基于毫米級單晶石墨烯的倍頻器性能研究?

高慶國 田猛串李思超 李學飛 吳燕慶

1)(華中科技大學光學與電子信息學院,武漢 430074)

2)(華中科技大學,國家脈沖強磁場科學中心(籌),武漢 430074)

基于毫米級單晶石墨烯的倍頻器性能研究?

高慶國1)2)田猛串1)2)李思超1)2)李學飛1)2)吳燕慶1)2)?

1)(華中科技大學光學與電子信息學院,武漢 430074)

2)(華中科技大學,國家脈沖強磁場科學中心(籌),武漢 430074)

(2017年8月28日收到;2017年10月10日收到修改稿)

單晶石墨烯,倍頻器,倍頻增益,頻譜純度

1 引 言

石墨烯具有極高的電子遷移率以及高飽和速度等特性,在射頻電子學領域具有很大的應用潛力[1].因此關于石墨烯的射頻特性研究一直是其應用研究的一個重要方向.現階段,文獻中報道的石墨烯射頻晶體管的截止頻率已經可以超過300 GHz[2],最大振蕩頻率也可以達到200 GHz[3].同時,基于石墨烯晶體管的倍頻器[4?8]、混頻器[9,10]和相位探測器[11]等具有實用功能的電路也已有許多文獻報道.在石墨烯射頻集成電路方面,Han等[12]使用互補金屬氧化半導體兼容的工藝過程制作了石墨烯射頻接收機,通過放大、濾波、下變頻三級電路實現了射頻接收機的無線通信功能.Yu等[13]基于SiC外延石墨烯制作了單片微波集成電路,在Ku波段實現了3.4 dB的小信號增益.Habibpour等[14]基于SiC外延石墨烯制作了晶圓級毫米波集成電路,可以對千兆比特每秒的載波信號進行解碼和編碼,實現了高速率石墨烯收發機.其中,基于石墨烯雙極性輸運特性的石墨烯倍頻器,使用單個晶體管就可以實現高頻譜純度的倍頻功能,相較于傳統的二極管和晶體管倍頻器,可以省去一些復雜的濾波電路簡化電路結構,具有明顯的電路結構優勢[4].

作為一種大面積可控的高質量石墨烯制備方法,化學氣相沉積(CVD)生長石墨烯一直是研究的熱點.因為單晶石墨烯具有晶格缺陷少、無晶界、質量高等特點,CVD大單晶石墨烯生長成為近些年的研究熱點[15?18].Zhou等[16]使用惰性氣體氣氛退火顯著降低了石墨烯在銅箔上的成核密度,實現了5 mm尺寸的單晶石墨烯生長,測試得到的載流子遷移率為16000 cm2/(V·s);并且對單晶和多晶石墨烯晶體管進行了統計研究,表明單晶石墨烯晶體管具有更高的平均遷移率和開態電流,且具有更加均一的性能.Hao等[17]在生長過程中通入氧氣降低了成核密度,生長出1 cm尺寸的大單晶石墨烯,電學測試表明在溫度為1.7 K的情況下,載流子遷移率可以達到65000 cm2/(V·s),室溫下載流子遷移率可以達到30000 cm2/(V·s).Wu等[18]使用局域供碳技術,在銅鎳合金上成功生長出1.5 in(1 in=2.54 cm)的單晶石墨烯,室溫下的霍爾遷移率可達20000 cm2/(V·s).

隨著研究的深入,高質量的大單晶石墨烯生長技術越來越成熟.但是,目前關于大單晶石墨烯的射頻特性研究仍然局限于晶體管的截止頻率以及最大振蕩頻率[19],缺少功能性電路研究.高介電常數介質上的石墨烯晶體管的直流電學特性研究結果表明,采用HfO2作為介質材料相較于采用傳統的SiO2作為介質材料有助于提升石墨烯晶體管的遷移率[20].本文基于高質量的毫米級單晶石墨烯,采用高介電常數HfO2介質,對毫米級單晶石墨烯的倍頻性能進行了研究.在頻率為1 GHz的輸入信號下,得到了?23.4 dB的倍頻增益和94%的頻譜純度.本文研究了漏極偏壓以及輸入信號功率對倍頻增益的影響,對比了具有不同跨導和電子空穴電導對稱性的晶體管的倍頻特性.分析表明,石墨烯倍頻器的增益主要受晶體管跨導的影響,而頻譜純度則受到電子空穴電導對稱性和響應速度的共同影響.

2 毫米級單晶石墨烯的生長和器件制備工藝

2.1 毫米級單晶石墨烯的生長和轉移

本文使用低壓CVD的方法,在銅箔上生長毫米級單晶石墨烯.在生長過程中,采用氬氣退火和降低甲烷分壓兩種方式來降低石墨烯的成核密度.首先,對銅箔用0.15 mol/L的過硫酸銨溶液處理6 min,隨后用去離子水浸泡除去殘留的過硫酸銨.接著將銅箔包成銅盒子放進3 in的石英管中,在氬氣氛圍下升溫至1070°C.然后在氬氣氛圍下退火1 h來降低石墨烯的成核密度.接著通入60 sccm的氫氣和0.4 sccm的甲烷開始石墨烯生長,生長10 h后將爐體移開快速降溫.

石墨烯的轉移采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)輔助轉移的方式,以過硫酸銨作為銅箔的刻蝕劑.首先在生長有石墨烯的銅箔上均勻旋涂一層PMMA,然后用熱板120°C加熱5 min將PMMA烘干.隨后將銅箔放進準備好的過硫酸銨溶液(0.15 mol/L)里刻蝕6 h左右,待銅箔刻蝕完全后將石墨烯撈到待轉移的襯底上晾干.然后將樣品放進盛有丙酮的培養皿中,浸泡8 h將PMMA除掉.圖1(a)為轉移到HfO2/Si襯底上的毫米級單晶石墨烯的掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope,SEM)照片. 圖1(b)為HfO2/Si上的石墨烯拉曼譜,I2D/IG＞2并且沒有明顯的D峰,表明生長轉移得到了高質量的石墨烯.

圖1 (a)轉移到24 nm HfO2/Si襯底上的毫米級單晶石墨烯SEM照片,比例尺500μm;(b)24 nm HfO2/Si襯底上的石墨烯拉曼表征Fig.1.Characterization of millimeter-scale single-crystal graphene transferred on 24 nm HfO2/Si substrates:(a)SEM image,scale bar 500μm;(b)Raman spectrum.

2.2 器件制備工藝

首先,將石墨烯轉移到原子層沉積(ALD)生長24 nm HfO2的高阻硅(＞10000 ?·cm)襯底上. 隨后,采用傳統的自上而下的工藝過程制備石墨烯晶體管.第一步,采用電子束曝光圖形化源漏區域,接著使用電子束蒸發沉積10 nm/50 nm的Ti/Au作為源漏接觸金屬.第二步,使用電子束曝光對溝道區域進行開窗,接著依次使用電子束蒸發生長2 nm Al作為種子層,ALD生長15 nm Al2O3作為頂柵介質.最后,使用和源漏電極相同的工藝過程制作柵極.圖2給出了溝道長度為1μm的器件完成后的光學顯微鏡照片以及溝道區域的SEM照片,通過SEM照片可以看出器件的對準誤差可以忽略不計.

圖2 (a)溝道長度為1μm的石墨烯晶體管的光學顯微鏡照片;(b)溝道區域的SEM圖像Fig.2.(a)Optical microscope image of graphene transistor with a gate length of 1μm;(b)SEM image of the channel region.

3 電學測試結果

3.1 DC電學測試結果

器件的轉移特性曲線以及對應的跨導隨Vg的變化如圖3所示.器件A的柵極長度為1μm,最大跨導接近300μS/μm.如圖3(a)所示,器件A狄拉克點接近0 V,這有助于降低器件在倍頻器測試時所需的偏置電壓.根據石墨烯倍頻器的工作原理,如果狄拉克點為0 V則不需要加偏置電壓就可以完成倍頻功能[4].器件B的柵極長度為0.28μm,如圖3(b)所示在狄拉克點兩側具有較好的電子空穴電導對稱性,最大跨導約為130μS/μm.器件A和B具有不同程度的電子空穴電導對稱性,我們認為是器件工藝過程中的摻雜程度不同導致的.為了得到石墨烯晶體管的遷移率,本文對柵極長度Lg=40μm和W=12μm的器件進行了擬合[21],得到的載流子遷移率為3300 cm2/(V·s).此外,在4.3 K的溫度下,毫米級單晶石墨烯的霍爾遷移率可以超過10000 cm2/(V·s).本文使用傳輸線模型提取的接觸電阻約為130 ?·μm.為了避免受到大氣中水分子和氧原子的摻雜,器件的測試均在真空下進行.

圖3 Vd=?1.5 V時石墨烯晶體管的轉移特性曲線以及對應的跨導隨Vg的變化關系 (a)器件A,Lg=1μm;(b)器件B,Lg=0.28μmFig.3. Transfer characteristic and corresponding trans-conductance gmof graphene transistor at Vd=?1.5 V:(a)Device A,Lg=1 μm;(b)device B,Lg=0.28μm.

3.2 倍頻器測試

倍頻器的測試電路示意圖見圖4.通過在柵極施加一個DC偏置電壓使器件偏置在狄拉克點,同時通過偏置器在柵極施加特定頻率的射頻輸入信號,由于石墨烯的雙極性轉移特性,在漏極就可以得到頻率翻倍后的輸出信號.在圖4中輸入信號、石墨烯的晶體管轉移特性曲線和輸出信號分別用不同顏色的實線表示.在測試過程中使用的信號源為安捷倫N5183B信號發生器,示波器和頻譜儀分別為安捷倫DSA90804A和N9020A.

圖4 石墨烯倍頻器測試電路示意圖Fig.4.Test circuit for graphene frequency doublers.

在完成基本的直流表征后,本文首先對器件A的倍頻性能進行了測試.圖5(a)和圖5(b)分別為時域和頻域的測試結果,其中輸入信號頻率fin=1 GHz,輸入功率Pin=10 dBm,漏極偏壓Vd=1.5 V.在圖5(a),輸入信號用紅色實線表示,倍頻后的信號用藍色實線表示,可以看出完好的倍頻波形.根據圖5(b)中f=2 GHz的信號峰的功率,考慮到線纜的損耗情況,器件A的倍頻增益為?23.4 dB.倍頻后的信號峰高于f=1 GHz的信號峰12 dB.通過公式Purity=P2out/Pout,可以計算得到倍頻后的頻譜純度為94%[5].表1為與文獻中報道的工作頻率相近器件的倍頻增益和頻譜純度的直接比較,可以看出,器件A倍頻增益超過了同等頻率下多數文獻中報道的結果,同時頻譜純度可以達到94%.這是采用高質量的毫米級單晶石墨烯作為溝道材料以及高介電常數介質作為介電材料共同作用下的結果.

表1 與文獻相近工作頻率石墨烯倍頻器比較Table 1.Comparison of graphene frequency doubler work at similar frequency.

圖5 輸入信號頻率fin=1 GHz時器件A的倍頻測試結果 (a)通過示波器測試出的時域波形圖;(b)通過頻譜儀測試出的頻域頻譜圖Fig.5.Measurement results of graphene frequency doubler for device A at fin=1 GHz:(a)Time domain result measured by an Agilent DSA90804A oscilloscope;(b)corresponding frequency domain result measured by an Agilent N9020A spectrum analyzer.

本文對不同Vd和不同Pin下石墨烯倍頻器A的倍頻增益進行了研究.圖6(a)為在保持Pin以及fin不變的情況下,倍頻增益隨著Vd的依賴關系.從圖6(a)中可以看出,隨著Vd的增加,器件的倍頻增益增加.根據之前文獻[5]的研究結果,這是因為隨著Vd的增加器件跨導隨之增加.圖6(b)為在保持fin和Vd不變的情況下,倍頻增益隨Pin的依賴關系.從圖6(b)可以看出,隨著Pin的增加,器件的倍頻增益先增加后有所下降.本文認為這是由于隨著Pin的增加,信號幅值增加,在較小的幅值下器件跨導隨幅值增大而增大;當信號幅值超過最大跨導對應的電壓點時,隨著信號幅值增加跨導會降低,進而影響了倍頻增益的提升.

圖6 器件A倍頻增益隨著(a)漏極電壓以及(b)輸入信號功率的變化Fig.6.(a)Conversion gain at fin=1 GHz,Pin=10 dBm plotted against Vdfor device A;(b)conversion gain at fin=1 GHz,Vd=1 V plotted against Pinfor device A.

在與器件A相同的Pin和Vd條件下,器件B在fin=1 GHz時倍頻增益和頻譜純度分別為?26.7 dB和95%.倍頻增益相對于器件A降低,但是頻譜純度相對于器件A略有增加.為了更系統地對比器件A和B的倍頻特性,本文在相同的Pin和Vd、不同的fin下對兩者進行了研究.如圖7(a)所示,隨著fin的增加,兩個器件的倍頻增益均下降并且具有相似的下降趨勢和幅度;器件A的倍頻增益性能高于器件B約4 dB,這與器件A具有較大的跨導值相對應.圖7(b)表示兩個器件的頻譜純度隨著fin的依賴關系,可以看出,在輸入信號為1 GHz的情況下,器件A和B的頻譜純度相差不大,但是隨著頻率的增加,器件A的頻譜純度急劇下降;在輸入信號為4 GHz的情況下,器件A的頻譜純度只有42%,但是器件B仍然具有85%的頻譜純度.

圖7 器件A和B的倍頻性能隨輸入信號頻率fin的變化(a)倍頻增益;(b)頻譜純度Fig.7.Frequency dependence of(a)conversion gain and(b)spectral purity for device A and B.

4 討 論

根據文獻[5,6]中的理論分析以及仿真結果,石墨烯晶體管的跨導以及電子空穴電導對稱性對倍頻增益和頻譜純度影響顯著.本文直接對比了兩個具有不同跨導和電子空穴電導對稱性的器件,通過實驗驗證了跨導對于倍頻增益的顯著影響.從圖7(b)的測試結果來看,在1 GHz頻率下,頻譜純度受到電子空穴電導對稱性的影響不大.但是隨著輸入信號頻率的增加,在輸入信號為4 GHz的情況下,器件A和B頻譜純度差別較大.表明在低頻下石墨烯晶體管頻譜純度對于電子空穴電導對稱性具有相對較大的容許度.隨著輸入信號頻率增加至4 GHz,器件A的頻譜純度下降明顯,器件B則依舊可以保持85%的頻譜純度,這是電子空穴電導對稱性以及不同柵極長度的晶體管的電子空穴響應速度差異共同導致的[22].鑒于石墨烯的高遷移率和高飽和速度,石墨烯倍頻器有希望在更高頻段實現應用.對于更高頻段的石墨烯倍頻器,首先應該盡量避免在工藝過程中的摻雜,保持石墨烯的本征輸運特性,同時要把柵極長度縮短,提升電子空穴的響應速度.在保持高頻譜純度的同時,提升倍頻增益也是同等重要的,選用高質量的石墨烯以及超薄的柵介質材料可以顯著提升器件的跨導進而提升倍頻增益.

5 結 論

本文基于HfO2介質上高質量的毫米級單晶石墨烯,首次對毫米級單晶石墨烯的倍頻性能做了系統的研究,同時對不同直流特性的石墨烯晶體管的倍頻性能進行了比較.在1 GHz的輸入信號頻率下,毫米級單晶石墨烯倍頻器倍頻增益高達?23.4 dB,同時保持著94%的頻譜純度,超過同等工作頻率下多數文獻中的性能.對于不同輸入信號功率以及不同漏極偏壓下的倍頻增益研究表明石墨烯晶體管的跨導對于倍頻增益影響顯著.在輸入信號為1 GHz時,頻譜純度對于石墨烯晶體管的電子空穴電導對稱性具有較大的容許度.但是隨著輸入信號頻率的增加,電子和空穴響應速度對于頻譜純度的影響開始顯著,頻譜純度受到器件電子空穴電導對稱性和電子空穴響應速度的共同影響.本文對于毫米級單晶石墨烯的倍頻性能研究為制備更高性能的石墨烯倍頻器提供了指導.

[1]Schwierz F 2010Nat.Nanotechnol.5 487

[2]Wu Y,Jenkins K A,Valdes-Garcia A,Farmer D B,Zhu Y,Bol A A,Dimitrakopoulos C,Zhu W,Xia F,Avouris P 2012Nano Lett.12 3062

[3]Wu Y,Zou X,Sun M,Cao Z,Wang X,Huo S,Zhou J,Yang Y,Yu X,Kong Y 2016ACS Appl.Mater.Interfaces8 25645

[4]Wang H,Nezich D,Kong J,Palacios T 2009IEEE Electron Dev.Lett.30 547

[5]Wang H,Hsu A,Kim K K,Kong J,Palacios T 2010IEEE International Electron Devices MeetingSan Francisco,USA,December 6–8,2010 p23.6.1

[6]Wang Z,Zhang Z,Xu H,Ding L,Wang S,Peng L M 2010Appl.Phys.Lett.96 173104

[7]Liao L,Bai J,Cheng R,Zhou H,Liu L,Liu Y,Huang Y,Duan X 2011Nano Lett.12 2653

[8]Lü H,Wu H,Liu J,Huang C,Li J,Yu J,Niu J,Xu Q,Yu Z,Qian H 2014Nanoscale6 5826

[9]Andersson M A,Zhang Y,Stake J 2017IEEE Trans.Microw.Theory Tech.65 165

[10]Wang H,Hsu A,Wu J,Kong J,Palacios T 2010IEEE Electron Dev.Lett.31 906

[11]Yang X,Liu G,Rostami M,Balandin A A,Mohanram K 2011IEEE Electron Dev.Lett.32 1328

[12]Han S J,Garcia A V,Oida S,Jenkins K A,Haensch W 2014Nat.Commun.5 3086

[13]Yu C,He Z,Liu Q,Song X,Xu P,Han T,Li J,Feng Z,Cai S 2016IEEE Electron Dev.Lett.37 684

[14]Habibpour O,He Z S,Strupinski W,Rorsman N,Zirath H 2017Sci.Rep.7 41828

[15]Gan L,Luo Z 2013ACS Nano7 9480

[16]Zhou H,Yu W J,Liu L,Cheng R,Chen Y,Huang X,Liu Y,Wang Y,Huang Y,Duan X 2013Nat.Commun.4 2096

[17]Hao Y,Bharathi M,Wang L,Liu Y,Chen H,Nie S,Wang X,Chou H,Tan C,Fallahazad B 2013Science342 720

[18]Wu T,Zhang X,Yuan Q,Xue J,Lu G,Liu Z,Wang H,Wang H,Ding F,Yu Q 2016Nat.Mater.15 43

[19]Wei Z,Fu Y,Liu J,Wang Z,Jia Y,Guo J,Ren L,Chen Y,Zhang H,Huang R,Zhang X 2014Chin.Phys.B23 117201

[20]Lakshmi Ganapathi K,Bhat N,Mohan S 2013Appl.Phys.Lett.103 073105

[21]Kim S,Nah J,Jo I,Shahrjerdi D,Colombo L,Yao Z,Tutuc E,Banerjee S K 2009Appl.Phys.Lett.94 062107

[22]Wu Y,Lin Y M,Bol A A,Jenkins K A,Xia F,Farmer D B,Zhu Y,Avouris P 2011Nature472 74

PACS:73.22.Pr,73.40.Qv,73.50.Mx,73.63.–b DOI:10.7498/aps.66.217305

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.61390504,61574066,11404118).

?Corresponding author.E-mail:yqwu@hust.edu.cn

Gigahertz frequency doubler based on millimeter-scale single-crystal graphene?

Gao Qing-Guo1)2)Tian Meng-Chuan1)2)Li Si-Chao1)2)Li Xue-Fei1)2)Wu Yan-Qing1)2)?

1)(School of Optical and Electronic Information,Huazhong University of Science and Technology,Wuhan 430074,China)
2)(Wuhan National High Magnetic Field Center,Huazhong University of Science and Technology,Wuhan 430074,China)

d 28 August 2017;revised manuscript

10 October 2017)

Graphene shows great potential applications in ultrahigh speed electronics due to its high carrier mobility and velocity.Nowadays,many radio frequency circuits based on graphene have been realized.For example,graphene frequency doubler is a promising option for signal generation at high frequencies.Graphene frequency doubler can achieve excellent spectral purity,because of its ambipolar transport and highly symmetric transfer characteristics.Here,we present high performance graphene frequency doublers based on millimeter-scale single-crystal graphene on HfO2and Si substrates.We achieve a high spectral purity degree of larger than 94%without any filtering and the conversion gain is?23.4 dB atfin=1 GHz.The high conversion gain and spectral purity can be attributed to the high-quality millimeterscale single-crystal graphene and high-quality high-κsubstrates.Furthermore,we investigate the relation of conversion gain to source-drain voltageVdand input signal powerPin.The results show that the conversion gain increases with source-drain voltage increasing,and the conversion gain also increases with input signal power increasing.The dependence of conversion gain onVdandPincan be attributed to the transconductance increasing withVdandPin.We compare the conversion gains and spectral purity degrees of graphene frequency doublers with different transconductances and electron-hole symmetries at different frequencies.The result shows that the conversion gain is larger for device with higher transconductance and the spectral purity has a moderate tolerance for the electron-hole symmetry of the graphene transistor atfin=1 GHz.As the working frequency increases to 4 GHz,the spectral purity of the device with weak electron-hole symmetry decreases dramatically,while the spectral purity of the device with better electron-hole symmetry is kept around 85%.We attribute this phenomenon to the different carrier transit times and different electron-hole symmetries of graphene transistors.In conclusion,the short channel graphene transistor with ultrathin gate dielectric and high electron-hole symmetry is needed in order to achieve high performance graphene frequency doubler.

single-crystal graphene,high frequency doubler,conversion gain,spectral purity

石墨烯作為一種擁有高電子遷移率和高飽和速度的二維材料,在射頻電子學領域具有很大的應用潛力,引起了人們廣泛的研究興趣.近些年隨著化學氣相沉積制備石墨烯技術的發展,高質量大尺寸的單晶石墨烯生長技術也愈加成熟.本文基于化學氣相沉積生長的毫米級單晶石墨烯,在高介電常數介質上制備出高性能的石墨烯倍頻器,并且對其倍頻特性做了系統的研究.研究結果表明:在輸入信號頻率為1 GHz時,倍頻增益可以達到?23.4 dB,頻譜純度可以達到94%.研究了不同漏極偏壓以及輸入信號功率下倍頻增益的變化特性,隨著漏極偏壓以及輸入信號功率的增加,倍頻增益增加.對具有不同跨導和電子空穴電導對稱性的器件的倍頻增益和頻譜純度隨輸入信號頻率fin的變化關系進行了研究.結果表明,跨導對于倍頻增益影響顯著,在fin=1 GHz時器件的頻譜純度差別不大,均大于90%,但是隨著fin增加至4 GHz,電子空穴電導對稱性較差的器件頻譜純度下降至42%,電子空穴電導對稱性較好的器件仍能保持85%的頻譜純度.這是電子空穴電導對稱性和電子空穴響應速度共同作用的結果.本文的研究結果對于高性能石墨烯倍頻器設計具有一定的指導意義.

10.7498/aps.66.217305

?國家自然科學基金(批準號:61390504,61574066,11404118)資助的課題.

?通信作者.E-mail:yqwu@hust.edu.cn

?2017中國物理學會Chinese Physical Society