28的范圍,這些短壽命同位素是反轉島附近原子核奇特性質的重要研究對象.

我們選擇Mg原子基態到低激發態1S0-1P1和1S0-3P1兩條躍遷譜線作為研究對象,如圖1所示,計算其同位素位移.這兩條躍遷譜線對應的波長分別為285.2和457.1 nm,不僅是激光冷卻和囚禁Mg穩定原子同位素的常用躍遷,也可以很方便地用于測量短壽命Mg原子同位素位移,進而獲得核自旋、電荷分布、超精細結構等諸多原子數據.在計算中我們采用多組態Dirac-Hartree-Fock(multicon fi guration Dirac-Hartree-Fock,MCDHF)方法開展同位素位移計算,采用電子波函數用自洽場(self-consistent fi eld,SCF)和相對論組態相互作用(relativistic con fi guration interaction,RCI)方法進行優化,并且在RCI計算中引入Breit近似.

圖1 Mg原子低激發態能級圖Fig.1.The diagram of low lying energy levels of Mg.

2 理論方法

2.1 同位素位移一般理論

原子躍遷譜線的同位素位移來自兩個方面,一個是由原子核的有限電荷分布引起的位移,稱為場位移( fi eld shift,FS);另一個是由原子核的有限質量引起的位移,稱為質量位移(mass shift,MS).質量位移可以分為正常質量位移(normal mass shift,NMS)和特殊質量位移(speci fi c mass shift,SMS).對于質量數分別為A和A′的兩個同位素,對應能量分別為Eu和El的兩個原子能級u和l之間躍遷hv=Eu?El(Eu>El，v為躍遷頻率)的同位素位移可以表示為[14,16?20]

式中M和M′分別為同位素A和A′對應的原子核質量,δ?r2?A,A′為同位素A和A′原子核方均根電荷半徑之差,?KNMS,?KSMS和F分別表示原子躍遷的正常質量位移系數、特殊質量位移系數和場位移因子.

正常質量位移系數計算公式為

式中1823是原子質量單位與電子質量的比值.

特殊質量位移算子HSMS可以表示為

式中Z為核電荷數,αi為4×4狄拉克矩陣,α為精細結構常數,pi和pj分別為第i個和第j個電子的動量，ri是第i個電子的位置矢量.

對于原子能級i(i=l,u),波函數為|Ψi?,則其特殊質量位移系數為

對于給定的原子躍遷l?u(Eu>El),場位移因子F與原點處電子概率幅密度的變化成正比,

用上述公式分別計算NMS,SMS和FS的貢獻,可以得到相應原子躍遷的同位素位移.

2.2 MCDHF數值計算方法

在MCDHF計算方法中,原子態波函數可以寫成組態函數的線性疊加[19?21]:

式中J為角動量量子數,MJ為角動量J的z分量,P為宇稱,{cμ}為疊加系數,{γμ}為標識組態函數的其他量子數.用RCI方法開展計算,僅允許疊加系數變化,通過一個SCF過程可以得到疊加系數.一直重復SCF和RCI耦合過程直到收斂得到原子態波函數((8)式).

我們在計算中應用雙參數費米模型來描述原子核的電荷分布,因而可以用一階微擾方法計算場位移[22].雙參數費米模型為

式中c為半密度半徑,a為與原子核皮厚度相關的參數,ρ0為歸一化系數.

我們采用最新GRASP2K原子結構計算程序包和改進的相對論同位素位移計算程序包RIS3[16,19,20]進行計算.GRASP2K程序包可以系統地計算電子關聯效應,包括價電子和內層電子之間的關聯以及原子核與核外電子之間的關聯等.對于Mg原子同位素位移的計算,我們用受限制的雙激發模式來展開組態函數,其中,最里層1s2兩個電子不激發,從最外層3s2兩個電子中激發一個電子,從2s22p6八個電子中再激發一個電子.組態函數對應的主量子數n=3,4,5,···,軌道量子數l為s,p,d,···.計算中最大的主量子數nmax=10,最大的軌道量子數lmax為g.通過MCDHF方法展開波函數并優化疊加系數,在RCI計算過程中考慮了Breit相互作用.

3 鎂原子同位素位移計算結果

Mg原子1S0-1P1和1S0-3P1躍遷的NMS系數、SMS系數和FS因子的計算結果如表2所示.其中NMS系數?KNMS根據(2)式計算,表2中NMS和SMS系數?K的單位為GHz·u,其中u為原子質量單位,FS因子F的單位為MHz·fm?2.我們的SMS系數計算結果與CI+MBPT方法[25,27]的結果十分符合,文獻[23]在計算SMS系數時有比較大的偏差,但是FS因子與我們的結果很相近.

用表2中的同位素位移參數可以計算Mg原子任意兩個同位素1S0-1P1和1S0-3P1躍遷的同位素位移.Mg原子的穩定同位素有三種,24Mg,25Mg和26Mg,其原子質量分別為23.985041697(14),24.985836976(50),25.982592968(31)u[28],對應的原子核方均根電荷半徑分別為3.0570(7),3.0290(7),3.0340(26)fm[29].以24Mg作為參考同位素,Mg三個穩定同位素1S0-1P1和1S0-3P1躍遷的同位素位移計算結果如表3所示.表3中NMS,SMS和FS分別表示同位素位移的三個組成部分的貢獻:正常質量位移、特殊質量位移和場位移,MS為NMS與SMS的和,表示質量位移,IS為MS與FS的和,表示總的同位素位移.表3中列出了其他理論計算值和實驗測量值,并與我們的計算結果進行了對比.

表1 Mg原子1S0-1P1和1S0-3P1譜線的躍遷能量Table 1.Transition energies for1S0-1P1and1S0-3P1of Mg.

表2 Mg原子1S0-1P1和1S0-3P1躍遷的NMS系數、SMS系數和FS因子Table 2.The NMS coefficients,SMS coefficients and FS factors for the1S0-1P1and1S0-3P1transitions of Mg.

表3 Mg原子1S0-1P1和1S0-3P1躍遷的同位素位移計算結果,包括NMS,SMS和FS等組成部分的獨立貢獻,參考同位素為24Mg,同位素位移單位為MHzTable 3.The results of Mg isotope shifts for the1S0-1P1and1S0-3P1transitions including the individual contributions of NMS,SMS and FS in the unit of MHz.The reference isotope is24Mg.The theoretical and experimental results available are compiled as well.

通過表3的對比可以發現,我們的IS計算結果與實驗測量值十分符合,絕對誤差為6—20 MHz,相對誤差為0.6%—1.3%.與其他理論計算相比,我們關于FS的計算結果與文獻[23]一致,NMS,SMS和MS的計算結果與文獻[24,26]很接近,但是文獻[24,26]沒有涉及FS的計算.文獻[23]中關于SMS的計算結果存在較大的偏差,由此導致MS和IS計算結果與實驗值相差較大,我們認為這種差異是由于外層電子(價電子)與內層電子和原子核相互作用的不同處理方式以及不同的電子激發模式造成的.對于Mg原子其他短壽命同位素20?23Mg以及27?40Mg等,也可以利用表2中的同位素位移參數,結合各同位素的質量和電荷半徑數據,計算得到相應的同位素位移.

4 討論

MCDHF是原子結構計算的常用方法,GRASP2K是基于MCDHF方法編寫的在原子光譜相關計算中應用比較多的程序包之一.MCDHF方法的理論計算結果與實驗值或真實值的相對誤差通常在1%左右,表1中我們計算Mg原子的躍遷能量與NIST ASD的實驗值相對誤差在0.4%以內,符合預期結果.我們在計算中采用的是受限制的雙電子激發模式,一定程度上加快了原子態波函數的收斂,提高了MCDHF方法的計算效率,同時也能保證計算精度.

我們在計算NMS系數時用了近似計算公式((2)式),這樣會引入一定的誤差,從表2的計算結果對比來看,與MCDHF計算方法本身產生的計算結果不確定度相比,采用(2)式引入的誤差可以忽略不計.另外,在計算IS的時候,我們用原子質量近似代替原子核質量,這樣的近似也會引入新的誤差.原子核的質量可以用原子質量扣除電子的質量再對電子與核的結合能進行修正得到[24]:

式中Mnuclear為原子核質量,Matom為原子質量,me為電子質量,Bel為結合能.關于原子核質量的計算和修正可以參考文獻[35—38]中的詳細論述.

修正后的原子核質量與原子質量相差0.025%左右,由此導致的IS計算結果的相對誤差會增加大約0.05%,絕對誤差會增加0.3—1.5 MHz.由于原子核質量修正而增加的誤差在本文的計算中沒有考慮在內,主要原因在于用MCDHF方法計算Mg原子同位素位移的誤差在幾兆赫茲到幾十兆赫茲范圍內,因而忽略了核質量修正帶來的影響.

考慮到MCDHF方法的計算誤差,為了進一步提高同位素位移的理論計算精度,還需要在計算中引入QED修正,同時對原子核質量進行修正.在CI+MBPT方法、CI+AO方法以及MCDHF方法中引入QED修正處理后[26,39?42],Li原子、Be+離子和Be原子等少電子體系[43,44]的同位素位移計算精度可以提高一到兩個數量級,可以預計對Mg原子這樣的多電子體系,引入QED修正也會對同位素位移計算精度的提高有很大幫助.我們將在后續的研究中考慮用QED修正方法來進一步提高Mg原子同位素位移的計算精度.

5 結論

多電子體系的原子同位素位移理論計算是當前原子分子物理理論的難點之一,我們用MCDHF方法計算了Mg原子1S0?1P1和1S0?3P1兩條躍遷譜線的同位素位移參數以及Mg原子三個穩定同位素24Mg,25Mg和26Mg之間的同位素位移,在計算中采用受限制的雙電子激發模式,并用SCF和RCI方法進行優化,計算結果與實驗測量值十分符合.我們的計算結果能為Mg原子同位素位移實驗和理論的進一步研究提供參考,用表2中IS參數計算結果可以快速計算出任意兩個Mg原子同位素之間的IS,因此可以用于Mg原子短壽命同位素的光譜測量實驗參考,還可以利用Mg原子同位素開展反轉島附近奇異原子核特性研究等.我們計算Mg原子IS的方法也可以用于其他類Mg多電子體系的原子或離子(比如Al+短壽命同位素位移的計算),開展相應的光譜結構、能級躍遷和同位素位移的理論研究.

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雖然近年來我國也意識到將旅游和會展進行有機結合的優勢，但是發展的速度卻比較緩慢。還沒有完全實現個兩者的全面融合，還需要進一步發展[1]。并且在相應的管理方面，沒有形成統一、規范的管理制度及明確的管理分工，在管理機構的設置上也不完善；在經營方面，這一模式的形成和發展需要旅游行業和會展行業的相輔相成、相互合作，如此，就給管理帶來難度；在活動舉辦方面，旅游會展的參展人群其主要目的在于參加會議，以旅游、購物為目的的人員太少。同時，在會展中參加的旅游項目不多，而酒店和餐飲行業的參與者卻不少，這就導致這兩個行業的經濟發展比較好，而旅游娛樂的經濟效益卻不理想。

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PACS:31.30.Gs,31.15.am,21.10.Gv,32.10.BiDOI:10.7498/aps.66.113101

Theoretical calculations on isotope shifts of Mg I by using relativistic multicon fi guration Dirac-Hartree-Fock method?

Yu Geng-Hua1)?Liu Hong1)Zhao Peng-Yi2)Xu Bing-Ming3)Gao Dang-Li4)Zhu Xiao-Ling1)Yang Wei1)
1)(School of Information Science and Engineering,Chengdu University,Chengdu 610106,China)
2)(College of Physics and Electronic Science,Hubei Normal University,Huangshi 435002,China)
3)(School of Information Science and Engineering,Ocean University of China,Qingdao 266100,China)
4)(School of Science,Xi’an University of Architecture and Technology,Xi’an 710055,China)

12 January 2017;revised manuscript

21 March 2017)

The isotope shift parameters for the atomic transitions1S0-1P1and1S0-3P1of Mg are calculated by the relativistic multicon fi guration Dirac-Hartree-Fock(MCDHF)method,including the normal mass shift(NMS)coefficients,the speci fi c mass shift(SMS)coefficients and the fi eld shift(FS)factors.The detailed calculations of the isotope shifts for the three stable isotopes24Mg,25Mg and26Mg are also carried out,in which the GRASP2K package is used together with another modi fi ed relativistic isotope shift computation code package RIS3.The two-parameter Fermi model is used here to describe the nuclear charge distribution in order to calculate the fi eld shift by the fi rst-order perturbation.A restricted double excitation mode is used in our calculations,one electron is excited from the two electrons in the 3s shell(3s2),another electron is excited from the eight electrons in the 2s or 2p shells(2s22p6),and the two electrons in the 1s shell(1s2)are not excited.The active con fi gurations are expanded from the occupied orbitals to some active sets layer by layer,and each correlation layer is numbered by the principal quantum numbers n(n=3,4,5,···)and contains the corresponding orbitals s,p,d,···.The active con fi gurations with the mixing coefficients in the added layer can be optimized by the MCDHF calculations.In this work,the atomic state functions are optimized simultaneously by the self-consistent fi eld method and the relativistic con fi guration interaction approach in which the Breit interaction is taken into account perturbatively as well.The maximum principal quantum number n equals 10 and the largest orbital quantum number lmaxis g.In our calculations,the NMS coefficients are?576.8 and?359.9 GHz·u,the SMS coefficients are 133.9 and?479.6 GHz·u,and the FS factors are?62.7 and?78.0 MHz·fm?2for the1S0-1P1and1S0-3P1transitions of Mg,respectively.The di ff erence between our isotope shift calculations and the previous experimental measurements is in a range from 6 MHz to 20 MHz with the relative error range from 0.6%to 1.3%,which shows that our results are in good agreement with experimental values.Our calculations are also coincident with other theoretical results.The isotope shift parameters provided here can be applied to the quick calculations of isotope shifts for the short-lived Mg isotopes,including20?23Mg and27?40Mg,and can be referred to for the corresponding isotope shift experiments.The methods used here can be applied to calculating the isotope shifts and the atomic spectroscopic structures for other Mg-like ions with twelve extranuclear electrons.

isotope shift,multi-con fi guration interaction,self-consistent fi eld,magnesium atom

10.7498/aps.66.113101

?國家自然科學基金(批準號:11304093,11604253)、陜西省青年科技新星項目(批準號:2015KJXX-33)和四川省教育廳科研基金(批準號:14ZB0375)資助的課題.

?通信作者.E-mail:genghuayu@aliyun.com

?2017中國物理學會Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundations of China(Grant Nos.11304093,11604253),the Plan Project of Youth Science and Technology New Star of Shaanxi Province(Grant No.2015KJXX-33),and the Fund of the Scienti fi c Research Foundation of Sichuan Provincial Department of Education(Grant No.14ZB0375).

?Corresponding author.E-mail:genghuayu@aliyun.com