巢湖最大入湖河流背角無齒蚌中多環(huán)芳烴的含量、來源及風(fēng)險(xiǎn)評價*

方冰芯 吳義國 劉丙祥 李玉成 王 寧 高 毅 張學(xué)勝

(安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,安徽 合肥 230601)

巢湖最大入湖河流背角無齒蚌中多環(huán)芳烴的含量、來源及風(fēng)險(xiǎn)評價*

方冰芯 吳義國 劉丙祥 李玉成 王 寧 高 毅 張學(xué)勝#

(安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,安徽 合肥 230601)

測定了巢湖最大入湖河流杭埠河及其支流豐樂河中背角無齒蚌(Anodontawoodiana)體內(nèi)16種美國環(huán)境保護(hù)署(USEPA)優(yōu)先控制的多環(huán)芳烴(PAHs)含量，分析了其來源，并對其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評估。結(jié)果表明，16種PAHs在背角無齒蚌中均有檢出，總質(zhì)量濃度為707.8～1 614.6ng/g(以干重計(jì))。從PAHs組成來看，低環(huán)(2～3環(huán))、中環(huán)(4環(huán))和高環(huán)(5～6環(huán))的PAHs分別占29.8%、19.5%、50.7%，其中茚并[1,2,3-cd]芘濃度最高。來源分析表明，杭埠河及其支流豐樂河中背角無齒蚌體內(nèi)的PAHs主要來源于草、木、煤等燃料的燃燒。PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)評價結(jié)果顯示，杭埠河及其支流豐樂河中背角無齒蚌體內(nèi)的PAHs具有一定的風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)當(dāng)引起重視。

杭埠河 背角無齒蚌 多環(huán)芳烴 風(fēng)險(xiǎn)評價

Abstract: Concentrations of 16 US Environmental Protection Agency (USEPA) priority polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) inAnodontawoodianafrom the largest river into Chaohu (Hangbu River and its branch Fengle River) were determined. The sources of PAHs were discussed,and ecological and carcinogenic risks were assessed. Results showed that 16 PAHs were all detected inAnodontawoodianawith total mass concentrations of 707.8-1 614.6 ng/g (dry weight). PAHs component analysis showed that low ring (2-3 rings),medium ring (4 rings) and high ring (5-6 rings) PAHs accounted for 29.8%,19.5% and 50.7% of total PAHs,respectively. The concentration of indeno[1,2,3-cd]pyrene was the highest. Source analysis displayed that the PAHs inAnodontawoodianafrom Hangbu River and its branch Fengle River were mainly originated from straw,wood and coal combustion. There existed ecological risk and carcinogenic risk of PAHs inAnodontawoodianafrom Hangbu River and its branch Fengle River. It was necessary to pay attention to this problem.

Keywords: Hangbu River;Anodontawoodiana; polycyclic aromatic hydrocarbons; risk assessment

多環(huán)芳烴(PAHs)是一類在環(huán)境中普遍存在的持久性有機(jī)污染物(POPs)。環(huán)境中的PAHs主要來源于生物質(zhì)燃料和化石燃料的不完全燃燒[1]，可通過大氣沉降、廢水排放、地表徑流等途徑匯入水體[2]。PAHs具有“三致”效應(yīng)、環(huán)境持久性和生物富集性[3]。美國環(huán)境保護(hù)署(USEPA)已將16種PAHs列為優(yōu)先控制污染物。

巢湖為中國五大淡水湖泊之一，PAHs污染嚴(yán)重。寧怡等[4]在巢湖表層沉積物中檢測到了14種PAHs，總質(zhì)量濃度達(dá)到116.0～2 832.2 ng/g(以濕重計(jì))。秦寧等[5]對巢湖水體及水產(chǎn)品中16種USEPA優(yōu)先控制的PAHs進(jìn)行分析，結(jié)果顯示，PAHs總質(zhì)量濃度分別為95.63～370.13 ng/L、129.33～575.31 ng/g(以濕重計(jì))。目前，巢湖本身的PAHs污染已經(jīng)得到了廣泛的關(guān)注和較為充分的研究。但是，杭埠河作為巢湖最大的入湖河流，其水量占巢湖入湖河流總量的60%(體積分?jǐn)?shù))以上[6]，對巢湖污染的貢獻(xiàn)不容忽視。然而，迄今為止對杭埠河及其支流的PAHs污染研究甚少。因此，研究杭埠河及其支流的PAHs污染狀況對巢湖的污染防治具有重要意義。

PAHs具有較強(qiáng)的親脂性，在水體中很容易吸附在懸浮顆粒物上沉入底泥[7]。貝類生物生活在底泥中，極易富集PAHs。蚌是典型的貝類生物，對有機(jī)污染物尤其是PAHs的代謝能力很弱，長期暴露于PAHs可能影響其正常的生長發(fā)育，還會通過食物鏈進(jìn)入人體[8-9]。因此，研究蚌體內(nèi)PAHs含量、來源對水生生態(tài)系統(tǒng)和人體健康的風(fēng)險(xiǎn)評價均具有重要作用。背角無齒蚌是杭埠河流域的優(yōu)勢物種，營養(yǎng)豐富，肉質(zhì)鮮美，市場需求大。因此，本研究以杭埠河及其支流豐樂河的背角無齒蚌為研究對象，檢測16種USEPA優(yōu)先控制的PAHs含量，分析其可能的來源，分別采用單項(xiàng)污染指數(shù)法和BaP毒性當(dāng)量法評價生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)。

1 材料與方法

1.1 儀器與試劑

儀器：FreeZone 4.5冷凍干燥機(jī)(美國Labconco公司)、ASE-350加速溶劑萃取儀(美國Dionex公司)、RE-52A旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀、TurboVapⅡ氮吹濃縮儀(美國Caliper公司)、7890A/5975C氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC/MS，美國Agilent公司)、Milli-Q純水機(jī)(美國Millipore公司)。

試劑：萘(Nap)、苊烯(Acy)、苊(Ace)、芴(Fl)、菲(Phe)、蒽(Ant)、熒蒽(Flu)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、(Chr)、苯并[b]熒蒽(BbF)、苯并[k]熒蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1,2,3-cd]芘(InP)、二苯并[a,h]蒽(DBA)和苯并[g,h,i]苝(BgP)的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液；替代標(biāo)氘代菲；正己烷和二氯甲烷(色譜純)；硅藻土(10～20目)；98%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))濃硫酸(分析純)；NaOH(分析純)；無水Na2SO4(分析純)；硅膠(100～200目)，105 ℃下烘6～8 h得到活化硅膠，活化硅膠中加入3%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))純水得到去活硅膠，去活硅膠中加入44%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))硫酸得到酸性硅膠，去活硅膠中加入2%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))NaOH得到堿性硅膠。

1.2 樣品采集

2014年12月，在巢湖最大入湖河流杭埠河及其支流豐樂河布設(shè)了8個采樣點(diǎn)(見圖1)，各采樣點(diǎn)經(jīng)緯度見表1。用底棲拖網(wǎng)(孔徑為1～3 cm)在每個采樣點(diǎn)采集10只大小相近的背角無齒蚌(殼長4～5 cm)。樣品采集后24 h內(nèi)運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室，將其放入曝氣的清水中暫養(yǎng)72 h以排空腸內(nèi)雜物，解剖，將全部軟組織置于-20 ℃冰箱中冷凍保存。

1.3 樣品處理與分析

背角無齒蚌軟組織經(jīng)冷凍、干燥、研磨、過60目篩后，稱取1 g軟組織，與3 g硅藻土充分混勻后倒入加速溶劑萃取儀的34 mL萃取池中，萃取溶劑為正己烷和二氯甲烷(體積比為1∶1)，萃取壓力為10 342 kPa，萃取溫度為100 ℃，萃取時間為10 min，沖洗體積為60%，氮?dú)獯祾邥r間為60 s，重復(fù)萃取3次，合并萃取液。將萃取液于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上濃縮至15 mL左右，用濃硫酸凈化后，再次在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上濃縮至2 mL左右，用經(jīng)60 mL正己烷淋洗活化的復(fù)合硅膠凈化柱(從下往上分別裝填2 g去活硅膠、1 g酸性硅膠、1 g去活硅膠、1 g堿性硅膠、2 g活化硅膠和2 g無水Na2SO4)凈化，用100 mL萃取溶劑洗脫，于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上濃縮至2 mL左右，繼續(xù)用氮吹濃縮儀吹至近干，定容至300 μL，GC/MS分析，測得濃度以干重計(jì)。

圖1 杭埠河及其支流豐樂河采樣點(diǎn)分布Fig.1 Sampling sites in Hangbu River and its branch Fengle River

采樣點(diǎn)經(jīng)緯度131°29′14″N，117°09′05″E231°30′32″N，117°15′06″E331°32′19″N，116°55′37″E431°32′36″N，117°06′37″E531°31′08″N，117°15′27″E631°31′17″N，117°16′19″E731°32′11″N，117°19′16″E831°32′59″N，117°21′46″E

GC/MS分析條件：色譜柱為DB-5MS毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)；載氣為99.999%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的高純氦氣，流量設(shè)定為1.0 mL/min；進(jìn)樣口溫度設(shè)定為250 ℃，采用不分流進(jìn)樣模式，進(jìn)樣量為1 μL；電子轟擊(EI)離子源溫度設(shè)定為240 ℃，傳輸線溫度設(shè)定為280 ℃；升溫程序?yàn)?0 ℃保留2 min，15 ℃/min升溫到215 ℃，保留1 min，6 ℃/min升溫到280 ℃，保留1 min，10 ℃/min升溫到300 ℃，保留5 min。

1.4 質(zhì)量控制/質(zhì)量保證

每個樣品測定3次，樣品之間加測1次空白樣品，每個采樣點(diǎn)的10只背角無齒蚌測定結(jié)果取平均值。以10倍信噪比為定量限(LOQ)；以3倍信噪比為檢出限(LOD)，低于LOD則認(rèn)為未檢出。16種PAHs的加標(biāo)回收率為70.5%～110.8%，替代標(biāo)的回收率為81.0%～115.4%。標(biāo)準(zhǔn)曲線的濃度范圍為1.0～1 000.0 ng/g，R2為0.993～0.997，均滿足定量分析要求。

2 結(jié)果與討論

2.1 蚌體中PAHs的含量

8個采樣點(diǎn)的背角無齒蚌中16種PAHs均有檢出。由表2可知，16種PAHs總量(ΣPAHs)為707.8～1 614.6 ng/g。其中，采樣點(diǎn)5(1 614.6 ng/g)和采樣點(diǎn)6(1 355.6 ng/g)的ΣPAHs較高，這兩個采樣點(diǎn)均位于居民區(qū)附近，人口密集，交通運(yùn)輸發(fā)達(dá)，生活和交通燃料的燃燒可能是PAHs的主要來源。采樣點(diǎn)4(707.8 ng/g)和采樣點(diǎn)3(968.1 ng/g)的ΣPAHs較低，這是因?yàn)椴蓸狱c(diǎn)3有支流匯入，水流量較大，采樣點(diǎn)4人口相對稀疏。根據(jù)BAUMARD等[10]770對貝類PAHs污染分級標(biāo)準(zhǔn)：ΣPAHs為0～100、>100～1 000、>1 000～5 000、>5 000 ng/g時，分別處于輕度、中度、高度和重度污染，采樣點(diǎn)3和采樣點(diǎn)4的背角無齒蚌PAHs污染處于中度污染水平，而采樣點(diǎn)1、采樣點(diǎn)2、采樣點(diǎn)5、采樣點(diǎn)6、采樣點(diǎn)7和采樣點(diǎn)8處于高度污染水平。

從PAHs的組成來看，杭埠河及其支流豐樂河的背角無齒蚌中InP質(zhì)量濃度平均值最高，為209.7 ng/g，占ΣPAHs平均值的18.9%；Phe和BbF質(zhì)量濃度也較高，分別為151.4、122.9 ng/g，分別占ΣPAHs平均值的13.6%、11.1%；Acy質(zhì)量濃度最低，為9.4 ng/g，僅占ΣPAHs平均值的0.8%。InP和BbF含量高是因?yàn)楦攮h(huán)的PAHs辛醇/水分配系數(shù)相對較高，更容易在生物體內(nèi)富集[11]；而低環(huán)的Phe含量高可能與背角無齒蚌的攝食途徑有關(guān)[10]765。總體來看，低環(huán)(2～3環(huán))、中環(huán)(4環(huán))和高環(huán)(5～6環(huán))的PAHs分別占29.8%、19.5%、50.7%。一般來說，低環(huán)的PAHs熱力學(xué)不穩(wěn)定，其含量高代表受PAHs污染時間短，而高環(huán)的PAHs含量高則表明PAHs污染時間較長[12]。杭埠河及其支流豐樂河背角無齒蚌體中以高環(huán)PAHs為主，表明已長期暴露于PAHs污染。

2.2 PAHs的來源分析

2.2.1 LMW(2～3環(huán))/HMW(4～6環(huán))比值法

LMW/HMW主要用于區(qū)分來源于石油本身還是燃料高溫燃燒[13]。一般認(rèn)為，LMW/HMW>1，主要來源于石油本身；而LMW/HMW<1，則主要來源于燃料高溫燃燒[14]。杭埠河及其支流豐樂河的背角無齒蚌體內(nèi)PAHs的LMW/HMW如圖2所示，8個采樣點(diǎn)的LMW/HMW為0.18～1.06，除采樣點(diǎn)5略大于1外，其余采樣點(diǎn)均小于1，說明杭埠河及其支流豐樂河的背角無齒蚌體內(nèi)PAHs主要來源于燃料高溫燃燒。

表2 背角無齒蚌體內(nèi)PAHs質(zhì)量濃度1)

注:1)nd表示未檢出，計(jì)算時以0 ng/g計(jì)。

圖2 背角無齒蚌體內(nèi)PAHs的LMW/HMWFig.2 LMW/HMW of PAHs in Anodonta woodiana

2.2.2 特征比值法

采用Flu/(Flu+Pyr)和InP/(InP+BgP)兩個特征比值來推斷背角無齒蚌體內(nèi)PAHs的來源。Flu/(Flu+Pyr)<0.4時主要來源于石油本身，0.4 0.5時主要來源于草、木、煤等其他燃料的燃燒。InP/(InP+BgP)<0.2時主要來源于石油本身，0.20.5時主要來源于草、木、煤等其他燃料的燃燒[15]。

特征比值分析結(jié)果如圖3所示，F(xiàn)lu/(Flu+Pyr)為0.58～0.76，InP/(InP+BgP)為0.71～0.89，均表明背角無齒蚌中的PAHs主要來源于草、木、煤等其他燃料燃燒，進(jìn)一步驗(yàn)證了LMW/HMW的結(jié)果是燃料高溫燃燒來源。其中采樣點(diǎn)1、采樣點(diǎn)3和采樣點(diǎn)6的Flu/(Flu+Pyr)和InP/(InP+BgP)比較高，可能是因?yàn)椴蓸狱c(diǎn)1和采樣點(diǎn)3靠近居民聚集區(qū)，居民生活燃煤、焚燒秸稈等行為導(dǎo)致污染較重，而采樣點(diǎn)6位于三河鎮(zhèn)下游，除居民排放外，鎮(zhèn)上的工業(yè)燃煤排放更加重了PAHs的污染。

圖3 背角無齒蚌體內(nèi)PAHs的Flu/(Flu+Pyr)和InP/(InP+BgP)Fig.3 Flu/(Flu+Pyr) and InP/(InP+BgP) of PAHs in Anodonta woodiana

2.3 背角無齒蚌體內(nèi)PAHs風(fēng)險(xiǎn)評價

2.3.1 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

采用單項(xiàng)污染指數(shù)法[16]進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價，計(jì)算公式如下：

Ii=ci/Si

(1)

式中：Ii為某污染物i的單項(xiàng)污染指數(shù)；ci為某污染物i的質(zhì)量濃度，ng/g；Si為某污染物i的評價標(biāo)準(zhǔn)，ng/g。

由于《食品中污染物限量》(GB 2762—2012)只對BaP給出了限量標(biāo)準(zhǔn)，5 ng/g(以濕重計(jì))[17]，因此這里只對BaP進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價，并且濃度通過背角無齒蚌含水率89.4%換算成以濕重計(jì)。IBaP>1表示存在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，IBaP越大風(fēng)險(xiǎn)越大；IBaP≤1表示不存在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價結(jié)果見表3，采樣點(diǎn)1、采樣點(diǎn)4和采樣點(diǎn)5的背角無齒蚌中BaP存在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

表3 背角無齒蚌中PAHs的風(fēng)險(xiǎn)評價結(jié)果

2.3.2 致癌風(fēng)險(xiǎn)

在PAHs致癌風(fēng)險(xiǎn)評價中通常以致癌性最強(qiáng)的BaP為標(biāo)準(zhǔn)參考物，將其毒性當(dāng)量因子規(guī)定為1，其他PAHs換算成BaP當(dāng)量濃度并加和[18]，計(jì)算公式如下：

TEQ=∑ci×TEFi

(2)

式中：TEQ為PAHs的總BaP當(dāng)量質(zhì)量濃度，ng/g；TEFi為某污染物i的毒性當(dāng)量因子，Nap、Acy、Ace、Fl、Phe、Ant、Flu、Pyr、BaA、Chr、BbF、BkF、BaP、InP、DBA、BgP的毒性當(dāng)量因子分別為0.001、0.001、0.001、0.001、0.001、0.010、0.001、0.001、0.100、0.010、0.100、0.100、1.000、0.100、1.000、0.010[19-20]。

致癌風(fēng)險(xiǎn)評價結(jié)果見表3，背角無齒蚌中16種PAHs的TEQ為53.5～414.5 ng/g，平均值為195.3 ng/g，高于突尼斯比塞大湖(4.1 ng/g)[21]和深圳大鵬海域(6.66～11.02 ng/g)[22]等，說明杭埠河及其支流豐樂河中PAHs污染具有較高的致癌風(fēng)險(xiǎn)。

3 結(jié) 論

(1) 8個采樣點(diǎn)的背角無齒蚌中16種USEPA優(yōu)先控制的PAHs均有檢出，ΣPAHs為707.8～1 614.6 ng/g。從PAHs的組成來看，InP濃度最高，其次依次為Phe和BbF，Acy最低。

(2) 杭埠河及其支流豐樂河的背角無齒蚌體內(nèi)PAHs主要來源于草、木、煤等其他燃料燃燒。

(3) 杭埠河及其支流豐樂河的背角無齒蚌中PAHs濃度較高，存在一定的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)當(dāng)引起重視。

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Concentrations,sourcesandriskassessmentofpolycyclicaromatichydrocarbonsinAnodontawoodianafromthelargestriverintoChaohu

FANGBingxin,WUYiguo,LIUBingxiang,LIYucheng,WANGNing,GAOYi,ZHANGXuesheng.

(SchoolofResourceandEnvironmentalEngineering,AnhuiUniversity,HefeiAnhui230601)

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.07.001

2017-01-18)

方冰芯，女，1994年生，碩士研究生，主要從事有機(jī)污染化學(xué)研究。#

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*國家自然科學(xué)基金青年基金資助項(xiàng)目(No.21607001)；安徽省自然科學(xué)基金青年基金資助項(xiàng)目(No.1608085QB45)；安徽省高等學(xué)校自然科學(xué)研究重點(diǎn)項(xiàng)目(No.KJ2015A090)。