江蘇省2013—2016年臭氧時空分布特征

張祥志，陳文泰,2，黃 櫻， 秦艷紅，秦 瑋，楊 雪，陸維青

1.江蘇省環境監測中心，江蘇 南京 210036 2.南京科略環境科技有限責任公司,江蘇 南京 211800 3.中國氣象局-南京大學氣候預測研究聯合實驗室，南京大學大氣科學學院，江蘇 南京 210023 4.江蘇省氣候變化協同創新中心，江蘇 南京 210023

江蘇省2013—2016年臭氧時空分布特征

張祥志1，陳文泰1,2，黃 櫻3,4， 秦艷紅1，秦 瑋1，楊 雪1，陸維青1

1.江蘇省環境監測中心，江蘇 南京 210036 2.南京科略環境科技有限責任公司,江蘇 南京 211800 3.中國氣象局-南京大學氣候預測研究聯合實驗室，南京大學大氣科學學院，江蘇 南京 210023 4.江蘇省氣候變化協同創新中心，江蘇 南京 210023

利用2013—2016年江蘇省國控空氣自動站獲得的臭氧(O3)觀測數據，探討江蘇省O3時空變化特征。結果表明，自2013年以來江蘇省大氣氧化劑OX(O3和NO2)和O3濃度呈逐年升高趨勢，升高速率分別為0.98×10-9a-1和3.70 μg/(m3·a)，O3增幅在我國處于較高水平。在O3空間分布上，東部沿海O3濃度相對高于西部內陸，O3濃度高值由沿海地區逐漸向內陸輻散，呈現出區域性O3污染。結合經驗正交分解進行聚類統計檢驗，結果顯示江蘇省O3分區主要分為蘇南、蘇中和蘇北3類，與江蘇省經濟發展水平表現出一定的同步性。

江蘇省；臭氧；時空分布；經驗正交分解；聚類統計檢驗

近地面臭氧(O3)是城市環境大氣中重要的氣態污染物和光化學煙霧污染的標識物，O3能夠通過光化學反應產生大氣“清潔劑”的羥自由基(OH)，調控大氣的氧化能力，影響空氣質量、大氣氧化性和氣候變化[1]。此外，高濃度的O3還危害人體健康和生物植被[2-4]，也是溫室效應的重要物種[5]。

研究發現，近地面O3的濃度水平與人類活動排放的VOCs、NOx等前體物相關[6]，美國西部[7-10]、歐洲[9]、日本[11-12]等部分地區先后發現O3濃度呈現逐漸升高的趨勢。隨著城鎮化和工業化進程的加快，我國正面臨以PM2.5為首要污染物的大氣復合氣污染問題，但近年來O3污染逐步凸顯[13-17]，部分地區O3濃度甚至開始呈現增長趨勢[18-20]，成為繼PM2.5之后的主要大氣污染物。此外，O3污染空間分布表現出一定的地區性，趙陽等[21]通過被動擴散采樣技術研究了珠三角區域污染特征，發現O3高值主要分布在珠三角南部，其中53%氣團輸送來自NOx高值區，O3水平輸送使珠三角O3出現北低南高的格局；王占山等[22]根據北京35個站點O3濃度通過Kriging插值獲得了該市O3濃度的空間分布，其中城區O3濃度相對較低，周邊區縣相對較高，生態植被優良的東北部地區濃度最高；浦靜姣等[23]采用Metphomod數值模式研究了上海地區大氣污染物時空分布特征，發現上海地區 O3濃度主要受天氣背景、局地氣象場分布、污染源排放等因素的影響。

江蘇省位于我國人口密集、經濟發達的長三角地區北部，是我國重要的工業、交通、經濟和文化中心之一。然而，隨著工業的發展和機動車保有量的增加，O3前體物VOCs和NOx的排放量遞增，O3污染問題日益突出。目前關于江蘇省O3污染研究文獻較少，已發表的文獻多基于南京單個觀測站點進行的O3污染分析[24-28]。本文利用2013—2016年江蘇省獲得的O3觀測數據，對O3濃度水平、區域分布特征進行分析研究，相關研究結果有利于科學認知區域大氣O3污染特征。

1 實驗部分

1.1數據來源及測量儀器

本文所使用的數據主要來自江蘇省13個設區市72個國控空氣自動站(簡稱“國控站”)O3小時觀測數據，每個城市站點數在4～9之間不等，均位于建成區內，具體如圖1所示，各站點均對O3、NOx等常規監測指標進行24 h連續監測，采樣時間為2013年1月1日至2016年12月31日。

圖1 江蘇省13個設區市國控站分布示意圖Fig.1 Location of automatic air monitoring stations in Jiangsu Province

江蘇省國控站O3分析儀多采用美國Thermol Fisher、澳大利亞Ecotech 和美國API的設備，不同品牌的儀器測量原理基本一致。O3分析儀的測量原理是O3分子能夠特征吸收波長為254 nm的紫外光，該波段紫外光的衰減程度與O3的濃度相關，根據朗伯-比爾定律可計算出O3的濃度。儀器的具體檢測方法和質控要求參照《環境空氣氣態污染物(SO2、NO2、O3、CO)連續自動監測系統技術要求及檢測方法》(HJ 654—2013)。

1.2經驗正交分解

經驗正交分解(EOF)由Pearson提出，由Lorenz引入氣象問題分析中[29-30]，是科學研究中分析變量場特征的主要工具，能對有限區域內不規則分布的站點進行分解，將變量場的時間特征與空間結構分離，使得變量場的主要信息集中由幾個典型特征向量表現出來，獲得具有一定物理意義的空間分布。基本原理是對空間s點(空間尺度)的w次觀測(時間長度)組成一個Xsw的矩陣，可以分解為空間向量矩陣V和時間系數的矩陣T。

通過顯著性檢驗的前幾項特征向量最大限度地表征了某一區域變量場的變率分布結構，它們所代表的空間分布型是該變量場典型的分布結構。如果特征向量的各分量均為同一符號(即同一色系)的數，如均為暖色系(紅、橙、黃及其中間漸變色)或者均為冷色系(青、藍及其中間漸變色)，那么這一特征向量所反映的是該區域變量變化趨勢基本一致的特征，數值絕對值較大處則為中心；如果某一特征向量的分量呈正、負相間(即呈冷、暖色系)分布，則表明特征向量代表了2種分布類型。特征向量所對應的時間權重系數代表了該區域由特征向量所表征的分布型的時間變化特征，該系數絕對值越大，表明這一時刻這種分布型越典型。方差貢獻率則表示所分析的特征向量的方差占總方差的比例。

1.3CAST聚類統計檢驗

CAST聚類統計檢驗具有很好的統計學意義，劃分為一類的站點通過顯著性檢驗，使得結果較為可信。CAST一般可有2種計算方案：均勻聚類和中心聚類。中心聚類方案更適合應用于對一個省或面積較小的地區劃分，可以結合EOF方法來確定中心站[32]，選擇每個模態的高荷載區作為該模態最有代表性的站點，選好中心站后，計算χ2，當其值在0.05顯著性水平以下時通過檢驗。

2 結果與討論

2.1O3濃度變化特征

圖2表示江蘇省2013—2016年大氣氧化劑OX(NO2和O3)、NO2、O3均值的變化趨勢。從圖2可以看出，2013—2016年江蘇省環境大氣中的NO2逐年下降，下降幅度為1.53 μg/(m3·a)，表明近年來江蘇省對燃煤電廠脫硝的控制措施效果顯著。閆歡歡等[33]研究顯示，2011年長三角地區的NO2出現拐點，2012—2014年NO2濃度逐年下降。OX和O3均能評價環境大氣的氧化能力，但OX不受NOx-O3快循環的干擾，能更好地表征光化學過程[34-35]。2013—2016年江蘇省環境大氣OX和O3的濃度呈逐年升高趨勢，其年升高速率分別為0.98×10-9a-1和3.70 μg/(m3·a)；2013—2016年全省O3第90百分位日最大8 h平均質量濃度(以“第90百分位O3-8 h”表示)以每年9.10 μg/m3的速率增長，但2016較2015年出現略微下降。整體而言，江蘇省的大氣氧化性逐年升高，影響NOx、VOCs等物質的光化學反應，可能對江蘇省的大氣灰霾、空氣質量等產生重要影響。

表1綜述了我國各地關于O3的年增長幅度文獻，不同時間尺度的研究結果略有不同，整體看來，我國工業發達、人口密集的地區，如珠三角、長三角和京津冀等區域都出現O3增長的現象，其年增長幅度為0.51～5.57 μg/m3。目前，江蘇省O3年增幅僅次于ZHANG等[18]研究結果。ZHANG等[18]的研究是基于北京8月白天時段統計結果，相較于全年統計會明顯高估，因而，江蘇省O3的增幅在我國處于較高水平。

圖2 江蘇省2013—2016年OX、NO2、O3、第90百分位O3-8 h年變化趨勢Fig.2 Overall trends of OX, NO2, O3 and 90th percentile of O3-8 h during 2013-2016 in Jiangsu Province

地區年增長速率/(μg/m3)時間參考文獻香港1.241994—2007年[36]上甸子1.13±0.012003—2015年[20]北京5.57±1.932005—2011年8月白天[18]瓦里關0.51±0.341994—2013年白天[19]瓦里關0.60±0.361994—2013年夜晚[19]江蘇3.702013—2016年本研究

注：英文文獻單位是ppbV，本處將單位都換算為標準狀況(0 ℃,101 kPa)下的質量濃度(單位μg/m3)。

O3日變化和季節變化特征對判斷其污染來源有輔助作用。圖3表示2013—2016年O3濃度的日變化和季節變化趨勢，O3日變化特征均呈現單峰型，早晨06:00—07:00濃度最低，受太陽輻射、溫度、前體物等的影響，15:00—16:00達到峰值，整個過程符合光化學反應特征，表明局地光化學反應對江蘇地區的O3濃度日變化起重要作用。張騫等[37]研究發現，2005、2007、2008年是北京O3濃度較低的年份，O3單峰的右側出現較為明顯的肩峰，滯后最大值約為3～4 h，該峰值可能來源于傳輸的影響。王占山等[22]研究發現，北京秋季和冬季的夜間，O3會出現不太明顯的第二峰值，可能是由垂直輸送和夜間邊界層高度較低造成的污染物累積所致，本研究中并未發現明顯的O3第二峰值。

統計了江蘇省2013—2016年O3質量濃度大于120 μg/m3的持續時間，分別為5.05、6.26、6.75、6.93 h，O3濃度高值的持續時間逐漸增加。分析原因認為，隨著工業發展和機動車保有量的增加，江蘇省VOCs排放量在逐年增加，目前南京市VOCs排放水平已趕超北京[38]，其中VOCs是O3光化學反應HOx循環的重要前體物，HOx循環會氧化VOCs并抑制O3和NO的反應[39]，增加了O3的光化學生成量，延緩了NO的滴定作用，從而使O3高值的持續時間逐漸增加。

由圖3可以看出，江蘇省自2月開始O3濃度逐漸升高，受溫度、光照和太陽輻射等影響，春末和夏季濃度較高，O3污染的高發季節一般出現在這一時段。該時段出現斷續的低值部分可能是由于夏季為江蘇的梅雨季，降水頻率較多，降水時光輻射弱，相對濕度高，從而影響O3的光化學反應；11月以后，O3濃度則顯著下降。

圖4是2013—2016年江蘇省冬季O3月平均濃度變化。從圖4可以看出，除2014、2015年11月O3濃度基本持平外，2013—2016年1、12月O3濃度均呈逐年遞增的趨勢，波動幅度也逐年增大，表明江蘇省冬季大氣氧化性逐漸增強。冬季大氣氧化性增強能夠促進SO2、NOx、VOCs等物質轉化成二次顆粒物，對冬季PM2.5的防治存在消極影響。

圖4 2013—2016年江蘇省冬季O3月平均濃度Fig.4 The ozone average season variation of winter during 2013-2016 in Jiangsu Province

2.2O3濃度空間分布特征

圖5為利用72個國控站獲得的2013—2016年各設區市O3平均濃度的空間分布，整體來看，2013—2016年江蘇省O3的空間分布基本一致，東部沿海地區O3濃度相對高于西部內陸地區，這可能是由于沿海地區較內陸地區的工業結構、機動車保有量、氣象條件、污染物的輸送與擴散以及局地光化學反應強度等差異所致[40]。

沿海地區易出現因海洋和陸地受熱不均勻產生的海陸風，海陸風可能是造成沿海地區O3濃度較高的原因之一。2009年和2010年夏季MARTINS等[41]在美國漢普頓的研究發現，該地高濃度的O3主要來源于海洋，海陸風是造成2010年4次O3日間最高值和2次超標日出現的重要原因。SHAN等[42]研究發現，海風對上海郊區空氣污染物濃度和特征有重要影響，海風時O3濃度高于陸風時。WENTWORTH等[43]分析了加拿大安大略湖風對當地O3和NOx的影響，結果發現湖風時日間最大O3體積分數比陸風時高13.6×10-9～14.6×10-9，O3的1 h和8 h濃度的超標現象均發生在湖風時。

圖52013—2016年江蘇省13個設區市O3平均濃度空間分布示意圖
Fig.5Thespatialdistributionofannualaverageozoneconcentrationin13citiesofJiangsuProvinceduring2013-2016

此外，江蘇省汽車保有量的不同可能是造成O3濃度分布差異的另一個重要原因。圖6為2015年江蘇省民用汽車保有量及其與O3濃度的變化關系。從圖6可以看到，該省機動車保有量與O3濃度基本呈負線性關系，沿海地區(除南通外)民用汽車保有量低于內陸地區，機動車排放NO等還原性氣體，NO對O3的滴定作用使得內陸地區O3濃度較沿海地區低。

從年際變化看，2013—2016年江蘇省各設區市O3濃度基本呈現上升趨勢，且O3濃度高值由沿海地區逐漸向內陸輻散。江蘇省城市密集，由過去的單點向面狀分布發展，初步呈現出區域性O3污染，大氣氧化性表現出均一性特征，在O3污染防治時需充分發揮區域聯防聯控的作用。

與2015年相比，2016年鹽城市O3平均濃度出現下降趨勢，8月和10月的O3質量濃度分別由2015年的91.6 μg/m3和96.2 μg/m3降至2016的69.0 μg/m3和66.0 μg/m3。氣象條件變化可能是造成O3濃度出現下降的原因，以氣象要素之一的風速為例，鹽城市8月和10月的平均風速由2015年的3.18 m/s增至2016年的3.20 m/s，風速越大越有利于O3的擴散，不利于O3的本地生成。圖7表示2015年和2016年鹽城市8月和10月風速平均頻率分布。從圖7可以看出，與2016年相比，2015年8月和10月的風速以2 m/s及其以下的靜小風為主，對O3的本地生成和累積起到促進作用。

圖6 2015年江蘇省民用汽車保有量及其與O3濃度的關系Fig.6 Civil car ownership in Jiangsu Province during 2015 and its linear correlation with ozone

圖7 2015年和2016年鹽城市8月和10月風速平均頻率分布Fig.7 The wind speed frequency distribution of August and October in Yancheng during 2015 and 2016

2.3O3濃度空間分區

為進一步探究江蘇省O3空間分布及其變化特征，以江蘇省2013—2015年O3日最大8 h濃度的逐日資料為基礎，對其空間分布進行經驗正交分解。圖8表示O3日最大8 h濃度經驗正交分解結果——方差貢獻率相對較大的3個模態空間分布和時間序列變化情況，其方差貢獻率分別為73%、7%、4%，累積方差貢獻為84%。

O3日最大8 h濃度經驗正交分解的第一個模態空間分布[圖8(a)]均為暖色系，根據第1.2節的介紹可知，該模態時江蘇省O3空間分布呈緯向分布全省一致變化型，高值中心位于沿江地區，其對應的時間權重系數序列具有顯著的季節變化特征，其中系數為正值時代表該日濃度值偏高，負值則代表該日濃度值偏低，系數絕對值越大，這類分布類型就越顯著。

圖8 江蘇省O3日最大8 h濃度經驗正交分解的前3個模態空間分布Fig.8 Spatial distribution of three partition models, based on EOF analysis of daily maximum ozone 8-hour average in Jiangsu Province

圖9(a)的時間權重系數為-6～8，系數的絕對值最大，表明江蘇省O3空間分布主要以全省一致變化型為主，該模態下江蘇省的時間權重系數表現出夏季濃度高、冬季濃度低的特征，表明該類型的影響因素可能主要是太陽輻射、溫度季節變化以及南北不同產業結構導致VOCs排放量差異等。第二個模態空間分布見[圖8(b)]，其中蘇南為冷色系，蘇北為暖色系，表現為南北反相變化趨勢，蘇北地區濃度較高，蘇南地區濃度較低，時間權重序列同樣呈現一定的季節變化特征，其中在6—7月梅雨季節時，時間系數急劇下降，該類型產生的原因可能由南北相對濕度、降雨等不同造成。第三個模態空間分布[圖8(c)]從北向南呈“- + -”三極型特征，時間序列主要表現為逐日變化特征，該類型空間分布可能受局地性影響而形成。由于第二、第三特征向量的解釋方差較小，其成因不確定性大，未來可能需要結合氣象資料進行詳細個例分析。

圖9 江蘇省O3日最大8 h濃度經驗正交分解的前3個模態的時間權重系數序列Fig.9 Weight coefficients of time series based on EOF analysis of daily maximum ozone 8-hour average in Jiangsu Province

結合經驗正交分解方法來確定中心站，選擇第一特征向量的高荷載區作為該模態最有代表性的站點，利用CAST聚類統計檢驗對該模態下O3日最大8 h濃度分布進行客觀分區, 相同符號的站點歸為一類。從江蘇省O38 h最大濃度CAST聚類統計檢驗的分區結果(圖10)來看，江蘇省O3分區主要分為3類：第一類是蘇南6市，即南京、鎮江、常州、無錫、南通和蘇州；第二類是蘇中4市，即揚州、泰州、淮安、鹽城；第三類是蘇北3市，即徐州、宿遷、連云港。分區結果與江蘇省經濟發展水平表現出一定的同步性，經濟發展水平的差異影響當地NOx和VOCs排放水平及其組分特征，從而影響O3的空間分布結果。

圖10 江蘇省基于EOF分解法的CAST聚類統計檢驗的O3分區結果Fig.10 The partition of ozone based on EOF analysis and Cluster analysis of Statistic Test in Jiangsu Province

但是目前的研究結果僅局限于2013—2015年O3日最大8 h濃度，未來可在更大的時間尺度和O3前體物VOCs排放特征和排放水平方面進行拓展觀測，進一步探究各城市O3的具體成因。

3 結論

1)2013—2016年江蘇省環境大氣中OX和O3的濃度逐年升高，升高速率分別為0.98×10-9a-1和3.70 μg/(m3·a)，大氣氧化性逐年增強，其O3增幅在我國處于較高水平。

2)江蘇省O3日變化特征均呈現單峰型，2013—2016年O3濃度大于120 μg/m3的持續時間分別為5.05、6.26、6.75、6.93 h，O3高值濃度的持續時間逐漸增加。2013年以來的1、12月O3濃度均呈逐年遞增的趨勢，冬季大氣氧化性逐漸增強，對冬季PM2.5污染的防治存在消極影響。

3)江蘇省O3濃度空間分布呈現東部沿海相對高于西部內陸，海陸風是其原因之一。O3濃度高值由沿海地區逐漸向內陸輻散，初步呈現出區域性O3污染，在O3污染防治時需要充分發揮區域聯防聯控的作用。

4)經驗正交分解結果顯示，O3濃度呈緯向分布全省一致變化型，結合經驗正交分解法的CAST聚類統計檢驗進一步研究發現，江蘇省O3區域分布主要分為蘇南、蘇中和蘇北，與江蘇經濟發展水平表現出一定的同步性。

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TemporalandSpatialDistributionCharacteristicsofOzoneinJiangsuProvinceduring2013-2016

ZHANG Xiangzhi1, CHEN Wentai1,2, HUANG Ying3,4, QIN Yanhong1, QIN Wei1, YANG Xue1, LU Weiqing1

1.The Environmental Monitoring Center of Jiangsu Province, Nanjing 210036, China 2.Nanjing Intelligent Environmental Sci-Tech Co, Ltd, Nanjing 211800, China 3.CMA-NJU Joint Laboratory for Climate Prediction Studies, School of Atmospheric Sciences, Nanjing University, Nanjing 210023, China 4.Jiangsu Collaborative Innovation Center for Climate Change, Nanjing 210023, China

Ozone concentrations data obtained from automatic air monitoring stations in Jiangsu Province were used to analyse its temporal and spatial distribution characteristics from 2013 to 2016. Results showed that the long-term trend of the OX and O3had undergone a significant increase in the period of 2013-2016, with an average rate of 0.98×10-9a-1and 3.70 μg/(m3·a), and O3persisted at a high level in China. Spatial distributions of O3were substantially agreed during 2013-2016, O3concentration was lower in western Jiangsu, higher in eastern coastal areas. O3concentrations would diverge gradually from eastern areas to the west, it showed a regional pollution. Based on EOF analysis and Cluster analysis of Statistic Test, the spatial distribution was divided into three parts: south area, middle area and north area which showed a certain synchronicity with the level of economic development.

Jiangsu Province; ozone; temporal and spatial distribution; EOF analysis; cluster analysis of statistic test

X831

：A

：1002-6002(2017)04- 0050- 10

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.07

2017-02-28;

：2017-05-22

國家科技支撐計劃項目(2014BAC22B04)；江蘇省環保科研項目(2016001)；江蘇省環境監測科研基金項目(1202)

張祥志(1967-)，女，安徽馬鞍山人，碩士，研究員級高工。

黃 櫻