洪湖沉積柱中磷形態的垂直分布及指示意義

鄭 煌,楊 丹,金夢云,胡天鵬,邢新麗,3

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洪湖沉積柱中磷形態的垂直分布及指示意義

鄭 煌1,楊 丹2,3*,金夢云1,胡天鵬1,邢新麗1,3

(1.中國地質大學(武漢)環境學院,湖北武漢 430074；2.中國地質大學(武漢)工程學院,湖北武漢 430074；3.中國地質大學(武漢)生物地質與環境地質國家重點實驗室,湖北武漢 430074)

于2014年底,在洪湖中部較為穩定的區域采集了一根沉積柱,分析了沉積物中不同形態磷、總氮、有機質的含量.結果表明:沉積柱中總磷、總氮和有機質的濃度平均值超過安大略沉積物評價指南,呈現出不同的污染水平.相關性研究表明,Fe/Al-P和有機磷(OP)是總磷(TP)的主要成分.依據137Cs和210Pb定年結果,沉積柱中磷形態的垂直變化可以分為3個階段:1952年前,洪湖沉積物中的Ca-P磷含量最高,其他形態的磷含量較低,說明沉積物中的磷主要來源于自然活動;1950s~1980s,沉積物中Fe/Al-P和OP含量的升高與工農業活動的增強有關,沉積物Ca-P含量迅速降低可能與洪湖水文條件的改變有關;1980s以來,沉積物中除了Ca-P以外,其他形態的磷呈上升趨勢.沉積物中不同形態的磷與洪湖地區人類活動指標(人口、糧食產量、化肥使用量和圍網養殖規模)呈正相關,說明人類活動是沉積物中磷的主要輸入源.

磷形態；沉積柱；人為活動；洪湖

湖泊中的營養物質來源于水生植物、藻類等自身活動以及非點源農業污染等外源性輸入[1]. 1960s以前,全球范圍內湖泊中的營養物質主要來源于系統自身.此后,隨著經濟活動的發展和人口數量的增加,湖泊中的營養物質不斷升高,導致水質下降和生態系統的不斷惡化[2].在人為活動中,劇烈的農業耕作活動對下游水體水質惡化、富營養化的影響尤為顯著,在我國,最典型的區域為巢湖和太湖流域[3].

作為營養物質的源,沉積物中的營養元素存在再次釋放進入上覆水的可能[4-5].因此,研究表層沉積物中氮、磷元素在上覆水-沉積物界面的遷移能力、生態效應等意義重大,目前的研究也主要集中在這一方面[1,5–7].而對湖泊沉積物作為營養物質的匯這一性質的研究卻鮮有報道.

湖泊沉積柱由于其連續性好、分辨率高、信息量大、分布廣泛等特點[8],是重建過去環境變化的理想載體[2-3].以往的研究通常通過沉積柱中重金屬含量[11]、形態[12]、有機污染物(有機氯農藥、多環芳烴、多氯聯苯等)的含量水平和變化趨勢[13]反演過去人類活動強度和環境變化,而利用營養元素為指示物來反演的研究卻不多.本文以洪湖為研究對象,通過對采集到的沉積柱進行理化性質(磷形態、總氮、有機物、pH值)測定和定年分析,探討了磷形態的垂直分布特征、影響因素同時討論了人為活動(人口、糧食產量、化肥使用量和圍網養殖規模)與磷形態之間的關系,以期為防止洪湖水體富營養化提供基礎數據.

1 材料與方法

1.1 采樣點概況及樣品采集

洪湖作為湖北省最大的淡水湖泊,面積達350多km2.其南面緊挨長江,周邊水系發達.該地區土壤主要為水稻土,同時也分布有大面積的潮土(圖1).洪湖周邊的主要農作物為水稻、棉花等.洪湖地區歷史上曾3次被大規模圍墾造田,因此沉積柱的采集于2014年12月底在洪湖較為穩定的中部區域進行.利用重力采樣器(直徑10cm)采集無擾動的柱狀沉積物樣品,取樣深度為37cm,采樣點水深2.2m.沉積柱采集后每隔1cm切片分樣,裝入潔凈的聚乙烯密實袋內,盡快運回實驗室低溫(4℃)保存.樣品冷凍干燥后,用玻璃棒剔除動植物殘體等雜質,經瑪瑙研缽研磨后過100目尼龍篩,儲于聚乙烯密實袋內備用.

1.2 樣品分析

磷的化學形態分析采用Standard Measurement Test (SMT)[14],該提取方法將磷分為總磷(TP)、鹽酸提取態(與Ca結合的部分,Ca-P)、氫氧化鈉提取態(與Fe, Al氧化物結合的部分,Fe/Al-P)、無機磷(IP)、有機磷(OP).不同形態磷的提取步驟見圖2,提取后各形態采用鉬銻抗分光光度法測定.總氮(TN)的測定采用半微量凱式定氮法,有機質(OM)的測定采用重鉻酸鉀加熱回流法[15].樣品測定過程中采用平行樣和空白樣進行質量控制和保證,每10個樣品重復一個平行樣,其中TP, Ca-P, Fe/Al-P, IP, OP, TN和OM平行樣之間的相對誤差分別為0.96%~2.94%, 1.62%~7.13%,1.46%~6.46%,0.37%~8.42%,0.92%~6.51%,1.20%~4.25%,0.59%~3.51%.本文中所有數據都經過空白校正.

沉積柱的定年采用137Cs和210Pb同位素.依據定年結果[11],所采集的沉積柱(37cm)對應過去近80年的沉積歷史(1935~2012年).

1.3 數據來源與處理

本文中洪湖地區人為活動數據(人口,GDP,化肥使用量,圍欄養殖面積)來源于洪湖縣志,湖北省統計年鑒及前人研究[16].數據處理和繪圖采用origin 9.0,ArcGIS 10.1,相關性分析采用SPSS 22.0.

2 結果與討論

2.1 營養元素的含量

2.1.1 總磷及其他營養元素的含量 沉積柱中總磷及其他營養元素的含量見表1.洪湖沉積柱中總磷,總氮和有機質的含量范圍分別為427.14~ 962.85mg/kg,1.48~4.92g/kg,11.15%~37.33%,平均值分別為630.72mg/kg,3.35g/kg,28.12%.依據加拿大安大略省沉積物質量基準評價指南(表2)[17]:洪湖沉積柱中總磷的含量處于中度污染級別;總氮的含量介于中度污染到重度污染級別.有機質含量同樣處于重度污染級別.

表1 沉積柱中磷形態及其他指標

表2 安大略沉積物營養物質質量基準

注:-無數據.

為了更好的了解洪湖沉積物中總磷的含量水平,本文計算了表層沉積物(0~5cm)中總磷的含量,并與其他湖泊表層沉積物中的總磷進行比較.洪湖表層沉積物中總磷的含量[(864± 81)mg/kg]高于南四湖[(527±74)mg/kg][18]和鄱陽湖[(429±154)mg/kg][19],低于滇池[(2007±342) mg/kg][20],與巢湖[(790±260)mg/kg][21]的含量相當.不同地區湖泊沉積物中總磷的蓄積特征可能與湖泊水利條件、面積大小有關.對于吞吐型湖泊鄱陽湖而言,湖泊水力停留時間短,不利于污染物蓄積;而對于半封閉性巢湖和洪湖而言,水力停留時間較長,易于污染物沉積到湖泊底部;而對于半封閉性城市重污染型的滇池而言,由于周邊人為活動的劇烈影響,大量污染物質蓄積到湖泊沉積物中,因而其污染最為嚴重[22].此外,湖泊周邊工農業等活動排放的影響也不容忽視.

2.1.2 磷形態含量特征 依據SMT提取法,沉積物中的磷可以劃分為OP、Ca-P、Fe/Al-P(TP= IP+OP=Ca-P + Fe/Al-P + OP)[2].其中Fe/Al-P的含量最高,介于37.68~291.51mg/kg,平均值為291.51mg/kg,其次為OP和Ca-P,含量范圍分別為144.97~265.58,80.71~384.78mg/kg,平均含量分別為197.20,162.31mg/kg.從變異系數(表1)可以看出:洪湖沉積柱中Fe/Al-P的變化最大, Ca-P其次,OP次之.Ca-P主要來源于巖石碎屑和陸源性輸入[23];Fe/Al-P來源于生活廢水和工業廢水[14]; OP主要來源于農業非點源污染[24],說明歷史上洪湖地區水動力條件、污染來源和沉積環境發生較大的改變.

2.2 相關性分析

由表3可知:沉積物中TP含量在0.01顯著性水平上與IP、OP、Fe/Al-P正相關,在0.05顯著性水平上與TN正相關,與Ca-P負相關,說明IP和OP是沉積物中總磷的主要貢獻者.此外,在0.01顯著性水平上,IP與Fe/Al-P正相關,與Ca-P無關,說明Fe/Al-P是IP的主要貢獻者.洪湖沉積物pH值介于7.32~8.05之間,與OP和Fe/Al-P呈現顯著性負相關,與Ca-P呈正相關.pH值對沉積物磷釋放的影響主要是通過影響Fe、Al、Ca等元素與磷的結合狀態[25].在酸性條件下,沉積物中的PFe、PAl不易釋放,但PCa卻朝著解析方向進行,從而使水體中的H2PO4-增加.當湖水的pH值升高至7左右,Al離子會水解形成膠體狀Al(OH)3,它具有很大的比表面積,能夠強烈地吸附水相中的HPO42-和H2PO4-,從而降低上覆水中磷的含量.在堿性條件下,一方面,沉積物中的可變電荷膠體的表面會帶上負電荷,降低了對水體中H2PO4-的吸附性.另一方面,水體中OH-離子能與PFe、PAl的H2PO4-發生交換,增加了磷向上覆水釋放的速率.沉積物中磷釋放量的增加是水合氧化物負電荷數量的增加以及OH-和H2PO4-競爭吸附點位綜合作用的結果[26].在高pH值條件下,促進Fe/Al-P的釋放,而在低pH值條件下,促進Ca-P的釋放.本研究中沉積物pH值由底部向上呈降低趨勢,因此沉積柱中Fe/Al-P含量由底部向上升高,Ca-P含量降低.

沉積物中OM與OP, Fe/Al-P之間的相關系數分別為0.440(<0.01), 0.533(<0.01),表現為顯著性正相關.有機質對Fe/Al-P的影響主要表現在有機質中的腐殖質形成的膠膜可以粘附在鐵、鋁氧化物的內外表面形成無機有機復合體[4];而有機質作為OP的重要載體,其含量高低將直接影響OP的含量.

表3 沉積物中磷形態與理化性質相關性分析

注 :*<0.05; **<0.01.

為了研究磷形態的垂直變化特征,本文將沉積柱中營養元素的垂直分布分為3個階段.

第1階段(~1950s):各種化學形態磷的變化都不大(圖3a).這一階段中,TP中主要是IP,占比達到72.79%~83.31%.而IP的組成中,Ca-P的占比高于Fe/Al-P.研究表明,Ca-P受人類活動的影響較小,主要來源于巖石碎屑以及湖泊自身產生,這種形態的磷不容易被釋放進入水體中[14].這一階段中,TN和OP的含量較低且變化穩定,說明了人類活動對湖泊沉積環境的影響微弱,且主要反映了洪湖沉積物中TN和OP的背景值.與國內其他地方類似,1950s前,洪湖地區工農業發展落后,人類活動對湖泊沉積環境的影響有限[24].而Fe/Al-P和OM的含量出現一個峰值后呈下降趨勢.因此,這一階段中,湖泊沉積物中磷主要來源于自然過程.

第2階段(1952~1980):如圖3a所示,可能受到洪湖地區大規模圍墾活動、化肥使用、洪水和水文條件的改變的影響,沉積物中磷形態(Ca-P除外)含量的變化復雜.洪湖面積由于1950s~ 1980s間3次大規模圍湖造田而減小,圍墾活動導致洪湖水體中磷的含量升高[27],在一定條件下,水體中的磷被顆粒物吸附而沉積到湖泊底部,導致沉積物中營養元素含量的升高.另一個導致湖泊沉積物中不同化學形態磷升高的原因是化肥使用量的增加.據《洪湖縣志》記載[28],洪湖地區在20世紀50年代至70年代,主要以綠肥為主,70年代后期,化肥的施用量逐漸上升,由135kg/hm2上升到367.5kg/hm2,增加了近3倍.然而,被土壤所吸附的磷肥只占施用量的10%~15%,其余的隨地表徑流進入水體[29],進而沉積到湖泊底部,導致沉積物中P含量的升高.這一階段中,TN和OM的含量同樣呈上升趨勢,進一步說明了化肥使用量增加對洪湖沉積物中磷含量的影響.

與圍墾活動和化肥的施用導致湖泊沉積物中P含量的上升不同,洪水對沉積物中P含量的影響卻相反.研究表明,洪水量較大時,洪水會帶走大量的細顆粒物,而細顆粒物中P的含量較高,因此,水量較大的洪水會導致沉積物中P含量的降低[30].根據《洪湖縣志》記載,1954年和1963年,洪湖地區被洪水淹沒,由圖3a可以看出,發生洪水的這兩年,沉積物中P的含量的確降低了.

與沉積物中磷含量的復雜變化趨勢不同,沉積物中磷形態的百分比的變化趨勢卻很清晰(圖3b).因此,可以利用不同形態磷的百分比來推斷沉積物中磷的來源.Ca-P的百分比從1952年的62.03%急劇下降到14.44%,而Fe/Al-P和OP占比分別由12.36%,27.21%上升到60.74%,35.51%.這一階段中,Fe/Al-P和OP占比的升高可能與洪湖地區糧食產業、工業化肥的使用和工業的發展有關[13-14].工農業活動產生的Fe/Al-P,OP通過四湖總干渠、內荊河排入洪湖[32],導致洪湖沉積物中Fe/Al-P,OP,OM百分比和含量的升高.人口的快速增長也可以視為沉積物中Fe/Al-P占比顯著增加的原因之一.1982年洪湖地區的人口較1952年增長了2倍多,人口數量的增加導致排入洪湖的生活污水量增加.沉積物中Ca-P含量的降低可能與1957年新堤水閘的建成以及洪湖周邊防護堤的修建有關.水閘的建成阻斷了洪湖與長江之間水體的自然交換,而防護堤阻斷了由土壤侵蝕導致的Ca-P陸源性輸入[16-17].因此,沉積物中Ca-P的含量和百分比驟然降低.

第3階段(1980s~)隨著人口的增長,越來越多的化肥被施用以提高農作物產量,以滿足人類生存的需要.洪湖地區至20世紀80年代以來,水體出現中度的富營養狀態,此后不斷加重,而造成水體富營養化的主要是因為水體中COD、TP和TN超標[18-19].從圖4可以看出,近30年來,隨著人口的增長,沉積物中TP和OP也隨之增加,且人口數量與TP之間呈顯著性正相關(2= 0.53,< 0.05).同樣,人口數量與沉積物中OP也呈現正相關(2=0.85,<0.01).糧食產量除了與TP、OP之間呈正相關以外,糧食產量的提高也會導致沉積物中Fe/Al-P含量的升高(2=0.67,<0.05).沉積物中TP、IP、Fe/Al-P的含量與化肥施用量之間呈現顯著性正相關.此外,圍欄水產養殖也會導致沉積物中TP、IP、Fe/Al-P含量的升高,且呈現顯著性正相關關系.

大觀園是理想的“樂園”。在中國古典園林的雛形時期，文學作品中的“園林意象”，反映的是當時人民對理想的樂園或渴望的樂土的美好憧憬，是人們根據現實生活中的臺、囿、苑、圃所虛構的理想居所。在大觀園這個理想的“樂園”中，賈寶玉和眾姐妹可以自由、恣意地成長，他們展現自己的才情，綻放青春的美麗。我們可以看到，外面的世界是黑暗污濁的，只有大觀園內才有著潔凈和善良的存在，難怪黛玉要將落花埋葬在大觀園的凈土之中，而不愿讓她們流到園外，流到那臟的、臭的地方去。

這一階段中,Ca-P含量繼續降低,可能與洪湖地區森林覆蓋率的升高有關,隨著森林覆蓋率的提高(從1980s的7.6%升高到2014年的16.3%),水土流失量降低,隨地表徑流等進入洪湖的土壤碎屑也減少了,因此,沉積物中Ca-P含量繼續降低.

3 結論

3.1 洪湖沉積柱中總磷、總氮和有機質的含量范圍分別為427.14~962.85mg/kg, 1.48~4.92g/kg, 11.15%~37.33%,平均值分別為630.72mg/kg, 3.35g/kg, 28.12%.

3.2 沉積柱中TP與Fe/Al-P,OP的正相關,與Ca-P負相關,表明Fe/Al-P和OP是TP的主要貢獻者.此外,相關性分析表明沉積物中Fe/Al-P和Ca-P的含量受到pH值影響;Fe/Al-P和OP含量受到OM含量的影響.

3.3 洪湖沉積柱中磷形態對環境的指示可以分為3個階段:1950s年前,沉積物中的磷主要來源于自然活動;1950s~1980s,人類活動對沉積物中磷的來源的影響開始顯現;1980s以來,沉積物中磷形態與洪湖地區人口、糧食產量、化肥使用量和圍網養殖規模的正相關性表明,人類活動是沉積物中磷的主要輸入源.

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The vertical distribution of P forms and significance in a sediment core from Honghu Lake, China.

ZHENG Huang1, YANG Dan2,3*, JIN Meng-yun1, HU Tian-peng1, XING Xin-li1,3

(1.School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China；2.Faculty of Engineering, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China；3.State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China).

A sediment core was collected from central Honghu Lake at the end of 2014 and the P forms, total nitrogen, organic mater in sediment samples were analyzed. The results indicated that the average concentrations of TP, TN and OM were higher than the corresponding threshold value of sediment quality in Ontario, which presented a different pollution levels. Correlation analysis indicated that Fe/Al-P and OP were the main contributors to TP in sediment core. The vertical distribution of P forms could be divided into 3periods according to137Cs and210Pb dating results. The concentration of Ca-P was the highest than other forms reveled that the source of P in sediment was controlled by natural processes before 1952. During 1950s~1980s, the increasing of Fe/Al-P and OP concentrations were related to industrial and agricultural activities, while the decreasing of Ca-P might result from the hydrological change of Honghu Lake. After 1980s, the concentrations of P forms presented an increasing trend except Ca-P. The positive Person correlation between P forms and socioeconomic index (population, grain production, fertilizer usage and purse seine fishing area) of Honghu Lake indicated that anthropogenic activities were the main sources of P input into the lake.

P forms；sediment core；anthropogenic activities；Honghu Lake

X524

A

1000-6923(2017)04-1540-08

2016-07-01

國家自然科學基金青年科學基金項目(41503103);湖北省自然科學基金面上項目(2014CFB895)

鄭 煌(1991-),男,湖北武漢人,中國地質大學(武漢)碩士研究生,主要從事環境地球化學方面研究.發表論文2篇.

* 責任作者, 副教授, yangdan322@139.com

, 2017,37(4)：1540~1547