歷史遺留含砷危險廢渣安全處置工程案例

邵 樂，史學峰，李 娟，劉曉月，韓 鳳

（航天凱天環保科技股份有限公司，湖南長沙 410100）

歷史遺留含砷危險廢渣安全處置工程案例

邵 樂，史學峰，李 娟，劉曉月，韓 鳳

（航天凱天環保科技股份有限公司，湖南長沙 410100）

在對原場址含砷廢渣進行詳細調查的基礎上，確定了化學氧化＋穩定化固化＋就地安全填埋的處置方案。項目選擇過硫酸鈉為氧化劑，很好地將高毒性的三價砷氧化為相對低毒性的五價砷，通過穩定化固化試驗研究，確定了七水硫酸亞鐵為穩定劑，其最佳添加量為8%，水泥為固化劑，其最佳添加量為10%（質量比）。根據國內外安全填埋場的設計經驗，填埋場采用HDPE雙層防滲技術，并設計了雨污分流系統、地下水導排系統、滲濾液收集處理系統、封場系統，該項目設計合理，對周圍環境的影響小，取得了良好的社會效益和環境效益，并對含砷廢渣處理處置工程設計中應注意的問題提出了建議。

含砷廢渣；化學氧化；穩定化固化；安全填埋

我國砷礦資源豐富，探明儲量為世界總儲量的70%，其中廣西、云南、湖南三省儲量分別占全國總儲量的41.5%、15.5%和8.8%，合計占全國總儲量的2／3。砷在農業、電子、醫藥、冶金、化工等領域具有特殊用途，可用于制取殺蟲劑、木材防腐劑、玻璃澄清脫色劑等［1］。隨著科技的發展，砷的市場需求不斷增加。在砷的冶煉及其化合物的生產使用過程中，大量的砷化物被引入環境，污染水源，危害人體健康，因此人們對砷毒危害已給予了極大關注［2］。

湖南省某雄黃礦，自1950年成立以來，就開始開采雄黃，冶煉砒霜，1972年停止砒霜冶煉。長達22年之久的砒霜冶煉在給國家贏得豐厚利潤的同時也給環境造成了無法挽回的損失。近20萬t的含砷砒霜冶煉廢渣未經處理填埋在地下，分布在廠區空曠地帶及部分建筑物底下，經風化、雨水沖刷有些已暴露于地表，且從砷渣浸出的水中含砷量高，污染周邊土壤、地表水及地下水，導致周邊農作物產量低，幾乎所有糧食作物不能食用。考慮到該項目砷渣量大、含量高，且安全土地填埋成本相對較低，工藝較成熟，因此選擇安全填埋法安全處置歷史遺留砷渣。

由于該項目含砷廢渣砷浸出濃度極高，需進行穩定化固化預處理，使其達到進入填埋場的入場標準。穩定化固化技術是通過物理和化學作用來固定土壤中污染物的技術組合。穩定化和固化試劑能與土壤中的重金屬污染物發生化學或物理反應，使之轉化為不易溶解、遷移能力弱、毒性更小的形態［3］。

目前，常用的固化劑有水泥、石灰、瀝青、以及酚醛塑料等有機物聚合物［4］。其中，水泥是最常用的固化劑，其固化原理是堿性的水泥在水化過程中能通過吸附、沉降、離子交換、鈍化等多種方式與重金屬發生反應，最終使得重金屬以穩定的氫氧化物或絡合物的形式停留在水泥水化膠體表面，進而抑制重金屬的滲濾［5，6］。水泥固化法已被廣泛用于電鍍污泥、鉻渣、砷渣、汞渣、鎘渣等重金屬廢物的固化處理，同時根據國內大量的研究結果［7，8］以及國內幾個已開始運行的危險廢物填場工程的經驗表明：用水泥固化成本低，固化效果好，易于操作，適合我國的國情。因此，該項目選擇水泥做固化劑。

常用的砷的穩定化添加劑有含鐵材料（鐵鹽、零價鐵、鐵氧化物）、含鋁材料（鋁鹽、鋁氧化物）、含錳材料（二氧化錳）、堿性材料（氧化鈣、碳酸鈣、粉煤灰、赤泥、電石渣等）、粘土礦物（蒙脫石、高嶺土、人工沸石、白云石等）、含硫材料（硫化鈉、硫化亞鐵）等。同時在處理過程中還需要添加一些氧化劑，pH調節劑等試劑，使砷反應更加充分［9］。大量研究表明，含鐵材料對砷的穩定效果明顯，在查閱大量文獻資料的基礎上，從成本及效果方面綜合考慮，該項目選擇七水硫酸亞鐵做穩定化藥劑。Fe2＋全部氧化生成水合鐵氧化物，再通過鐵氧化物表面吸附及共沉淀作用除砷，但Fe2＋發生水解釋放出H＋離子，使廢渣變酸：4Fe2＋＋O2＋6H2O→4FeOOH＋8H＋［10］，加入堿性水泥，剛好可以發生中和反應，使得穩定化固化處理后的廢渣pH滿足填埋場入場要求。

1 含砷廢渣定性分析

廢渣呈灰褐色，粒徑較細，渣中含砂礫較多，含水率較低。采用李氏比重法測得廢渣密度為2.800 t／m3。廢渣pH按玻璃電極法測得為7～10，說明廢渣的堿性較強，高堿性對廢渣的水泥固化是有利的。廢渣中的主要礦物成分為CaMg（CO3）2、CaCO3、SiO2以及少量的Mg3（AsO4）2·8H2O和CaPO3（OH）2· H2O，其中的砷主要以穩定的砷酸鹽存在。

對項目區進行均勻布點采集砷渣樣品并送檢，其砷含量為0.26%～7.26%，其中廢渣混合樣中As含量為3.5%左右。

同時，采用《固體廢物浸出毒性浸出方法硫酸硝酸法》（HJ／T299－2007）［11］對廢渣樣品進行浸出，其酸浸值為12.07～138.6 mg／L，均超過《危險廢物鑒別標準浸出毒性鑒別》（GB5085.3－2007）中砷的浸出濃度限值（5 mg／L）［12］，該含砷廢渣是危險廢物。采用《固體廢物浸出毒性浸出方法水平振蕩法》（HJ557－2009）［13］對廢渣樣品進行浸出，其浸出液中砷的濃度為3.36～54.59 mg／L，均超過《危險廢物填埋污染控制標準》（GB18598－2001）中允許進入填埋場的濃度限值（2.5 mg／L）［14］，需進行穩定化固化預處理后達到入場標準方可入場填埋。

2 化學氧化

三價砷的遷移性和毒性較五價砷強，為了達到更好的穩定效果，該項目選擇加入氧化劑，將三價砷氧化為五價砷，提高穩定效率。氧化劑選擇過硫酸鈉，氧化能力強、穩定性好，能將砷渣中毒性較強的三價砷氧化成毒性相對較弱的五價砷，而高價砷酸鹽如A比亞砷酸A等更容易形成穩定的固體［15］；在此基礎上，結合鐵鹽固定砷，生成穩定的砷酸鐵沉淀。過硫酸鈉添加量為1%（質量比），為了氧化劑與廢渣混勻并充分反應，將過硫酸鈉固體藥劑溶于水后配成溶液加入。

3 穩定化固化設計

3.1 穩定化固化小試研究

對現場采集回來廢渣樣混合后進行穩定化固化小試試驗，以確定穩定化固化藥劑最佳藥劑添加量。該試驗設計在砷渣中加入同等量的氧化劑和幾種不同添加量的七水硫酸亞鐵、水泥，加適量蒸餾水混合攪拌均勻后，反應養護7 d，采用《固體廢物浸出毒性浸出方法水平振蕩法》（HJ557－2009）［13］對其進行浸出，旨在找到既能滿足填埋場入場要求，又經濟合理的藥劑添加量。具體設計及檢測結果見表1。

表1 穩定化固化小試試驗結果

從表1中可以看出，通過穩定化固化處理后，廢渣中砷的浸出濃度大大降低了，所有藥劑添加量下浸出液中砷的濃度均能滿足《危險廢物安全填埋污染控制標準》（GB18598－2001）中填埋物進場要求（2.5 mg／L）［14］，但是浸出液pH滿足入場要求的只有6%的七水硫酸亞鐵＋15%水泥與8%的七水硫酸亞鐵＋10%水泥組合。考慮到工程現場實施條件比實驗室要復雜多變，且從效果上和經濟上綜合考慮，擬選用8%的七水硫酸亞鐵添加量及10%的水泥添加量作為本項目穩定化固化現場工程實施時的藥劑添加量。

3.2 穩定化固化工藝流程

含砷廢渣通過抓斗被送進混合攪拌設備，根據重量和成分按比例加入水泥，水泥通過貯倉下的定量下料裝置和螺旋輸送機被送進混合攪拌設備，穩定劑從配制槽通過計量泵輸送至混合攪拌設備。

經穩定化／固化處理后的危險廢物，檢測達到填埋控制標準后再通過自卸汽車運至填埋場進行安全填埋處置，達不到入場控制標準的需調整穩定化固化藥劑比例后返回重新攪拌處理，直到滿足入場要求。在穩定化固化作業過程中，為避免混合攪拌機進料口揚塵，在進料口設通風除塵收塵點，廢氣中的細微顆粒經布袋除塵器過濾后，凈化尾氣排空。

穩定化／固化處理工藝流程如圖1所示。

圖1 穩定化／固化處理工藝流程圖

4 填埋場設計方案

4.1 庫容

需填埋的含砷廢渣總量約20萬t，壓實容重2 t／m3左右，則廢渣填埋所需庫容為10萬m3，另外，考慮到防滲與導排系統所占的體積，且加入水泥后廢渣體積會膨脹，填埋場總庫容設計為13萬m3。

4.2 庫區整形

為了便于防滲層的鋪設和滲濾液的收集，在鋪設防滲層之前必須對填埋庫區進行場地整形，包括清除庫區內植被及其根系、挖除表層耕植土、場底平整及地基處理、邊坡修整處理。

填埋庫場底基本上沿溝底布置，谷底線向溝上游形成2%的縱向坡度，谷底線兩側形成2%的橫坡，有利滲濾液收集系統和地下水疏排系統的布置。

邊坡平整從場底開始，結合地形坡度和工程地質情況，修整坡度，邊坡按最陡1∶1考慮。每升高5 m設置錨固平臺。邊坡必須平整，以免對防滲膜造成破壞。

填埋庫整形后，部分位于巖層的開挖地段將巖石裸露，為避免裸露的巖石堅硬棱角對防滲膜造成損壞，邊坡平整要求沒有突出堅硬物。填埋庫庫底的淤泥及表層耕植土需要挖除，粉質粘土和需要的回填土需進行平整和壓實，壓實度不小于93%，達到所需地基承載力的要求。

4.3 攔渣壩設計

為便于填埋作業、排水、滲濾液收集及取得一定的初始容積，需在填埋谷口建一攔渣壩（也叫基本壩）。基本壩壩高應考慮兩個因素，一是保證固廢堆坡度腳穩定和免遭雨水沖刷；另外一個是要形成一定的填埋庫容，并可調節滲濾液的流出量。

根據工程場址地質條件與現場其它條件，并考慮到經濟性，攔渣壩選擇碾壓式土石壩。壩頂寬4.5 m，最大壩高12 m，長213.5 m，上下游邊坡均為1∶1.8。壩外側為菱形網格草皮護坡，內側防滲。

4.4 防滲層結構設計

根據《危險廢物填埋污染控制標準》（GB18598－2001）［14］中對防滲層的要求，雙人工防滲襯層將選用GCL與HDPE防滲膜構成復合防滲襯層，其中場底防滲層結構由上向下依次為：（1）300 g／m2無紡布保護層；（2）500 mm碎石滲濾液收集排水層；（3）600 g／m2無紡布保護層；（4）2.0 mm HDPE防滲膜；（5）500 g／m2無紡布保護層；（6）HDPE土工網格（5 mm）滲濾液檢測層；（7）600 g／m2無紡布保護層；（8）1.0 mm HDPE防滲膜；（9）GCL（6 mm）膨潤土墊。

考慮到邊坡坡度較陡，邊坡的防滲層與平緩的底部防滲層有所不同，借鑒國外填埋場邊坡防滲層的經驗，邊坡防滲層結構由上向下設置如下：（1）150 mm袋裝粗沙層；（2）600 g／m2無紡布保護層；（3）2 mm HDPE防滲膜；（4）500 g／m2無紡布保護層；（5）HDPE土工網格（5 mm）滲濾液檢測層；（6）600 g／m2無紡布保護層；（7）1.0 mm HDPE防滲膜；（8）GCL（6 mm）膨潤土墊。

HDPE防滲膜性能應滿足《垃圾填埋場用高密度聚乙烯土工膜》（CJ／T234－2006）［16］的要求，膨潤土墊性能應滿足《鈉基膨潤土防水毯》（JG／T193－2006）［17］的要求，無紡布性能應滿足于《土工合成材料長絲紡粘針刺非織造土工布》（GB／T17639－2008）［18］的要求。

4.5 地下水導排系統

地下水導排工程主要作用是在填埋場使用過程中和終場后，將通過邊坡和地下水滲透進入填埋區的雨水和部分可能存在的地下水安全排出場外，以保證填埋基底的穩定性。地下水導排系統位于防滲系統以下，包括地下水導流層與地下水導排盲溝，地下水導流層采用卵石等材料，材料的碳酸鈣含量不大于10%，滲透系數k≥10－3m／s，粒徑為15～40 mm，導流層厚為0.5 m。場底只設導排主盲溝，主盲溝中設DN315HDPE穿孔花管，孔徑Φ20 mm，軸向間距100 mm，圓周方向除底部120°夾角范圍內不開孔外，其余均勻布7孔，管周圍用20～40 mm卵石填充，盲溝斷面為矩形斷面，寬1.2 m，高1.5 m，溝用300 g／m2土工布包裹。HPDE管性能應滿足《垃圾填埋場用高密度聚乙烯管材》（GB／T371－2011）［19］的要求，其連接方式采用熱熔焊接。

填埋場地下水通過地下水導排主盲溝中的HDPE管穿過攔渣壩直接排至填埋場低處的地下水集水井排出。地下水導排管穿過攔渣壩時，采用DN315的HDPE不開孔實管外套D400×8鋼管，施工前外套鋼管作防銹處理。

4.6 滲濾液收集導排系統

該項目設置的填埋場滲濾液集排系統包括位于填埋廢物與主防滲層之間的滲濾液主集排系統和位于兩層防滲層之間的滲濾液輔助集排系統以及滲濾液移出系統。

滲濾液主集排系統由排水層、過濾層加導排盲溝組成，其中場底排水層為0.5 m厚的碎石層，采用級配反濾結構，大粒徑者在上，小粒徑者在下，形成反濾層，以防止堵塞而影響導流。排水層上鋪設400 g／m2無紡布作為過濾層，以防止填埋場的廢物進入排水層內而造成透水性下降，整個排水層透水系數不小于1 cm／s。為了提高滲濾液的收集效率，在場底設置縱向導滲主盲溝及橫向支盲溝，主盲溝一條，沿庫底谷溝地形坡向攔渣壩設置；支盲溝每間隔一定距離布設，與縱溝交錯相連。主盲溝中設DN315HDPE穿孔花管，孔徑Φ20 mm，軸向間距100 mm，圓周方向除底部120°夾角范圍內不開孔外，其余均勻布7孔，管周圍用20～40 mm卵石填充，盲溝斷面為矩形斷面，寬1.2 m，高1.5 m，溝用300 g／m2土工布包裹；滲濾液導排支盲溝中鋪設DN200的HDPE穿孔花管，管周圍用20～40 mm卵石填充，同為矩形斷面，寬0.5 m，高0.5 m，溝用300g／m2土工布包裹。

石料的滲透系數k≥10－3m／s。HDPE管應滿足《垃圾填埋場用高密度聚乙烯管材》（GB／T371－2011）［19］的要求，其連接方式采用熱熔焊接。

滲濾液輔助集排系統又稱為檢測系統，主要是檢測主防滲層是否遭到破壞而發生滲漏，以便及時采取補救措施。采用HDPE復合排水網作為滲濾液輔助集排系統排水層，其優點在于有一定的導水能力，又不占用填埋場容積，且易于施工。采用HDPE復合排水網性能應滿足《垃圾填埋場用土工排水網》（CJ／T452－2014）［20］的要求。

通過設置兩根穿壩管（其中一根為滲濾液輔助集排管），將滲濾液引至設于場外的滲濾液收集池中。穿過攔渣壩時采用DN315不開孔的HDPE管，為防止損壞HDPE管，管外套D400×8鋼管，施工前外套鋼管作防銹處理；攔渣壩至滲濾液收集池之間采用DN315不開孔的HDPE管。

4.7 填埋場清污分流設計

在填埋作業時如果不采取措施將會導致大量滲濾液的產生，在設計中主要考慮以下清污分流措施［21］：

1.在填埋場外側設置環場永久性截洪溝，將場區以外匯集的雨水排出場外。截洪溝采用矩形斷面，漿砌塊石結構，最大斷面尺寸為800 mm×800 mm。截洪溝坡度可根據現場實際地形布置，原則上不得小于0.01。

2.對分區填埋完畢的區域，采用0.5 mm厚HDPE膜進行臨時覆蓋，以減少雨水滲透，并及時對填埋場封場。

4.8 填埋作業方式

實行分區填埋，按統一調度卸入填埋區作業點，然后依次由機械進行攤鋪、壓實等作業。攤鋪和壓實作業要求分層進行，每層填埋厚度不大于0.5 m，碾壓過程一般要求進行3～7個來回，壓實系數應≥0.92。當填埋物壓實厚度達到2.5 m時，覆蓋0.5 mm厚LDPE膜，構成1個2.5 m厚的填埋單元。一般以一日作業量為一個填埋單元，下雨時對已填埋區域采用0.5 mm厚HDPE膜進行臨時覆蓋，覆蓋材料循環使用。填埋作業時，外坡面按1∶3放坡。

4.9 封場設計

填埋場在廢物填埋達到設計標高后需進行封場處理，其作用在于減少大氣降雨進入填埋場廢物層內，從而減少滲濾液的產生量，并可盡快進行復墾和土地利用，恢復地表景觀。

封場覆蓋系統包括頂部隔斷層、地表水集排系統和表面覆土與植被等。

頂部隔斷層由0.3 m厚壓實粘土層和1.0 mm厚的HDPE防滲膜復合構成，用來阻擋地表降水滲入廢物層，以有效減少滲濾液的產生量。

在隔斷層表面鋪設300 mm卵石作疏水層，在填埋場四周設置雨水排水盲溝，溝內鋪設排水管，地表水入滲至隔斷層后，在疏水層內沿場頂坡度流進排水盲溝，經排水管引出場外。

疏水層上覆蓋0.5 m厚的回填土層，為防止雨水沖刷，表層覆蓋營養土壤并植草綠化。

4.10 滲濾液處理系統

利用滲濾液產生量計算公式，得出滲濾液產生量為70 m3／d，另外考慮到滲濾液處理的安全性，礦井滲水、廠區內預處理車間及運輸道路初期雨水、生產污水等的處理，經過綜合平衡，該工程廢水處理總規模定為100 m3／d，間歇運行。

該項目滲濾液及廢水主要含有砷等重金屬離子，擬采用“次氯酸鈉氧化—鐵鹽—石灰法—PAM絮凝”化學處理工藝處理含砷廢水，經處理后出水砷能穩定達到《污水綜合排放標準》（GB8978－1996）第一類污染物最高允許排放濃度，加鹽酸調節廢水pH值至6～9后外排。沉淀池內的底泥經壓濾機進行壓濾，壓濾后的污泥在施工期過程中送往穩定化固化車間處理后與含砷廢渣一起填埋，在填埋場封場后，壓濾后的污泥送往專業處理中心處理，壓濾后的上清液自流至調節池。

5 施工過程砷渣二次污染防治措施

該項目主要建設內容為含砷廢渣開挖、穩定化固化處理以及安全填埋，施工過程砷渣可能對環境產生二次污染，主要有含砷粉塵及含砷廢水，需做好二次污染防治措施，擬采取的具體措施如下：

1.在施工過程中，作業場地將采取圍擋、圍護以減少揚塵擴散，圍擋、圍護對減少揚塵對環境的污染有明顯作用，當風速為2.5 m／s時，可使影響距離縮短40%。

2.定期在泥土地面和路面灑水，以減少道路揚塵。

3.含砷廢渣運輸車輛及運送水泥等粉狀建筑材料車輛加蓋蓬布，同時廢渣暫存場所及施工場地粉狀建筑材料堆場均加蓋篷布，防止風蝕揚塵。

4.安裝運輸車輛沖洗裝置，避免車輪粘帶含砷廢物對道路造成污染。

5.運輸車輛進入場地應低速行駛或限速行駛，減少揚塵產生。

6.開挖前含砷廢渣堆存點周邊修筑臨時截洪溝。截洪溝將挖掘作業期間廢渣堆場外圍雨水收集導排至周邊地表水體。

7.廢渣開挖作業時四周設置排水溝，以收集開挖期間產生的廢水，并用專用罐車將這些廢水運至滲濾液處理設施進行處理。

8.雨天停止施工，并對開挖面覆蓋防雨材料。

6 結 語

1.目前國內危險廢物處置多是建設集中危廢處置中心，集中處理處置。但是往往單個危廢產生企業地處偏僻，遠離城區，單純的外運難以支付巨額費用，考慮就地安全填埋的方法達到無害化目的［22］。關鍵是對場地進行充分調查，確定原址是否滿足危險廢物填埋場的選址要求，是否有足夠大的庫容滿足安全填埋的需求。

2.該項目針對歷史遺留下來的廢渣，在充分采樣調查的基礎上，確定了廢渣的性質及需要處理處置的廢渣的量，進而根據原場址的地形特征，在詳細勘探和充分論證基礎上，采用就地安全填埋的處置方案，大大節省了處置費用，消除了危險廢物的環境隱患，取得了良好的環境效益與社會效益。

3.該項目含砷廢渣經過七水硫酸亞鐵與水泥穩定化固化預處理后，大大降低了砷的浸出，能滿足危險廢物填埋場的入場要求。

4.現場工程應用中穩定化固化藥劑通常很難與廢渣充分混合，可能難以達到小試的試驗效果。另外，藥劑的添加量也需要針對現場廢渣砷含量有所變化。因此，在實際工程應用中還需要充分考慮現場環境和工程因素，必要的情況下，應該深入現場進行中試，以獲取實際工程設計施工中更符合現場條件的技術參數。

5.從該項目設計經驗來看，危險廢物填埋場的設計標準規范體系不夠健全，大多參考垃圾填埋場設計規范，尤其是土工材料方面，應進一步健全危險廢物填埋場設計規范體系。

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An Engineering Case of the Safe Disposal of Arsenic Hazardous W aste Residue Left Over by History

SHAO Le，SHIXue－feng，LI Juan，LIU Xiao－yue，HAN Feng
（Aerospace Kaitian Environmental Technology Co.，Ltd.，Changsha 410100，China）

On the basis of the detailed investigation of the properties of arsenic waste residue in site，the disposal scheme of＇chemical oxidation＋stabilization／solidification＋in－situ safe landfill＇was chosen in this project.Trivalent arsenic with high toxicity was primely oxidized into pentavalent arsenic with relatively low toxicity by using sodium persulfate as oxidant.Based on the experimental study of stabilization／solidification，the ferrous sulfa was selected as the stabilizer，and the optimum adding amount is 8%；the cement was selected as curing agent，and the optimum adding amount is 10%（weight ratio）.According to the domestic and international experience of safe landfill design，the double－layer high density polyethylene membrane as impervious layer was used in this project.The rainfallwastewater distributary system，underground water drainage system，leachate collection－diversion system，and final cover system were also designed.To conclude，this project was reasonable designed，and achieved good social and environmental benefits with minimum impact on the surrounding environment.Finally，some suggestions are put forward for the engineering design of the disposal of arsenic waste residue.

arsenic waste residue；chemical oxidation；stabilization／solidification；safe landfill

X758

A

1003－5540（2017）04－0058－06

2017－04－28

邵 樂（1984－），女，注冊環保工程師，主要從事重金屬污染治理項目設計工作。