反對稱Spin-1/2阻挫鉆石鏈的基態和磁化行為研究?

趙陽 齊巖? 杜安 劉佳 肖瑞 單瑩 吳憂 楊思浩

1)(大連民族大學物理與材料工程學院,大連 116600)

2)(東北大學物理系,沈陽 110819)

反對稱Spin-1/2阻挫鉆石鏈的基態和磁化行為研究?

趙陽1)齊巖1)?杜安2)?劉佳1)肖瑞1)單瑩1)吳憂1)楊思浩1)

1)(大連民族大學物理與材料工程學院,大連 116600)

2)(東北大學物理系,沈陽 110819)

對含有次近鄰節點自旋交換耦合的自旋-1/2伊辛-海森伯鉆石鏈體系進行了研究,利用矩陣對角化和傳遞矩陣方法對基態磁相和宏觀熱力學量進行了嚴格求解,重點探討了所有交換耦合均為反鐵磁耦合時,體系節點伊辛自旋間次近鄰相互作用的影響.研究結果表明次近鄰節點伊辛自旋存在反鐵磁耦合時會增強系統的阻挫效應,引入破壞平移對稱性的經典亞鐵磁相,使基態呈現出上上上下上上的自旋構型以及磁化曲線新穎的2/3磁化平臺,豐富了體系的基態相圖和宏觀磁性行為.

伊辛-海森伯模型,傳遞矩陣,嚴格解,基態相圖

1 引 言

低維量子自旋系統由于新穎的基態相以及豐富的磁學行為,在過去的三十年受到了廣泛研究,其中具有鉆石鏈拓撲結構的量子海森伯模型備受研究者的青睞［1?3］.1996年,Takano等［4］首次從理論上預測了自旋S=1/2鉆石鏈自旋體系基態存在奇特的二聚化-單態相和四聚化-二聚態相.這一發現促進了對具有鉆石形結構單元的一維量子自旋模型的研究,以期對這類體系的阻挫磁性行為獲得更深刻的理解.通過零場基態性質的計算,研究者一致認同自旋-1/2扭曲鉆石鏈海森伯模型存在復雜的基態相圖,由亞鐵磁相、多個量子二聚態和元格態組成［5］.

最近實驗上在絕緣磁性材料Cu3(CO3)2(OH)2中取得了突破性進展,引起了理論工作者的極大研究興趣. Kikuchi等［6］指出藍銅礦Cu3(CO3)2(OH)2是具有鉆石形拓撲結構的阻挫自旋鏈模型材料,并通過磁化強度的高場測量獲得了與理論預測定性相符的結果,包括1/3磁化平臺、具有雙峰結構的磁化率和磁比熱曲線等.隨后,理論工作者基于量子自旋模型對鉆石鏈及其擴展體系的一系列關鍵物理問題進行了細致和深入的研究,包括Dzyaloshinskii-Moriya相互作用對磁化過程的影響、磁化平臺現象、磁熱效應、多自旋交換作用的影響以及局域磁振子激發等［7?12］.

總體而言,量子鉆石鏈模型在數學上并不可積,因此獲得其嚴格動力學行為及熱力學性質將是一個非常難處理的問題.文獻［13—21］研究發現,通過將其中部分海森伯作用鍵用伊辛作用鍵來替代,不僅能夠簡化模型獲得體系所有熱力學量的嚴格解,而且有助于理解相應的純量子模型的性質,甚至能夠闡明實際材料中的磁學行為,例如三金屬配位聚合物,由于Dy離子高度各向異性,用低維伊辛-海森伯交替鍵模型可以直觀地呈現出這些化合物的主要特征［22,23］.本文采用文獻［13—21］提出的伊辛-海森伯交替鍵模型,對含多種磁耦合競爭作用的自旋-1/2阻挫鉆石鏈系統展開細致的研究,結合嚴格對角化和傳遞矩陣解析法,對體系的基態磁有序、低溫磁化行為和熱力學性質進行嚴格解析和深入討論.

2 理論模型與方法

考慮由鉆石形結構單元構成的一維晶格體系,伊辛和海森伯兩種自旋在晶格上有規律地交替排列,如圖1所示,其中節點處的紫色實心圓表示伊辛自旋,間隙處的紅色實心圓表示海森伯自旋.為方便起見,將系統哈密頓量表示為子單元Hi求和的形式,其中Hi對應兩個海森伯自旋和一個伊辛自旋構成的結構單元能量,并涵蓋了它們之間所有相互作用,表達式如下:

圖1 (網刊彩色)伊辛-海森伯鉆石鏈示意圖 紅色和紫色實心圓分別代表伊辛和海森伯自旋,J1,J2,J3,Jm代表不同的磁性鍵Fig.1.(color online)Sketch of the Ising-Heisenberg diamond chain.The purple and red solid circles represent the Ising and Heisenberg spins,respectively;J1,J2,J3and Jmrepresent di ff erent magnetic bonds.

其中β=1/kBT,kB為玻爾茲曼常數并取其值為1,T為絕對溫度,和Trs表示對所有伊辛自旋和海森伯自旋自由度求和,Tri表示對自旋鏈上第i個單元內的海森伯自旋自由度求跡.從方程(2)可以很明顯地看出,要進一步計算必須先處理好后面的求跡部分.為此,我們以海森伯自旋的自旋態|↑,↑〉i=|↑〉a,i|↑〉b,i,|↓,↓〉i=|↓〉a,i|↓〉b,i,|↑,↓〉i=|↑〉a,i|↓〉b,i和|↓,↑〉i=|↓〉a,i|↑〉b,i作為基矢,對哈密頓量單元Hi進行矩陣表示,并對其對角化獲得如下四個能量本征值解析表達式,最終完成對海森伯自旋自由度求跡.

同時相應的本征態按照標準基{|↑↑〉,|↑↓〉,|↓↑〉,|↓↓〉}表示如下:

其中概率振幅R±的表達式為

完成對量子自由度跡的求解后,應用傳遞矩陣法,將系統配分函數表示成類似經典一維伊辛自旋鏈配分函數的形式,

這里T是一個2×2傳遞矩陣,Λ1,2是傳遞矩陣T的兩個本征值,Zμi,μi+1是第i個單元中的部分配分函數:

結合方程(6)和(7)可以得到傳遞矩陣T的具體表達形式:

然后求解T的本征值,在熱力學極限下只有最大本征值保留下來,從而一個子單元的平均自由能表示為

至此完成了對自由能的嚴格求解,在此基礎上就可利用傳遞矩陣方法獲得任何熱力學函數的解析表達式,具體求解過程可參看文獻［11—13］,這里不再贅述.

3 計算結果與討論

3.1 基態相圖

本部分對自旋?1/2阻挫鉆石鏈體系的有趣磁學行為進行探討和分析.考慮到阻挫作用下體系的自旋幾何阻挫與局域量子漲落間的競爭作用表現得最為顯著,因此著重考察所有交換耦合均為反鐵磁時阻挫存在的情況,即J1,J2,J3,Jm＞0.為方便起見,選取J2作為約化單位并引進一套無量綱參數:j1=J1/J2,j3=J3/J2,jm=Jm/J2,h=μBgH/J2和t=kBT/J2.

首先討論系統基態可能存在的自旋構型.根據哈密頓量子單元的本征值(3)式和本征態(4)式,可以構建出阻挫鉆石鏈所有可能的基態自旋構型并求得相應的能量.考慮到自旋平移及反轉對稱性,在作用參數j1,j3,jm以及外磁場h的相互競爭下,該體系在基態存在五個不同的自旋構型:飽和順磁態SP,兩個經典亞鐵磁態FRI1和FRI2,量子亞鐵磁態QFI和量子反鐵磁態QAF,具體表示如下:

上式中刃向量|±〉i和|ξ〉i表示子單元i中節點伊辛自旋指向,與兩海森伯自旋相關的態矢量則由方程(4)給出.

相應的基態能為:

圖2 jm-h平面內基態相圖,其中j1=j3=1Fig.2.Ground-state phase diagram in the jm-h plane for j1=j3=1.

結合方程式(10)和(11)中給出的自旋構型和基態能,構建了阻挫鉆石鏈體系在jm-h平面內的基態相圖,如圖2所示.可以看到所有可能的磁相都呈現在圖中,展示了單體伊辛自旋間耦合作用的影響.同時,由于反對稱交換作用j1=j3=1,使自旋態處于高度競爭,從而導致了FRI2和QFI相具有相同的能量,共同存在于相圖中的同一個區域.為了簡便,在后面的討論中將該簡并態簡稱為FQ相.由圖2可知,在高磁場下,自旋處于全部極化態,均朝向外磁場方向,基態表現為飽和順磁相SP.當磁場相對較小時,基態展現了多樣化的自旋構型,具體表現為亞鐵磁態(FRI1,FRI2或QFI)或獨一無二的量子反鐵磁態QAF.其中基態FRI2對應經典亞鐵磁自旋構型,即所有海森伯自旋沿外磁場方向排列,而所有節點伊辛自旋由于它們間的反鐵磁耦合反平行于外磁場方向.但當海森伯自旋間的反鐵磁耦合比較強時,能量上海森伯自旋對更傾向形成單-二聚態.在這種情況下,體系將處于量子亞鐵磁基態QFI,表現為伊辛自旋朝向外磁場方向,表明自旋阻挫有效地消除了近鄰間隙自旋和節點自旋耦合的影響.當磁場值非常小時,節點伊辛自旋間的次近鄰反鐵磁耦合將引起伊辛自旋間的反鐵磁排列,從而使體系基態表現為量子反鐵磁態QAF.除此之外,節點自旋間的次近鄰耦合還會引入不具備平移對稱性的FRI1基態,具體表現為海森伯自旋朝向外磁場方向,節點伊辛自旋互相反平行排列.為了討論的完整性,將各基態相間的邊界方程列于表1中.

表1 邊界兩側的磁有序相及邊界方程Table 1.Magnetic order phases and their boundary equations.

3.2 低溫磁化行為和熱力學性質

基于構建的基態相圖,對體系的低溫磁化過程進行了分析和討論.圖3描述了典型阻挫參數jm=0.75和jm=1.25分別作用下,系統總磁化強度隨外磁場的變化行為.總體上看,當系統處于零溫時,所有磁場誘導的零溫相變呈現陡峭的跳躍,相應磁化曲線表現為完美階梯狀.當溫度為有限值時,磁化曲線開始變得平滑,并伴隨著臺階寬度的收縮.對于不同伊辛自旋次近鄰耦合jm,系統將經歷不同的磁化路徑,從而展現出不同的磁化平臺,其中磁化平臺的寬度對應著基態相存在的場區間.

當jm=0.75時,從圖3(a)中可以看到,磁化曲線展現了1/3,2/3和1磁化平臺,反映出磁場分別在臨界場hc1=0.75,hc2=1.25以及hc3=2.75處誘導的連續相變QAF-FQ,FQ-FRI1和FRI1-SP.當jm=1.25時,如圖3(b)所示,1/3磁化平臺消失,2/3磁化平臺加寬,與零溫的QAF-FRI1相變相呼應.值得一提的是,由于次近鄰交換耦合jm的存在,低溫磁化曲線展現了與基態FRI1相密切關聯的新穎的2/3磁化平臺.同時,以上這些磁化平臺值滿足Oshikawa-Yamanaka-Affleck條件n(Stot?m)=integer,其中n表示由哈密頓量的空間結構決定的基態周期,Stot和m分別表示基本單元的總自旋和磁化強度.此外,從圖中還可以看出低溫磁化曲線緊密跟隨零溫磁化曲線,(如t=0.01時的磁化曲線),證明了圖2所構建基態相圖的正確性.

圖4給出了與圖3參數條件相同,總磁化強度在不同外磁場作用下隨溫度的變化行為.可以看到,當外磁場非常接近臨界場時,磁化強度展現了溫度引起的顯著變化.當磁場略低于(高于)臨界場時,磁化強度在強烈地熱漲落誘導下呈現增加(減小)趨勢;而當磁場的值處于相應磁化平臺中間區域或是大于飽和磁場值時,磁化強度隨著溫度的增加呈現了穩定的下降趨勢.值得注意的是當磁場處于臨界場時(除了臨界場hc1=0.75處),磁化強度隨著溫度的上升也呈現了單調遞減的變化行為.

圖3 當j1=j3=1時,磁化強度在不同溫度下隨外磁場的變化 (a)jm=0.75;(b)jm=1.25.Fig.3.The total magnetization as a function of external magnetic fi eld with j1=j3=1 at several di ff erent temperatures for two representative cases:(a)jm=0.75;(b)jm=1.25.

圖4 當j1=j3=1時磁化強度在不同外磁場下隨溫度的變化 (a)jm=0.75;(b)jm=1.25;其中深紅色菱形表示不同基態共存的臨界場Fig.4.Temperature dependence of the magnetization per site with j1=j3=1 at several magnetic fi elds for two representative cases:(a)jm=0.75;(b)jm=1.25.The rhombus symbols in black red denote critical fi elds at which di ff erent ground states coexist together.

由于系統中多種磁耦合作用的存在以及鉆石鏈本身的幾何阻挫結構,因此來自不同相互作用項的能量將會產生微妙的競爭關系,從而使系統展現出豐富的熱力學行為.圖5給出了不同次近鄰節點伊辛自旋相互作用下,零場磁比熱隨溫度的變化曲線.由圖5(a)可以看到,當jm=0時,磁比熱曲線在低溫區僅呈現出一個寬闊的圓形單峰.當jm存在且其值比較小時,磁比熱展現出雙峰結構,具體表現為極低溫區的高尖峰和低溫區的駝峰,表明次近鄰伊辛自旋間的交換耦合增強了體系的阻挫效應,誘導了磁比熱極低溫區的尖峰.隨著jm的增加,尖峰和駝峰峰寬加寬并互相靠攏,其中尖峰向高溫區移動,駝峰則向低溫區靠近.當繼續增加jm,如圖5(b)所示,兩峰匯聚在一起形成一個圓峰,此時磁比熱又恢復為單峰結構,其峰值隨著jm增強而變大.磁比熱曲線所展現的復雜和多樣化變化行為,反映了體系自旋阻挫與溫度熱漲落引起的局域自旋激發態的相互競爭.

圖5 不同交換耦合jm作用下零場磁比熱隨溫度的變化,其中j1=j3=1Fig.5.Temperature variations of the zero- fi eld speci fi c heat for various exchange couplings jmunder j1=j3=1.

4 結 論

研究了節點伊辛自旋間的次近鄰交換耦合對伊辛-海森伯鉆石鏈體系的基態性質和熱力學行為的影響.利用傳遞矩陣方法嚴格求解了體系的磁化強度、磁化率和磁比熱,著重探討了所有交換耦合為反鐵磁時,幾何阻挫和局域量子漲落相互競爭下體系有趣的磁學行為.研究結果顯示,節點次近鄰交換耦合的引入,豐富了體系的基態相和磁化平臺,使體系展現出飽和順磁態SP、亞鐵磁態FRI1和FRI2,量子亞鐵磁基態QFI以及獨一無二的量子反鐵磁基態QAF五個不同基態相.其中量子亞鐵磁態FRI2和QFI對應著1/3磁化平臺,經典亞鐵磁態FRI1對應著新穎的2/3磁化平臺.值得注意的是,在不考慮次近鄰交換耦合時,該平臺在鉆石鏈體系中并沒有出現.此外,還展示了零場磁化率和磁比熱與溫度間的多樣化依賴關系,其中零場磁比熱隨次近鄰伊辛反鐵磁耦合的變化呈現豐富的雙峰結構.

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Ground-state and magnetization behavior of the frustrated spin-1/2 antisymmetric diamond chain?

Zhao Yang1)Qi Yan1)?Du An2)?Liu Jia1)Xiao Rui1)Shan Ying1)Wu You1)Yang Si-Hao1)
1)(School of Physics and Materials Engineering,Dalian Minzu University,Dalian 116600,China)
2)(College of Physics,Northeastern University,Shenyang 110819,China)

The low-dimensional quantum spin systems have been extensively studied in the past three decades due to the novel ground states and rich magnetic behaviors,especially the quantum spin chain with diamond topology structure.Motivated by recent experimental success in Cu3(CO3)2(OH)2compound,which is regarded as a model material of spin-1/2 diamond chain,researchers have paid a lot of attention to various variants of diamond spin chains.In this paper,we mainly examine the magnetic properties of an antisymmetric spin-1/2 Ising-Heisenberg diamond chain with the secondneighbor interaction between nodal spins.By using exact diagonalization and transfer-matrix methods,the ground-state phase diagram,magnetization behavior and macroscopic thermodynamics are exactly solved for the particular case that all magnetic bonds yield antiferromagnetic couplings,which usually shows the most interesting magnetic features closely related to a striking interplay between geometric frustration and quantum fl uctuations.To clearly illustrate the e ff ect of second-neighbor interaction item,we consider a highly frustrated situation that all Ising-Heisenberg bonds and Heisenberg bonds possess the same interaction strength.The calculation results indicate that the second-neighbor interaction item will enrich ground states and magnetization plateaus.A classical ferrimagnetic phase FRI1corresponding to a novel two-thirds of intermediate plateau with translationally broken symmetry is introduced,manifesting itself as up-up-up-down-up-up spin con fi guration at a ground-state.In addition,there are other four distinct ground states which can be identi fi ed from the phase diagram,i.e.,one saturated paramagnetic phase SP,one classical ferrimagnetic phase FRI2,one quantum ferrimagnetic phase QFI and the unique quantum antiferromagnetic phase QAF.The classical phase FRI2and quantum phase QFI both generate one-third of magnetization plateau.It is worth mentioning that all the values of these magnetization plateaus satisfy the Oshikawa-Yamanaka-Affleck condition.Besides,the results also have shown a rich variety of temperature dependence of total magnetization and speci fi c heat.The magnetization displays the remarkable thermal-induced changes as the external fi eld is sufficiently close to critical value where two or more than two di ff erent ground states coexist.At the critical fi eld relevant to a coexistence of two di ff erent states,the total magnetization displays a monotonic decrease trend.The thermal dependence of zero- fi eld speci fi c heat displays relative complex variations for di ff erent second-neighbor interactions between nodal spins.At fi rst,the speci fi c heat presents only a single rounded Schottky-type maximum.Using the second-neighbor interaction,another sharp peak arises at low-temperature and is superimposed on this round maximum,and the speci fi c heat exhibits a double-peak structure.On further strengthening,the low-temperature one keeps its height shifting towards high temperature,while the hightemperature round peak su ff ers great enhancement and moves in an opposite direction.Finally,the low temperature peak entirely merges with the Schottky-type peak at a certain value of second-neighbor interaction,and above this value,the speci fi c curve recovers its single peak structure.The observed double-peak speci fi c heat curves mainly originate from thermal excitations between the ground-state spin con fi guration QAF and the ones close enough in energy to the ground state.

Ising-Heisenberg model,transfer-matrix method,exact solution,ground-state phase diagram

14 May 2017;revised manuscript

4 July 2017)

(2017年5月14日收到;2017年7月4日收到修改稿)

10.7498/aps.66.197501

?國家自然科學基金(批準號:11547236)、遼寧省教育廳一般項目(批準號:L2015130)、大連民族大學大學生創新創業訓練計劃項目(批準號:201712026371)和中央高?；究蒲袠I務費(批準號:DC201501065,DCPY2016014)資助的課題.

?通信作者.E-mail:qiyan@dlnu.edu.cn

?通信作者.E-mail:duan@mail.neu.edu.cn

?2017中國物理學會Chinese Physical Society

PACS:75.10.Pq,75.30.Kz,75.40.Cx

10.7498/aps.66.197501

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.11547236),the General Project of the Education Department of Liaoning Province,China(Grant No.L2015130),and the Training Programs of Innovation and Entrepreneurship for Undergraduates of Dalian Minzu University,China(Grant No.201712026371),and the Fundamental Research Funds for the Central Universities,China(Grant Nos.DC201501065,DCPY2016014).

?Corresponding author.E-mail:qiyan@dlnu.edu.cn

?Corresponding author.E-mail:duan@mail.neu.edu.cn