太原市大氣顆粒物PM10和PM2.5多時間尺度變化規律研究

王飛，韓業林，趙穎

太原市大氣顆粒物PM10和PM2.5多時間尺度變化規律研究

王飛1,2，韓業林2，趙穎3*

1. 山西大學生命科學學院，山西 太原 030006；2. 山西大學體育學院，山西 太原 030006；3.山西省環境科學研究院，山西 太原 030024

選取太原市城區10個監測點2014—2016年PM10和PM2.5日變化數據，分析和探討了其時空變化特征，及其與人類經濟活動的同步性規律；采用小波連續變換的功率譜方法識別顆粒物周期變化特征，采用可視化主成分分析法識別不同時間尺度下顆粒物變化的影響因素。結果表明，太原市大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質量濃度的變化存在明顯的時空差異，新興經濟發展區較傳統老工業區污染嚴重，顆粒物污染程度在冬季較為嚴重。小波分析結果顯示，PM10和PM2.5時間序列的變化周期均以4～8 d的短周期為主（P＜0.05），污染物的質量濃度變化與城市經濟活動的周波動變化相一致；PM10和PM2.5質量濃度最大值出現在周波動的中間時段，最小值出現在周末。可視化PCA結果揭示，大氣顆粒物PM10和PM2.5季節性波動均受冬季影響較強；周波動周期內均受周三影響最大；一天之內PM10和PM2.5質量濃度分別受夜晚和早晨影響最大，但白天顆粒物質量濃度變化是造成其日變化特征的主要因素。研究結果有利于從不同時間尺度辨析能源城市大氣顆粒物污染的多變特征，有針對性地開展大氣污染防控，也可為管理部門制定相關標準和規范提供科學依據。

大氣顆粒物；多時間尺度；周期結構；主成分分析；能源城市

隨著經濟和城市化的快速發展，城市大氣污染防治問題已成為大氣環境領域的重要研究內容（Li et al.，2015）。不同粒徑的大氣顆粒污染物（particulate matter，PM）經累積導致的健康損害及與顆粒物不同化學組成密切相關的健康風險已經成為關乎城市人群健康的重要熱點內容（Lai，2016）。以氣溶膠形式懸浮在城市空氣中的顆粒物極具潛在毒理風險（Dergham et al.，2015），尤其是可吸入顆粒物的生理毒害以及經地球化學循環通過干濕沉降在區域土壤、水體、動植物中的富集（Eeftens et al.，2015），使得城市大氣污染防治成為城市環境治理的重中之重。城市區域大氣污染以PM10和PM2.5為代表，其污染程度的加重，一方面使得大氣的能見度降低，霧霾等天氣出現頻繁，嚴重影響人們的正常生產生活及交通秩序；另一方面，過高的顆粒物質量濃度提高了呼吸系統和循環系統疾病的發病率，帶來嚴重健康風險（王蕊等，2015），并且伴隨著靜穩氣候條件持續時間的延長而顯著增加（Lai，2016）。許多研究或從不同季節研究大氣顆粒物污染來源、分布及潛在健康風險（王占山等，2015；Liu et al.，2014），或從不同月份探究了顆粒物質量濃度變化情況（陶燕等，2014），或顆粒物在周循環變化的“周末效應”（雷瑜等，2015）以及顆粒物日質量濃度變化（李名升等，2016；李名升等，2013）。這些研究從不同的時間尺度揭示了短期大氣顆粒物質量濃度變化規律，但對顆粒物質量濃度變化的周期劃分較為簡單，研究方法較為單一，在不同時間尺度上揭示人類經濟活動和大氣顆粒物質量濃度變化的密切關系仍不夠深入，缺乏系統性。

山西省太原市是全國典型的能源與重工業基地，其經濟發展短時期內還無法完全擺脫對煤炭的依賴，在可預見的時期內煤炭仍將會在山西能源消費結構中仍占有較高比例。由此造成的日益突出的大氣污染問題，政府雖然加強了工業污染的監督和治理，積極調整能源產業結構，加大城市綠化等一系列措施來改善城市大氣質量，但大氣污染總體狀況仍不容樂觀（趙穎等，2015）。本文太原市以為例，重點分析城區范圍內大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質量濃度的多尺度時空變化特征，探討其污染變化與人類日常生產生活的同步性規律及影響，并基于可視化的主成分分析（Principal Component Analysis，PCA）確定各監測點PM10和PM2.5不同時間尺度下變化的特征，以期為預測評價太原市大氣顆粒污染的狀況及為城市的大氣污染防治提供理論基礎和科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

研究區位于山西省的省會太原市（111°30'～113°09'E，37°27'～38°25'N），平均海拔約 800 m，西、北、東三面環山，中、南部為河谷平原，整個地形北高南低。中、南部為河谷平原，整個地形北高南低．研究區域屬溫帶季風性氣候，室外大氣壓年均920 hPa，年均降雨量456 mm，空氣濕度年均49%，室外近地面風速年均0.3 m?s-1，年平均氣溫9.5 ℃，1月最冷，平均氣溫 6.8 ℃；7月最熱，平均氣溫23.5 ℃。

1.2 監測數據的采集及獲取

太原市城區各監測點分布如圖1所示。各站點采樣口距地面高度為 10.5 m（塢城采樣點為 13.5 m），樣品分析方法依據中國《環境空氣質量標準》（GB3905—2012）（環境保護部，2012）。本研究數據包括2014年2月16日—2016年2月16日共計733 d的PM10和PM2.5數據，顆粒物監測設備24 h連續自動監測、自動儲存傳輸數據，監測數據有多種顯示方式，如按半小時、1 h、8 h、12 h、24 h顯示，本研究數據顯示方式為 8 h，即每日不定時間隔8 h顯示顆粒物質量濃度，每天3個有效監測數據，數據記錄總數為21867條（有效監測天數見表1）。研究數據來源于自山西省環境監測站。

表1 各監測點研究期間的缺失值統計Table 1 Summary statistics of missing values of ten monitoring sites

各監測點有效監測天數和缺失天數統計如表 1所示，研究期間內各監測點有效天數基本滿額，僅部分站點缺失 1～7 d的數據，缺失比例僅為0.14%～0.96%，對于各站點缺失值的處理采取簡單刪除個案的方法。

1.3 數據整理與分析

圖1 研究區域大氣監測站點分布圖Fig. 1 Location of study area and distribution of monitoring sites

數據整理：首先對于部分站點缺失值進行簡單刪除個案。在匯總統計多時間尺度數據庫的構建中，以各監測站點為基準匯總統計，并對無效值進行簡單刪除處理，對同一時間段僅存個別站點數據的情況亦進行簡單刪除，基本保證多時間尺度下所有監測點數據的完備性。分別按照季節尺度、周尺度和日尺度進行分析研究，其中，日時間尺度劃分基于 8 h采集頻率，定義 01:00—09:00為早（Morning），10:00—18:00為白天（Daytime），19:00—24:00 為夜（Night）。

數據分析：運用經典描述性統計分析方法對PM10和PM2.5數據的基本特征進行統計分析；運用HeatMap分析各監測點PM10和PM2.5質量濃度的區域性和季節性變化特征；采用Morlat連續小波變換的功率譜和總體方差分析揭示PM10和PM2.5質量濃度變化的周期結構及其顯著性；基于可視化主成分分析PCA確定多時間尺度下的PM10和PM2.5的變化特征。

本文中，太原市區域內各監控點PM10和PM2.5濃度變化的 HeatMap熱圖譜分析采用 R語言“pheatmap”包pheatmap函數，熱圖中各監測點間的的聚類劃分是基于各監測點PM10和PM2.5質量濃度的歐式距離來確定的，由 pheatmap函數自動完成；周期結構及顯著性的小波功率譜和小波方差運用Matlab2012b軟件編程完成；太原市各監測點大氣顆粒污染物參數的PCA分析采用R語言（R 3.2.3版本）prcomp（）函數完成，PCA排序圖由“bioplot”包 bioplot（）函數完成。可視化 PCA圖設置突出變量格式，其解讀規則為：變量箭頭長短代表對前兩軸的貢獻大小，即變量箭頭越長，影響越大；變量間的相關性可由變量間相互夾角大小衡量，夾角越小，相關性越強。

2 結果分析與討論

2.1 大氣顆粒物質量濃度季節性變化的基本特征

表2所示為太原市10個監測點PM10和PM2.5日質量濃度變化。統計結果顯示，PM10日質量濃度的最大值均出現在冬季（其值分別為 758.0 μg?m-3和 696.0 μg?m-3），PM2.5日質量濃度的最大值出現的季節不同，2014年出現在秋季（其值為 682.0 μg?m-3），2015 年出現在冬季（其值為 572.0 μg?m-3）；PM10平均質量濃度的最高值所處的季節相同，均為冬季[2014 年值為(96.1±64.3) μg?m-3，2015 年值為(91.5±95.2) μg?m-3]，均高于國家二級年平均質量濃度標準（70 μg?m-3），PM2.5平均質量濃度的最高值所處的季節同樣均為冬季[2014年值為(147.4±81.7)μg?m-3，2015 年值為(135.3±91.7) μg?m-3]。2014 年，PM10和PM2.5在夏季的平均值均相對較低，其余3個季節（春、秋、冬）均高于 70 μg?m-3；而 2015年，PM10和PM2.5在冬季的質量濃度相對較高，其余3個季節（春、夏、秋）和年均質量濃度均低于70 μg?m-3，表明太原市大氣顆粒污染整體情況雖比較嚴重，但2015年較2014年，大氣顆粒污染物造成的環境污染情況有所好轉。圖2所示為太原城區各監測PM10和PM2.5月質量濃度變化的熱圖譜分析結果，依據污染物24 h平均值劃分為5級，分別為優（0～35 μg?m-3）、良（35～75 μg?m-3）、輕度污染（75～115 μg?m-3）、中度污染（115～150 μg?m-3）、重度污染（150～250 μg?m-3），嚴重污染（250 μg?m-3及以上）。由圖可知，尖草坪站點、桃園站點和太原站點具有相似性，在地理分布上屬于太原市區北中部，是典型的傳統工業區（Group1）；小店站點、晉源站點、塢城站點具有相似性，在地理位置上處于太原南部，是近年來的經濟發展的核心地帶（Group2）；位于太原市北部的上蘭站點、澗河站點、南寨站點和金勝站點相對經濟發展較慢，處于過渡區（Group3）。整個監測期間，各監測點PM10和PM2.5污染程度在時間分布上存在明顯差異。在2014年2—5月（冬春季），2014年 10—12月（秋冬季），以及2015年11月—2016年1月（秋冬季），各監測點PM10和PM2.5的污染情況相對嚴重；從空間上看，人類活動頻繁的新興經濟區（塢城、晉源、小店）較其他監測站點顆粒物污染嚴重。

表2和圖2的分析結果均表明，大氣顆粒污染物PM10和PM2.5在冬季均表現出污染程度相對嚴重的現象。造成冬季顆粒物污染嚴重的原因可能有兩方面，一是與太原市冬季供暖有關（太原市供暖法定時間：11月1日—次年3月31日），太原市的取暖主要靠化石燃料的燃燒（朱紅霞等，2014），是產生顆粒污染物的重要人為源，產生的顆粒物對大氣顆粒物污染貢獻值相對較大；二是與冬季的氣象因素有關，冬季樹葉凋零，植物對顆粒物的吸附作用大幅度降低，而且太原冬季降水少，氣候干燥多風，更易導致大氣顆粒污染問題。

表2 太原市大氣顆粒污染物質量濃度季節性變化結果統計Table 2 Seasonal changes of particle matter concentrations μg?m-3

圖2 太原市各監測點大氣顆粒污染物PM10（a）和PM2.5（b）月質量濃度熱圖譜Fig. 2 Heat map of monthly changes in each monitoring site for PM10(a) and PM2.5(b)

圖2還揭示了在2014年期間，冬季污染程度比較嚴重，春、秋季節次之，而進入 2015年后，春、秋季的污染程度相對于 2014年同一時段有所減弱，冬季雖然污染程度比較嚴重，但相對于2014年亦有所好轉，造成這種現象的原因可能與近年來山西省加強工業污染的監督和治理，積極調整能源產業結構，加大城市綠化等一系列措施有關（馬麗梅等，2014）。

2.2 大氣顆粒物質量濃度變化的周期結構分析

2.2.1 顆粒物質量濃度變化的小波功率譜和小波方差分析

采用小波分析方法對太原市大氣顆粒物質量濃度變化的周期結構進行分析，小波分析對于長時間序列周期結構的識別具有明顯優勢，在小波變換中，小波功率直接由其變換數值絕對值平方獲得（Wang et al.，2012）。小波變換數值絕對值的平方顯示了不同尺度或周期結構下大氣顆粒污染物質量濃度變化功率的相對強弱。

在監測期間，太原市城區大氣顆粒物（PM10和 PM2.5）日質量濃度變化的小波功率見圖 3。圖3a和圖3c所示為小波變化的實際振幅及其變化量級。小波功率譜圖揭示了城區顆粒物質量濃度在不同時間尺度下的最高能量變化特征，PM10和PM2.5的時間序列均顯示相對較高能量的變化周期，以4～8 d的周期為主。精確的小波總體方差變化均揭示了 PM10和 PM2.5序列約 4～8 d的周期結構大于95%的統計置信水平（圖3b和圖3d）。此外，小波總體方差還揭示了PM10和PM2.5時間序列在8～16 d的周期結構均具有接近95%置信水平的特征。

通常，諸如小波模、小波實部分析中得出的周期結構并無嚴格的物理意義。本文中Morlet小波功率譜及小波方差分析得出的周期結構所代表的物理意義是：該周期結構在所研究的時間段內具有顯著的能量變化，代表了該時間段內大氣顆粒污染物（PM10和PM2.5）的實際波動幅度。城市大氣顆粒污染物（PM10和PM2.5）變化出現4～8 d的周期性特征可能與城市人類生產生活的周期性有關。眾所周知，人類生產生活活動具有周變化特征（weekly cycles）（Sanchez-Lorenzo et al.，2012；Yang et al.，2016），即周末城市人類生產活動較工作日有所減少，在工業城市尤為如此，而這種周變化是導致大氣等因子呈現周期變化的重要因素，同時這種結構還是城市熱源和空氣污染的重要影響因素（Earl et al.，2016；Javed et al.，2015）。

2.2.2 大氣顆粒污染物周波動結構分析

為了進一步驗證大氣顆粒污染物（PM10和PM2.5）與城市人類生產生活的周期性關系，以周為時間尺度分別繪制PM10和PM2.5的熱圖譜（圖4）。如圖所示，PM10和PM2.5出現了相似的聚類劃分，即星期日被單獨聚為一類，周三和周四被劃分為了一類，周一、周二被劃分為一類，可見污染物在一周的變化中有明顯的特征。此外，在2014年3—5月（春），2014年10月—2015年1月，以及2015年 12月這段時間，PM10和 PM2.5污染程度在一周內均維持較高值，其原因可能是這些月份均處于大氣顆粒污染物高發季和易發季，本身污染情況比較嚴重，不易區分一周內的污染變化。除這幾個月之外的時間里，可以看出同一周時間內，周六和周日的污染情況在大部分時候比其他幾天污染程度輕。聚類結果揭示的顆粒物周內變化特征和一周內周末污染情況相對較輕微的現象，從某種程度上驗證大氣顆粒污染變化與人們的日常生產生活有著密切的關系。

圖3 太原市大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質量濃度的小波功率譜和小波方差Fig. 3 The wavelet power spectrum PM10(a) and PM2.5(c)功率譜圖中，高分辨率區域是小波影響錐，其中黑色實線輪廓代表白噪背景下 95%的顯著性置信水平；小波總體方差中，藍色實線代表小波總體方差，藍色虛線是與功率譜一致背景下95%的顯著性置信水平The relative low-resolution region is the cone of influence, where zero padding has reduced the variance. Black contour is the 5% significance level, using a white-noise background spectrum. The global wavelet variance (solid line) for PM10(b) and PM2.5(d), and the dashed line is the confidence for the global wavelet variance, assuming the same confidence level and background spectrum as in power spectrum

圖4 太原市各監測點大氣顆粒污染物PM10（a）和PM2.5（b）周變化熱圖譜Fig. 4 Heat map of weekly changes in each monitoring site for PM10(a) and PM2.5(b)

2.3 大氣顆粒物不同時間尺度的主成分分析（PCA）

在不同時間尺度下，應用 PCA對太原市各監測點大氣顆粒污染物監測樣本數據進行 PCA分析之前，先進行消除趨勢的對應分析（Detrended Correspondence Analysis，DCA）（Wang et al.，2014）。DCA結果顯示，季節時間尺度、周時間尺度和日時間尺度下其排序前2個軸中最大值均小于2個單位（月尺度變化未能符合主成分分析前提），表明各監測點大氣顆粒污染物PM10和PM2.5監測樣本滿足季節時間尺度、周時間尺度和日時間尺度下 PCA分析的前提條件。

由表3可知，太原市大氣顆粒污染物監測樣本在不同時間尺度PCA的前2軸方差累計百分比均在70%左右，即前2個主成分已經涵蓋了各影響變量所涵蓋的絕大部分信息。以季節作為劃分依據時，PM10前 2個軸累計捕捉方差為 67.8%，PM2.5前2個軸累計捕捉方差為74.6%；以星期作為劃分依據時，PM10前2個軸累計捕捉方差為87.4%，PM2.5前2個軸累計捕捉方差為84.9%；以天作為劃分依據時，PM10前2個軸累計捕捉方差為88.9%，PM2.5前2個軸累計捕捉方差為90.2%。

表3 太原市大氣顆粒污染物在不同時段主成分分析（PCA）前三軸的統計特征Table 3 The statistics of the previous three axis of PCA for PM10and PM2.5in different time scales

圖5所示為太原市各監測點大氣顆粒物質量濃度不同時間尺度下的 PCA分析。傳統工業區、新興經濟發展區和過渡區分別用 Group1、Group2和Group3表示，其劃分依據聚類結果（圖 2）。圖 5中各組線圈包含了各站點96%以上的數據信息。圖5（a）和5（b）是以季節為劃分依據的大氣顆粒污染物參數的PCA分析，圖5（c）和5（d）是以星期為劃分依據的大氣顆粒污染物參數的PCA分析，圖5（e）和5（f）是以星期為劃分依據的大氣顆粒污染物參數的 PCA分析。以季節作為時間尺度對PM10和PM2.5進行PCA分析時，發現影響PM10和PM2.5季節性變化的指標既有共性也存在差異性，冬季指標箭頭最長，而春、夏、冬季指標箭頭相對較短且長度相當，表明影響太原市大氣 PM10和PM2.5的季節性變化受冬季影響最大。PCA結果還顯示，不同站點PM10和PM2.5的季節性變化均存在差別。此外，PM10和PM2.5受季節性影響也存在差異，秋季PM10與PC1軸有較強的相關性（圖5a），春季PM2.5與PC1軸有較強的相關性（圖5b）。綜上，季節尺度 PCA結果揭示了冬季是影響顆粒物季節變化的主要因素。這與前人對大氣顆粒物季節性變化的結果相一致（Lai，2016；王占山等，2015）。

以周為時間尺度對PM10和PM2.5進行PCA分析，結果揭示了影響PM10和PM2.5質量濃度變化的周時間指標具有相似性。結果均顯示，周三（Wednesday）指標箭頭最長（圖5c和圖5d），表明一周之內太原市城區顆粒物污染受周三影響最大，周五和周六次之，各變量之間相關性揭示周二和周四在PM10和PM2.5中具有一致的聚類特征。綜上，以周為時間尺度的 PCA結果揭示了周三是影響PM10和PM2.5周變化特征的主要因素。Cerveny et al.（1998）指出區域污染和人類活動有較強關系，表現出周循環（weekly cycle）的顯著特征。Shi et al.（2014）同樣指出北京地區綜合大氣污染指數具有周波動特征。世界其他城市大氣顆粒物的質量濃度變化也被觀測到具有周波動特征（Delene et al.，2002；Gong et al.，2007；Jin et al.，2005），這種周波動特征與周期性的人類經濟活動，尤其是明顯的交通特征有密切關系。

以天為時間尺度對PM10和PM2.5進行PCA分析，結果揭示了影響PM10和PM2.5質量濃度變化的日時間區段差異性相對較大。PCA結果表明，PM10污染受夜晚影響最大（圖5e），PM2.5污染受早晨影響最大（圖5f），但白天（Daytime）太原各站點PM10和PM2.5在PCA分析中均與PC1軸有最大相關性，表明白天大氣顆粒物排放是造成夜間 PM10污染和早晨 PM2.5污染最明顯的主要原因。一天之內不同時間區間下的 PCA結果揭示了白天顆粒物質量濃度變化是造成 PM10和 PM2.5日變化特征的主要因素。王占山等（2013）研究表明白天時段顆粒物排放處于平緩的低谷區，大部分站點在8:00或21:00時出現峰值（王占山等，2013），且具有空間差異性。本研究表明，日尺度內不同時間段PM10和PM2.5污染空間差異不大，但隨著時間尺度增大，空間變異性也增大，如圖5a和圖5b顯示，季節性變化中過渡區 Group3（藍色圈）相比新興經濟發展區（Group2）（綠色圈）范圍更大，顯然其受各時間參數的影響相對較弱。

圖5 監測點大氣顆粒物PM10（a，c，e）和PM2.5（b，d，f）季節尺度、周尺度和日尺度PCA分析Fig. 5 Analysis of PCA for PM10(a, c, e) and PM2.5(b, d, f) on seasonally, weekly and daily scales

3 結論

（1）太原市大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質量濃度的變化存在明顯的季節差異。冬季顆粒物污染程度相對嚴重；2015年顆粒物污染相對于2014年同期有明顯好轉。

（2）太原市大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質量濃度的變化存在明顯的空間差異，新型經濟發展區較傳統老工業區污染嚴重。太原市大氣顆粒污染物的濃度與城市生產生活的周波動變化相一致，存在周時間尺度的變化規律，PM10和PM2.5質量濃度最大值出現在一周的中間時段（周三和周四），最小值出現在周末（周日）。

（3）PCA結果表明：太原市大氣顆粒物 PM10和 PM2.5季節性變化受冬季影響最大；一周之內受周三影響最大；一天之內PM10和PM2.5質量濃度分別受夜晚和早晨影響最大，但白天顆粒物質量濃度變化是造成其日變化特征的主要因素。

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Abstract: Daily time-series data of PM10and PM2.5on ten locations in Taiyuan City were employed to analyze spatiotemporal characteristics, as well as the synchronous variations with the anthropogenic activities. Main influence variables on different time-scales were identified based on PCA. The results indicated that the obvious spatiotemporal differences were observed on PM10and PM2.5changes. The relatively higher concentrations of PM2.5and PM10in the newly downtown zones, comparing with those in the traditional heavy energy-consumption zones. The particle matter concentrations in winter showed relatively higher values. The wavelet analysis revealed that the period structures of both PM10and PM2.5time series were 4～8 days (P＜0.05), which indicated the weekly cycle fluctuations synchronized with human activities. The higher values of PM10and PM2.5concentrations occurred in midweek, but lower values on the weekend. The PCA results revealed the main influence variables of winter on seasonal scale,Wednesday on weekly scale, and Night and Morning on daily scale for PM10and PM2.5,separately. The variations of PM10and PM2.5concentrations on daily scale can be explained by the changes occurred on Daytime scale because of the approximate horizontal variable showed in PCA result. The research demonstrated the variations of PM10and PM2.5on different time-scale in a heavy energy-consumption city, and which also provided a new perspective for effective prevention and control of atmospheric pollution, as well as the scientific basis of relative standards and specifications for government.

Key words: atmospheric particle matter; different time scales; periodic structure; PCA; energy-consumption city.

Spatial-temporal Variations of PM10and PM2.5on Different Time-scales in Taiyuan

WANG Fei1, HAN Yelin2, ZHAO Ying3*

1. School of Life Science, Shanxi University, Taiyuan 030006, China; 2. School of Physical Education, Shanxi University, Taiyuan 030006, China;3. Shanxi Academy of Environmental Sciences, Taiyuan 030024, China

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.09.010

X513

A

1674-5906（2017）09-1521-08

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國家自然科學基金項目（41401020；41601202）

王飛（1980年生），男，副教授，博士，主要研究方向為環境資源與利用。E-mail: nemo@sxu.edu.cn*通信作者：趙穎（1982年生），女，高級工程師，博士，主要研究方向為生態環境保護。E-mail: shadowying210@163.com

2016-10-01