湘西花垣河花垣鎮地段水體污染特征及來源解析

張海濤, 石雪芳, 劉亞斌, 許云海, 楊海君

(1.湖南農業大學 植物保護學院, 長沙 410128; 2.花垣縣環境監測中心站, 湖南 花垣 416499)

湘西花垣河花垣鎮地段水體污染特征及來源解析

張海濤1, 石雪芳2, 劉亞斌1, 許云海1, 楊海君1

(1.湖南農業大學 植物保護學院, 長沙 410128; 2.花垣縣環境監測中心站, 湖南 花垣 416499)

為探究礦業經濟發展背景下花垣河重污染地段水體污染特征及污染物來源，于2007年1月至2015年12月對湘西花垣河重污染地段獅子橋電站下游200 m、川心城、教化碼頭、匯合口、龍科村下游500 m及對照點兄弟河浮橋電站上游100 m共6個點位水體中的Pb，Cd，Mn，Zn，Cr6+，高錳酸鹽指數，氨氮，COD，BOD5的含量進行測定，并對監測值進行了相關性及主成分分析。結果表明：研究區水體主要以Mn、氨氮污染為主，Mn和氨氮在2007—2015年間最大監測值分別達到了2.561 9 mg/L，2.539 mg/L，9年來除氨氮、BOD5呈先降后升外，其他污染物監測值總體呈下降趨勢；Pb—Zn，Mn—Cd，Cr—Cd，Cr—Mn，氨氮—高錳酸鹽指數，COD—高錳酸鹽指數，COD—氨氮之間具有顯著正相關性(p<0.01)，COD—Zn，COD—Pb之間存顯著負相關性(p<0.01)，高錳酸鹽指數—Pb，氨氮—Pb之間具有顯著負相關性(p<0.05)，BOD5—高錳酸鹽指數，BOD5—氨氮之間存在顯著正相關性(p<0.05)，說明以上污染物相互之間有較大影響；花垣河點位1—5之間具有顯著正相關性(p<0.01)，說明各監測點位相互之間存在較大影響；主成分的主要影響因素為高錳酸鹽指數，氨氮，COD，BOD5，Cd，Mn，Cr等的監測值，點位1—5污染程度排序為：點位5>點位1>點位2>點位3>點位4；污染成因分析結果表明，花垣河水體中存在無機污染和有機污染，周邊企業廢水和居民生活污水是花垣河水體污染的主要來源。

湘西花垣河; 相關性; 主成分分析; 水體污染物; 變化規律; 成因分析

重金屬元素可以通過沉淀、吸附或離子交換作用進入次生礦物相，或通過溶解態形式從尾礦和廢渣中遷移出去，進而污染地表及地下水[1-3]。毒理學研究表明，進入環境中的重金屬，其中Cd，Mn，Zn，Pb，Cr等會通過食物鏈進入人體，對人體產生嚴重危害，如生殖毒性、免疫毒性、神經毒性和內分泌干擾作用等[4-5]。隨著經濟的日益發展，環境保護已經越來越受到人類的關注和重視，加大對重金屬污染地區的監測、評價及污染治理，提出相應解決方案，是當前環境工作者和政府的當務之急[6]。

花垣河發源于貴州省松桃縣，上游名為清水江，入花垣縣境內稱花垣河，貫穿花垣縣西、北境界，成為貴州省、重慶市、湖南省三省市的分界河，后經保靖縣匯入酉水，境內河長71.8 km，花垣河平均流量為6.612 m3/s。作為花垣縣的2大河流之一，花垣河是流經區域農田灌溉水、居民飲用水與生活用水等主要來源[7-8]。因花垣縣為有色金屬之鄉，鉛鋅礦資源豐富，為湖南省第一；錳礦儲量約達3×107t，居全國第二位，礦業活動等促進了當地經濟發展，但也導致花垣河受到重金屬等的污染，已影響到當地經濟的可持續發展與人群健康[9-10]。

本文通過對花垣河獅子橋電站下游200 m(點位1)、川心城(點位2)、教化碼頭(點位3)、匯合口(點位4)、龍科村下游500 m(點位5)及對照點兄弟河浮橋電站上游100 m共6個點位河流水體中的重金屬Pb，Cd，Mn，Zn，Cr6+，高錳酸鹽指數，氨氮，COD，BOD5進行長期監測，結合花垣河花垣鎮地段6大典型污染企業廢水的長期監測數據，采用多元統計分析法，首次全面探究花垣河花垣鎮地段河流中污染物的分布、來源及污染狀況等。研究成果可為花垣縣水資源保護與有效利用、經濟可持續發展及合理規劃提供指導作用。

1 材料與方法

1.1 研究區概況及采樣

花垣河(又名松桃河)，河長187 km，流域面積2 797 km2，平均流量6.612 m3/s，自然落差315 m[7]。河流流經花垣鎮，流經花垣鎮區域主要有文華錳業、東方錳業、興銀錳業、峰云錳業、三立集團、錳鋅高科共6家污染企業。采樣點位為所有引起水文特征變化處，由下游至上游依次為：點位1(東經109°32′35″，北緯28°37′13″)、點位2(東經109°32′4″，北緯28°37′3″)、點位3(東經109°30′22″，北緯28°36′21″)、點位4(東經109°29′23″，北緯28°35′49″)，點位5(東經109°27′16″，北緯28°35′44″)，對照點：點位6(東經109°29′26″，北緯28°35′42″)。采樣時間為2007年1月至2015年12月，每月連續采集3 d(每月的前1～3 d)，每天采水樣3次，分別為每天上午10：00和下午14：00，18：00。以平行采樣方式取樣，取樣深度為河流水體0～20 cm，每個采樣點取水樣3份、每份水樣為3個重復樣的混合，同時記錄采樣位置、采樣日期、水溫、樣品顏色和周圍環境狀況以備分析。水樣采集后，其中1份加HNO3至pH值<2保存，另2份不做處理。

1.2 測定方法

樣品帶回實驗室后，未經消化處理的水樣采用玻璃電極法測定pH值，納氏試劑比色法測定樣品中氨氮濃度，化學需氧量(COD)和生物需氧量(BOD)按(GB11914—89)標準方法測定[11]。樣品消解方法參照國標法進行，各取水樣5 ml至比色管中，然后分別加入王水與超純水混合液5 ml(王水：超純水=1∶1)，置于電熱板上濃縮至2 ml左右，再用超純水定容至25 ml，采用火焰原子吸收光譜法測定Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+共5種重金屬的濃度[12-13]。

1.3 數據分析

利用Microsoft Excel 2003進行數據統計分析，研究花垣河水體中各種污染物監測值在不同季節、不同年份以及不同點位之間的變化趨勢，然后結合MATLAB(matrixlaboratory，矩陣實驗室)軟件對監測點位1—5，各種污染物之間的相關性和主成分進行分析[14-15]。

2 結果與分析

2.1 花垣河花垣鎮地段不同季節水體中的重金屬監測值

為了解花垣河花垣鎮地段歷年來不同季節重金屬監測值的差異性，對2007—2015年不同季節監測點位1—5水體中的Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+平均值進行比較(圖1)。由圖1可知，2007—2015年期間，花垣河花垣鎮地段歷年來不同季節水體中Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+等重金屬監測值具有一定的波動性。水體中Zn監測值除了在2007—2015年豐水期、2011年平水期及2013年平水期低于國家水環境質量一級標準外(0.05 mg/L)，其他各時期都高于國家水環境質量一級標準，Zn監測值在2008年枯水期達到最大值0.318 6 mg/L，但遠低于國家水環境質量二級標準(1.0 mg/L)；水體中Cd監測值在2009—2011年平水期、2013—2015年各個時期均低于國家水環境質量一級標準(0.1 mg/L)，其他監測時期都超過國家水環境質量一級標準，與Cd監測值情況相似；水體中Pb監測值除在2010—2012年豐水期、2015年豐水期、2014年枯水期、豐水期以及2013年所有時期未超過國家水環境質量一級標準(0.1 mg/L)，Pb監測值在2008年豐水期接近國家水環境質量一級標準，其他情況下Pb監測值均超過國家水環境質量一級標準，同時，Pb監測值的波動變化較小，并在2013年以后水體中Pb監測值呈下降趨勢，但下降幅度并不大。2007年、2009年豐水期與2010年平水期，花垣河花垣鎮地段水體中Mn監測值3次超過國家水環境質量二級標準(2.0 mg/L)，且在2009年枯水期、2010年豐水期接近國家水環境質量二級標準，說明研究區花垣河水體錳污染嚴重。水體中Cr6+監測值除2007—2009年、2012年、2014—2015年豐水期以及2013年平水期外，其他各個季節Cr6+監測值均超過了國家水環境質量一級標準(0.1 mg/L)，但研究區水體中Cr6+監測值并沒有超過國家水環境質量二級標準(0.05 mg/L)，結果表明，不同季節河流水流量對水體中重金屬監測值有較大影響。

2.2 花垣河花垣鎮地段各年份水體中重金屬監測結果

2.2.1 不同年份同一點位水體中重金屬監測值 為分析各監測點位水體中Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+等重金屬監測值年變化趨勢，分別計算出6個監測點位(含對照區)2007—2015年重金屬監測值年平均值，結果見圖2。由圖2可知，各監測點位水體重金屬監測值具有較大差異，花垣河水體中各重金屬監測值順序為Mn>Zn>Cr6+>Pb>Cd，點位1—5水體中的Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+等重金屬元素9 a平均監測值分別為對照點6的8.72倍、44.86倍、5.72倍、3.60倍、3.16倍，且水體中各重金屬監測值總體上呈下降趨勢。

2.2.2 相同年份不同點位水體中各重金屬監測值 為更直觀地了解各監測點位Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+等重金屬污染情況，分別計算出2007—2015年各點位重金屬元素監測值平均值，結果見圖3。從圖3可知，水體中Zn監測值在監測點位1，3，5比較高，分別達到0.318 6 mg/L，0.270 mg/L，0.242 3 mg/L，超過了國家水環境一級標準(0.05 mg/L)；水體中Cd監測值在監測點位3，5比較高，分別達到0.021 4 mg/L，0.026 1 mg/L，超過國家水環境一級標準(0.01 mg/L)；水體中Pb監測值在監測點位3最高，達到0.030 9 mg/L，超過國家水環境一級標準(0.01 mg/L)；監測點位1—5水體中Mn的監測值都大于0.1 mg/L，超過了國家飲用水標準(0.01 mg/L)，另外，水體中Mn，Cr6+監測值最高均出現在點位5，分別達到2.561 9 mg/L，0.030 1 mg/L，均超過國家水環境一級標準(0.01 mg/L)，而對照點6水體中重金屬監測值均低于國家標準。

花垣河花垣鎮地段水體中Zn，Cd，Pb，Mn，Cr6+5種重金屬監測值在各個監測點位有較大差異，Zn，Cd，Pb，Cr6+等重金屬監測值沒有超出國家水環境二級標準，監測點位1—5水體中Mn監測值都大于0.1 mg/L，超過了國家飲用水標準，其中監測點位5水體中Mn監測值在2007年達到最大值2.561 9 mg/L，所以，花垣河存在嚴重的Mn污染。

2.3 采樣點水體中非重金屬污染物監測結果

2.3.1 不同年份相同點位高錳酸鹽指數，氨氮，BOD5，COD監測值 為分析各監測點水體中高錳酸鹽指數，氨氮，BOD5，COD監測值變化趨勢，分別計算出6個監測點位2007—2015年高猛酸鹽，氨氮，BOD5，COD年平均監測值，結果見圖4。由圖4可知，各監測點位水體中的高錳酸鹽指數，氨氮，BOD5，COD監測值具有較大差異，而對照監測點位6的相應監測指標監測值都相當低，所以，花垣河花垣鎮地段非重金屬污染遠遠高于兄弟河。花垣河花垣鎮地段水體中的高錳酸鹽指數呈先下降后上升的趨勢，氨氮，BOD5監測值呈緩慢上升趨勢，而COD監測值呈下降趨勢。這是因為自2007年以來，花垣縣沿河工業企業由215家減少到101家，很大程度上減少了工業廢水的排放，從而使河流水體中COD下降；而花垣縣近5 a城區人口以1.2%的年平均增長率迅速發展，城區人口密度達到3 807人/km2，由此導致了花垣河水體中高錳酸鹽指數，氨氮以及BOD5監測值上升。

2.3.2 相同年份不同點位水體中高錳酸鹽指數，氨氮，BOD5，COD監測值 為更直觀地了解各個監測點位水體中高錳酸鹽指數，氨氮，BOD5，COD監測值情況，分別計算出2007—2015年各個點位高錳酸鹽指數，氨氮，BOD5，COD的年平均監測值，結果見圖5。從圖5可知，高錳酸鹽指數在點位4，5最大，分別達到3.321 mg/L，3.390 mg/L，但沒有超過國家水環境Ⅱ級標準(4.0 mg/L)；氨氮監測值在點位4，5值最大，分別達到2.360 mg/L，2.539 mg/L，超過了國家水環境Ⅴ級標準(2.0 mg/L)；COD監測值在點位2，5最大，分別達到28.17 mg/L，29.98 mg/L，沒有超過國家水環境Ⅳ級標準(30.0 mg/L)；BOD5監測值在點位4最大，達到2.541 mg/L，點位1—6的BOD5監測值都低于國家水環境Ⅰ級標準(3 mg/L)。

各點位水體中高錳酸鹽指數及氨氮，COD，BOD5監測值差異比較明顯，其中高錳酸鹽指數監測值均在國家水環境Ⅱ級標準之內，BOD5監測值沒有超過國家水環境Ⅰ級標準，但是點位2，5水體中COD最大監測值分別達到28.17 mg/L，29.98 mg/L，超過了國家水環境Ⅲ級標準，點位4，5水體中氨氮最大監測值分別達到2.360 mg/L，2.539 mg/L，超過了國家水環境Ⅴ級標準，說明花垣河存在一定程度的有機污染。

2.4 各污染物及點位之間相關性分析

花垣河監測點位1—5水體中Pb，Cd，Mn，Zn，Cr6+，高錳酸鹽指數，氨氮，COD，BOD5共9種污染物監測值之間的相關性、監測點位1—5之間的相關性見表1，2。從表1可知，花垣河水體污染物監測值中Pb—Zn，Mn—Cd，Cr—Cd，Cr—Mn，氨氮—高錳酸鹽指數，COD—高錳酸鹽指數，COD—氨氮具有顯著正相關性(p<0.01)，COD—Zn，COD—Pb存在顯著負相關性(p<0.01)，高錳酸鹽指數—Pb、氨氮—Pb存在顯著負相關性(p<0.05)，BOD5—高錳酸鹽指數、BOD5—氨氮存在顯著正相關性(p<0.05)，說明以上污染物相互之間有較大影響。從表2可知，花垣河點位1—5之間存顯著正相關性(p<0.01)，說明各監測點位相互之間存在較大影響。

2.5 主成分分析

花垣河監測點位1—5水體中Pb，Cd，Mn，Zn，Cr6+，高錳酸鹽指數，氨氮，COD，BOD5這9種污染物的9 年平均監測值見表3，進行主成分分析，選入和剔除變量的概率水準均取默認值0.05，所得結果見表4和表5。由表4可知，第一主成分貢獻率為55.222%，第二主成分貢獻率為34.882%，前兩個主成分累計貢獻達到90.104%，如果按85%以上的信息量選取新因子，則可以選取前二個主成分，前兩個新因子的自變量系數見表5，得到關系式分別為：

Z1=-0.3619X1+0.1343X2-0.3774X3-0.0133X4+0.1835X5+0.4314X6+0.4349X7+0.4464X8+0.3166X9

(1)Z2=0.2830X1+0.5229X2+0.2541X3+0.5385X4+0.4965X5+0.0938X6+0.1319X7-0.0232X8-0.1368X9

(2)

圖3 各監測點位水體重金屬的監測值

圖4 2007-2015年各監測點位水體中高錳酸鹽指數及氨氮、BOD5，COD監測值

圖5 各監測點位高錳酸鹽指數及氨氮、BOD5，COD監測值

指標ZnCdPbMnCr高錳酸鹽指數氨氮CODBOD5Zn1Cd0.2341Pb0.986**0.2071Mn0.5040.808**0.4131Cr0.0400.949**0.0050.800**1高錳酸鹽指數-0.6470.410-0.719*0.1790.4931氨氮-0.6520.522-0.691*0.1770.5980.968**1COD-0.845**0.245-0.882**-0.0530.3820.949**0.949**1BOD5-0.4960.061-0.506-0.317-0.0450.693*0.668*0.6561

注：*表示0.05顯著性水平，**表示0.01顯著性水平。下同。

表2 花垣河監測點位1-5的相關性分析結果

第一新因子Z1包含的信息量最大，它的主要代表變量為X6(高錳酸鹽指數監測值)、X7(氨氮監測值)、X8(COD監測值)、X9(BOD5監測值)，其權重系數分別為0.431 4，0.434 9，0.446 4，0.316 6，第二新因子Z2的主要代表變量為X2(Cd監測值)、X4(Mn監測值)、X5(Cr監測值)，其權重系數分別為0.522 9，0.538 5，0.496 5，這些代表變量反映了各自對新因子作用的大小，它們是花垣河污染程度的主要影響因素。

根據監測點位1—5污染物監測值，5個點位污染程度評價得分依次為1.248 2，-0.087 1，-0.534 7，-2.273 9，1.647 4，因此監測點位1—5污染程度排序為：點位5>點位1>點位2>點位3>點位4。點位5水體監測結果污染程度最大，是因為點位5的上游民樂鎮也是工業企業集中區域，工業廢水排放量僅次于花垣鎮，加之花垣河在點位5處的水流量不大，所以，點位5水體更容易污染、水生態更脆弱，水體受到的污染程度最大，點位4水體的污染程度突然降低，是因為有花垣縣飲用水水源地兄弟河河水的匯入，使得花垣河在點位4的徑流量突然增大，單位體積內水體中的各種污染物監測值明顯下降，水體污染程度降低。而在點位3，2，1因花垣鎮企業廢水和居民生活污水等的大量排放，導致該區段水體中各種污染物監測值明顯增加。

表3 花垣河監測點位1-5水體中各污染物的9年平均監測值

表4 主成分分析結果

2.6 花垣河花垣鎮地段污染成因分析

近年來，花垣河花垣鎮地段有文華錳業等6家典型污染企業，各企業廢水排放情況及廢水主要成分見表6。由于這些企業的廢水和廢渣處理不到位，偷排廢水和廢渣泄漏事件時有發生，造成花垣河污染日益嚴重，河流水質不斷惡化，這也是近年來花垣河花垣鎮地段內水環境污染物質的主要來源[16-18]。同時，管理不到位導致企業生產秉著“先污染后治理，甚至不治理”的生產理念，致使尾礦處理混亂。在礦山開采和冶煉過程中，重金屬隨尾砂、礦塵、冶金廢棄物進入土壤，并由地表徑流進花垣河流，這成為花垣河花垣鎮地段重金屬污染的直接污染源，此外花垣河支流多且河道彎曲程度較大容易蓄積重金屬是造成花垣河重金屬污染的間接原因[19-20]。

表5 新因子的自變量系數

表6 花垣鎮典型污染企業近年廢水排放量及廢水主要組成成分

3 結 論

(1) 2007—2015年花垣河花垣鎮地段水體中Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+共5種重金屬不同季節、不同年份、不同點位水體中重金屬監測值大小排序為Mn>Zn>Cr6+>Pb>Cd，不同季節河流水流量對重金屬監測值影響較大，各時期重金屬監測值呈下降趨勢，研究區以Mn污染為主，超過了國家飲用水標準，其中點位5水體中Mn監測值的最高值達到了2.561 9 mg/L。

(2) 2007—2015年花垣河花垣鎮地段水體中高錳酸鹽指數、氨氮、BOD5及COD的監測值在不同年份、不同點位的水體中，高錳酸鹽指數、COD監測值在各時期均下降，氨氮、BOD5先降后升；研究區COD超過了國家水環境Ⅲ級標準，水體中氨氮監測值超過了國家水環境Ⅴ級標準，說明花垣河存在一定程度的有機污染。

(3) 污染物監測值相互之間有較大影響，各監測點位相互之間存在較大影響。花垣河污染程度的主要影響因素為高錳酸鹽指數，氨氮，COD，BOD5，Cd，Mn，Cr等；5個點位污染程度排序為：點位5>點位1>點位2>點位3>點位4。花垣河存在無機污染和有機污染，周邊企業廢水及居民生活污水排放是花垣河水體污染的主要來源。

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CharacteristicsandSourceIdentificationofWaterPollutionofHuayuanRiverinHuayuanTownSection,WesternHu′nanProvince

ZHANG Haitao1, SHI Xuefang2, LIU Yabin1, XU Yunhai1, YANG Haijun1

(1.CollegeofPlantProtection,HunanAgriculturalUniversity;Changsha,Hu′nan410128,China;2.EnvironmentalMonitoringStationofHunanProvince,Huayuan,Hu′nan416499,China)

With the economic development of mining industry, in oder to explore the characteristics and sources of water pollution in the heavily polluted section of Huayuan River, we collected water samples from Jan. 2007 to Dec. 2015 at 6 sites, including 200 m downstream of the Lion Bridge hydropower station, Chuanxincheng, Jiaohua dock, Huihekou, 500 m downstream of the Longke village and 100 m upstream of the Fuqiao hydropower station of Brothers River (as the control point). The contents of Pb, Cd, Mn, Zn, Cr6 +, permanganate index, ammonia-nitrogen, COD, and BOD5were determined and analyzed by correlation and principal component analyses. The results indicated that Mn and ammonia-nitrogen mainly caused the pollution. The highest monitoring values of Mn and ammonia-nitrogen were 2.561 9 mg/L and 2.539 mg/L, respectively. The contents of ammonia-nitrogen and BOD5decreased firstly and then increased while the other pollutant contents kept at a trend of decreasing during the nine years. Pb—Zn, Mn—Cd, Cr—Cd, Cr—Mn, ammonia-nitrogen-permanganate index, COD—permanganate index, COD—ammonia-nitrogen were significantly positively correlated, respectively (p<0.01), while COD—Zn, COD—Pb had significant negative correlation (<0.01), permanganate index—Pb, ammonia-nitrogen—Pb had a significant negative correlation (p<0.05), BOD5—permanganate index, BOD5—ammonia-nitrogen had a significant positive correlation (p<0.05), indicating that these pollutants greatly interacted each other. At the same time, significant positive correlation also existed through site 1 to site 5 (p<0.01), suggesting that there were the great influences among these monitoring sites. By the principal component analysis, the main influence factors were permanganate index, ammonia-nitrogen, COD, BOD5, Cd, Mn and Cr. The pollution degrees of the six monitoring sites followed the sequence: site 5>site 1>site 2>site 3>site 4>site 6. The results of the cause analysis showed that both inorganic and organic pollution existed in the water of Huayuan River, the wastewater from the enterprises around and the domestic sewage were the major sources of river water pollution.

western Huayuan River; correlation; principal component analysis; water pollutants; variation; cause analysis

2016-09-08

：2016-10-18

湖南省自然科學基金(2016JJ5015);長沙市科技計劃(K1403022-31)

張海濤(1991—),男,湖南邵陽人,碩士研究生,主要研究方向為環境污染修復與治理。E-mail:842692960@qq.com

楊海君(1974—),男,湖南長沙人,教授,博士,主要研究方向為環境污染與治理。E-mail:1227677453@qq.com

X522

：A

：1005-3409(2017)05-0329-08