中國臭氧濃度的時空變化特征及分區

程麟鈞,王 帥,宮正宇,楊 琦,王業耀*

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中國臭氧濃度的時空變化特征及分區

程麟鈞1,2,王 帥2,宮正宇2,楊 琦1,王業耀1,2*

(1.中國地質大學(北京)水資源與環境學院,北京 100083；2.中國環境監測總站,國家環境保護環境監測質量控制重點實驗室,北京 100012)

采用旋轉經驗正交函數(REOF)法分析了2016年中國338城市臭氧濃度的時空變化特征,根據2016年污染季節(5月至10月)的REOF分析結果,確定出10個具有明顯同比變化的區域,不同區域間臭氧濃度的時間變化趨勢彼此獨立,受到當地地形因素、氣象條件、光化學反應等因素的影響.10個區域中,除華南地區和青藏高原外其他地區2014年至2016年臭氧日最大8小時濃度(O3-8h)均呈上升趨勢.臭氧分區受到地形地貌特征的影響較大,顯示出地形和地貌對臭氧空間相關性的重要影響.黃淮平原、華北平原、長江中下游地區等3個人口稠密區域臭氧濃度較高,應該作為臭氧污染控制戰略的重點區域.

臭氧；時空變化；REOF；分區

近地面臭氧對人體健康和生態環境有顯著的危害,持續惡化的大氣臭氧污染已經成為一個備受關注的環境問題[1].城市化,工業化,高速發展以及大量極具反應活性的污染物排放,使得中國許多地區在夏季和秋季面臨嚴重的光化學污染[2-5].臭氧污染問題正在變得越來越復雜,越來越具有地域性[3].在一些城市,一年中大約有20%的時間臭氧濃度高于國家標準;而在另外一些地區,臭氧最大小時濃度已經超過歐洲重污染預警濃度(240μg/m3)[6-11].對流層中的臭氧和其他幾種污染物,均可誘發嚴重的疾病,動物和人體毒理研究已經證明,反復暴露于臭氧中可以導致氣管炎癥并影響肺功能[12-13].已經發表的實驗表明,與無臭氧的環境空氣相比,臭氧平均濃度達到40μg/m3時,主要糧食作物(包括小麥,水稻,大豆,馬鈴薯)的產量可顯著下降約10%[14].因此,可以推斷,人類健康和糧食安全正在或已經受到當前大氣臭氧污染的威脅,并且這種損害還將持續.

中國幅員遼闊,南北跨緯度近50度.氣象條件復雜多樣,地勢西高東低.因此,影響臭氧污染發生的因素,如太陽輻射或濕度,在全國各個區域是不一樣的.1999年以來,針對中國幾個主要的大城市和區域的臭氧時空變化、來源及其健康影響等方面都有研究[15-22].但是由于我國開展臭氧監測時間晚,數據積累不夠,所以這些研究范圍有限,沒有給出中國臭氧的區域污染特征.2013年環境保護部(MEP)開始組織實施臭氧污染監控,在全國建立了臭氧實時在線監測網絡.鑒于臭氧污染的區域性特征[23],環保部采取了區域性污染防控計劃來有效的控制臭氧污染,根據不同地區的經濟發展水平和污染狀況,確定了臭氧的幾個主要污染防控區域,主要是京津冀、長三角、珠三角和成渝地區,這些區域的劃定主要是從行政管理的角度出發,并沒有考慮到臭氧污染的時空分布特征.有研究[24-25]利用經驗正交函數(EOF),基于可見度或空氣污染指數(API)的時空分析建立中國的空氣污染分區.還沒有利用臭氧濃度對我國的大氣臭氧污染進行特征分區.

本研究采用在氣象科學中廣泛使用的旋轉經驗正交函數法(REOF)對臭氧污染隨時間變化的特征進行分析,旨在為決策者根據不同地區的臭氧污染特性制定有針對性的預防和控制措施提供參考.

1 分析方法與數據

1.1 旋轉經驗正交函數分析法(REOF)

EOF及REOF 分析是分析某區域氣象要素場時空變化特征常用的統計分析方法[26-32].它能將同時隨時空間變化的某要素場分解為分別僅隨空間和時間變化的空間模態和時間系數的線性組合.

值得注意的是,由于EOF 分析更關注使分析要素的方差貢獻率盡量集中到前幾個主要分量上,故突出要素場全域的整體相關結構有余,突出局域相關結構不足,不利于識別要素分布型.REOF分析則是在EOF分析的基礎上,對載荷特征向量場再作方差極大旋轉變換,使旋轉空間向量場上每一空間點只與一個或少數幾個旋轉時間系數有高相關,從而使高載荷值區集中在某較小局域,其余區域的載荷值相當小,甚至接近零,這樣更能突出要素異常分布的局域特征.REOF法構建的模型如下所示:

=×+(1)

式中:是來自所有城市的日常臭氧濃度的歸一化矩陣,是給定城市,是臭氧濃度的時間序列的樣本大小,是每個模態的所有城市的加載系數的矩陣,是模態數,是模態的時間系數矩陣,是誤差矩陣.

在求解方程(1)的過程中,假設了時間系數矩陣中個時間系數序列間呈兩兩正交關系,進而通過協方差矩陣的特征向量求解,再使用回歸方法求解.為了考查不同模態的空間分布情況,利用反距離權重法對中每種模態內的城市荷載系數進行插值,探索模態的空間分布特征,以0.6為閾值來區分高度相關的區域.討論了每種模態的時間序列曲線,以探討臭氧的時間變化特征[33-34].

臭氧監測數據集由中國環境監測總站(CNEMC)提供.每個城市日最大O3-8h由各評價點位算術平均得到,使用城市O3-8h年均值和第90百分位濃度評價年際間變化趨勢.采用2014年161城市,2015年和2016年338個城市的日均值共約306,181個數據.監測方法為連續自動監測方法,原理為紫外光度法或差分吸收光譜法.所有監測設備均經過了中國環境監測總站的適用性檢測,儀器的安裝,操作和維護依據有關規范執行.

1.2 臭氧監測數據

地圖來自國家測繪地理信息局(http://219. 238.166.215/mep/Default.html),1:400萬基本要素版《中華人民共和國地圖》(2008年6月國家測繪局制),審圖號GS(2008)1400號.

2 結果與討論

2.1 我國臭氧現狀

2015年,我國338個城市臭氧年均濃度范圍為36.9~118.2μg/m3,平均為(82.6±14.6)μg/m3,90百分位濃度范圍為62.0~202.7μg/m3,平均為(133.9±25.8)μg/m3.338城市中,35個城市年度O3-8h濃度超過100μg/m3,54個城市90百分位濃度超過160μg/m3,即超過國家二級標準,超標城市比例為16.0%.污染最嚴重的城市位于華北地區,其次是華中和華東地區,包括京津冀、山東、江蘇等地區,與這些地區人口密度較大、臭氧前體物排放量較大有關.全國臭氧濃度相對較低的地區位于中國西南,華南和西北,有14個城市的年平均濃度低于55μg/m3.

2016年,338個城市臭氧年均濃度范圍為47.3~119.8μg/m3,平均為(86.2±13.4)μg/m3,同比2015年上升3.6μg/m3;90百分位濃度范圍為72.9~200.0μg/m3,平均為(137.9±25.1)μg/m3,同比2015年上升4.0μg/m3.45個城市年度O3-8h濃度超過100μg/m3,59個城市90百分位濃度超過160μg/m3,超標城市比例為17.5%.與2015年相比,全國臭氧濃度整體呈上升態勢,179個城市濃度同比上升(依據90百分位濃度指標),其中124個城市上升幅度超過5%;151個城市濃度同比下降,其中79個城市下降幅度超過5%.

圖1 2016年全國338城市3項主要污染物超標率

O3已經成為我國僅次于顆粒物的第二大環境空氣污染物(圖1).2016年,338個城市O3平均超標率為5.2%,低于PM2.5(14.7%)和PM10(10.4%),高于NO2(1.6%)、SO2(0.5%)和CO (0.4%).40個城市O3超標率大于PM2.5,分別為東莞、盤錦、江門、張家口、中山、湖州、營口、廣州、珠海、拉薩、佛山、鄂爾多斯、嘉興、海南、承德、肇慶、陽江、阿拉善盟、舟山、深圳、清遠、惠州、榆林、潮州、海北、湛江、松原、合作、汕尾、河源、溫州、臺州、海口、三亞、果洛藏族自治州、西昌、昌都、大連、北海和汕頭.5~9月為O3污染高發季節.1~4月,338個城市O3超標率較低,均低于PM2.5和PM10;5~9月,O3超標率明顯上升,分別達到10.7%、13.2%、9.8%、9.0%和11.4%,均高于PM2.5和PM10的超標率.10~12月,O3超標率下降至1.2%、0.4%、0.1%.

2.2 REOF分析結果

對2016年的污染季(5~10月)和非污染季(1~4月和11~12月)的O3平均濃度進行了REOF分析.圖2給出了各季提取出的累積方差貢獻,污染季和非污染季的累積方差貢獻分別為84.5%和89.4%.在非污染季的分析結果中,有一個模態具有非常大的方差貢獻(34.71%),說明全國多個城市具有相似的臭氧變化趨勢.在污染季分析結果中,各個模態的方差貢獻比較平均.

圖2 2016年污染季和非污染季的各模態方差貢獻

對中國大多數地區來說,非污染季(1~4月和11~12月)的O3平均濃度相對較低,且很多城市表現出相似的變化趨勢,即1~4月臭氧濃度呈上升趨勢,11~12月呈下降趨勢.因此,非污染季提取到的比較大的模態很可能僅代表這種大范圍的變化趨勢,并不能反映出各地間的差異,導致產生了方差貢獻超過30%的模態.夏季和秋季各城市臭氧的日變化幅度比月變化更加顯著.因此,REOF的分析結果能夠提取出更加細致的空間相關性特征.同時,5~10月是臭氧污染高發季節,基于污染季臭氧濃度的空間分布特征制定的分區結果更有針對性,可對臭氧污染防控策略提供更有說服力的指導.因此,將2016年劃分為臭氧污染季節(5~10月)和非污染季節(1~4月和11~12月)來進行分析研究.

2.3 分區結果

對2016年污染季節的臭氧濃度均值進行REOF分析,共提取到41個模態,占總方差的88.1%.本研究主要討論具有最大方差貢獻的前16個模態,累積方差貢獻為71.8%.前6個模態的空間分布如圖3(左)所示.圖中等值線表示這些模態的載荷系數,系數越大,說明空間相關性越高.可以看出,不同每個模態的高相關區域在地理上能夠彼此區分開來.

模態1的高相關區分布在中部和東部,載荷系數較高的城市為新鄉(載荷系數:0.899)、菏澤(0.884)、安陽(0.883).覆蓋的省份主要包括河南、山東、山西、河北南部及陜西和安徽的個別城市(圖3(a)).

模態2顯示湖北、湖南、江西及安徽個別城市的高度相關性,這部分地區屬于長江中游平原(圖3(b)).地形和周圍地區比較是相對平坦的.載荷系數較高的城市為婁底(0.903)、湘潭(0.894)、邵陽(0.884).

模態3在華北地區呈現高度相關性,覆蓋了北京、天津、遼寧、吉林以及黑龍江西南部和河北北部地區(圖3(c)).載荷系數較高的城市為四平(0.927)、遼源(0.9)、長春(0.893).

模態4主要分布在長三角地區,包括江蘇、浙江、上海和安徽的部分城市(圖3(e)).載荷系數較高的城市為常州(0.898)、鎮江(0.857)、無錫(0.846).該區域經濟非常發達,人口密度很高.

模態5是四川盆地(圖3(f)),恰好位于盆地平原地區.載荷系數較高的城市為內江(0.875)、宜賓(0.863)、瀘州(0.863).可以看出,模態5的載荷系數在盆地周邊有顯著下降,表明空間相關性的明顯下降.

模態6是以華南為中心,在廣東和福建具有高度相關性(圖3(d)).載荷系數較高的城市為揭陽(0.891)、潮州(0.872)、漳州(0.812).該模態的高度相關區域與環保部確定的珠三角地區略有不同.

圖中等值線表示不同模態的加載系數,也就是它們的相關系數,系數越大,相關性越高

圖4 2016年臭氧分區結果

模態7~16的高度相關區域分別位于云貴高原、河套平原、廣西-海南、新疆、福建、黑龍江東北部、內蒙古、青藏高原、山東半島、貴州等地區.這些地區往往具有各自獨特的地理氣候特征.

圖3中的這些高度相關區域都具有相對均勻的地形,且空間相關性在地形特征顯著變化的地區會顯著下降.這反映出地形地貌特征對臭氧空間相關性的影響.在地形對空氣流動和氣象條件影響方面,有研究表明地形阻隔在增加迎風面大氣穩定性的同時會導致相對強烈的下坡風[35-36].同樣,地形也可能誘導空氣對流,并影響降水的強度和分布[37-38].地形效應也被認為對美國西部的氣溶膠分布特征有重要影響[39].對于地形地貌相對均勻的地理區域,其大氣擴散條件和光化學反應條件通常具有一定的相似性,導致區域內污染物濃度變化規律具有較好的相似性[40-41].但是在地形地貌有明顯變化的地區,這一空間相關性很可能被打破.REOF分析所提取模態的空間分布特征似乎進一步印證了這種地形效應.

考慮到地形特征對臭氧濃度時空變化的影響,可考慮在模態空間分布特征基礎上,結合地形信息來確定臭氧污染分區,分區結果見圖4所示.

區域1:覆蓋華中和部分華東地區,定義為黃淮平原,有2個子區域.一個是河南、山東、山西以及河北南部、安徽的部分城市(1-1,模態1提取),第二個子區域包括山東沿海地區(1-2,模態15提取)

區域2:包括湖南、湖北、江西及安徽部分城市的長江中游平原(模態2提取).

區域3:覆蓋華北和東北,有2個子區域.一個子區域覆蓋了北京、天津、遼寧、吉林、內蒙古東北部和河北北部地區(3-1,模態3提取),另一個是主要糧食產地黑龍江省(3-2,模態12提取).

區域4:以長三角地區為中心,包括江蘇,浙江,上海,以及安徽部分城市(模態4提取).

區域5:為四川盆地,包括四川和重慶(模態5提取).

區域6:以華南地區為中心,包括快速發展的珠三角地區(6-1,模態6提取),廣西(6-2,模態9提取)和福建(6-3,模態11提取)三個子區域.

區域7:為云貴高原,包括云南(7-1,模態7提取),貴州(7-2,模態16提取)2個子區域.

區域8:定義為河套平原,包括甘肅,寧夏,陜西等部分城市(8-1,模態8提取),內蒙古地區(8-2,模態13提取)2個子區域.

區域9:新疆,包括整個新疆地區(模態10提取).

區域10:定義為青藏高原,包括青藏高原(模態14提取).

從分區結果來看,環保部確定的4個重點污染防控區域中,長三角、珠三角和成渝地區與分區結果是基本一致的.但是京津冀地區的分區結果和重點防控區域的劃分不太一致,河北的北部、北京和天津與河北的南部及河南處于不同的濃度變化區內,以北京和周邊城市臭氧濃度的相關性為例,北京臭氧濃度的日變化與廊坊、承德、保定、張家口、唐山、天津等城市高度相關,但與河北南部城市之間的相關性弱于與遼寧、內蒙古城市之間的相關性.因此,對于京津冀地區的臭氧污染防控區的劃分,有必要進一步探討.

圖4中的區域化結果與其他研究結果類似,盡管這些研究使用了不同的污染物或指數.例如,根據2014年161個城市的PM2.5濃度,王帥將中國東部劃分為10個區域[29].張小曳[24]使用能見度數據得到9個區域和18個子區域.Duan[25]使用API指數給出10個區域的結果.這些結果均表明,空氣污染的擴散和分布與地形條件高度相關.

由表1可以看出,華北平原,江淮平原和華東地區的臭氧濃度相對較高.這些地區人口稠密,經濟增長率高,也導致了大量臭氧前體物的排放.在華東地區,許多石油化工和有機化工業產生大量的揮發性有機化合物(VOCs).

表1 2016年污染季各區域臭氧濃度

2.4 因子的時間變化

每個模態的時間系數近似為標準正態分布并且彼此正交.這些系數顯示了每種模態中臭氧濃度隨時間變化特征,時間系數受氣象條件,光化學反應和前體物排放的影響.圖3(a1~f1)顯示每個模態的時間系數及其線性趨勢和六階多項式擬合曲線.這些曲線為理解臭氧濃度的時間變化模態提供了重要的信息.由于前體物排放濃度的變化幅度相對較小,時間系數的波動應主要由氣象條件變化導致.

模態1(黃淮平原)、模態4(長三角地區)和模態6(珠三角地區)的共同特征是臭氧濃度在夏季出現谷值,其中黃淮平原的谷值出現在8月初,長三角和珠三角則出現在6月中旬左右,這與各地區的雨季時間相吻合,濕度越大,臭氧濃度越低.

表2 幾個典型城市臭氧濃度和主要氣象參數的線性回歸結果

注:--表示無回歸結果數據.

模態3(華北地區)的臭氧濃度從8月中旬開始升高,到10月初達到峰值,華北地區的臭氧污染與人為源排放及太陽輻射有關. 8月中下旬開始雨季過去,日照加強,伴隨華北地區嚴重的臭氧前體物排放,產生嚴重的光化學煙霧,導致臭氧濃度升高,在10月中旬以后臭氧濃度顯著下降.前套平原和華南部分區域也都是在10月中旬后臭氧濃度急劇下降.

高原地區的時間系數(模態7和模態14)呈現出獨特的趨勢,云貴高原在5~10月間的臭氧污染較輕,但是在春季臭氧濃度非常高.青藏高原在秋末,即10月下旬開始,臭氧濃度驟升.

每個區域內臭氧濃度變化和氣象條件的變化是高度相關的,選取重點區域的8個城市,將每個城市污染季(5~10月)的臭氧濃度和溫度、濕度、日照時數及風速等主要氣象因素進行逐步回歸,結果見表2.各區域總體來看臭氧濃度變化與溫度日照正相關,與濕度風速負相關,但每個地區主控氣象因子不同.對北京和沈陽而言,溫度是影響臭氧濃度變化的最主要氣象因素,回歸系數都達到0.6以上.因此華北地區在夏季高溫天氣時,臭氧濃度驟升,但是入秋冬,氣溫下降,臭氧濃度又會驟降.上海和昆明的臭氧濃度變化和濕度變化顯著負相關,回歸系數都在-0.6以上,且這兩個城市的臭氧濃度受溫度影響不顯著,從圖2中長三角和云貴高原的時間曲線也可看出,臭氧變化呈波浪式,波峰并不是僅在夏季高溫時段出現.廣州的臭氧濃度變化和濕度及風速都呈比較顯著的負相關,這可能與海洋氣團潮濕且前體物濃度較低有關.武漢的臭氧濃度變化特點是和濕度負相關,和日照時數正相關;成都的特點是和溫度正相關,和濕度負相關;濟南的特點是和溫度正相關,和濕度負相關,體現出不同區域的臭氧季節變化特征.

2.5 不同區域的臭氧濃度變化

2014年~2016年(數據均采用161個城市)不同分區的O3-8h年均濃度及90百分位濃度趨勢見圖5.從年均濃度來看,除了華南地區(區域6)和青藏高原區域(區域10)以外,所有區域的臭氧濃度都有所上升.區域1、2、5和8的臭氧濃度每年都穩定的升高.值得注意的是,云貴高原(區域7)和新疆(區域9)一般認為不屬于臭氧污染地區,但是其臭氧濃度也在增加.

3 結論

3.1 根據2016年5~10月臭氧污染季節的REOF分析結果,結合地形地貌和氣象特征,可將中國臭氧污染防治劃分成10個控制區,分別為黃淮平原、長江中游平原、華北和東北地區、長三角地區、四川盆地、華南地區、云貴高原、河套平原、新疆以及青藏高原控制區.控制區內臭氧濃度變化具有較好的相關性,其中地形地貌對臭氧空間相關性有重要影響.

3.2 同一控制區內臭氧的時間變化趨勢主要受到氣象條件較大影響,總體來看臭氧濃度變化與溫度和日照正相關,與濕度和風速負相關,但不同地區主控氣象因子不同.

3.3 臭氧已經成為我國僅次于顆粒物的重要環境空氣污染物,2014年~2016年全國各主要分區中除華南地區和青藏高原臭氧日最大8h的年均值和90百分位濃度所有下降外,其他區域均同比上升.

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Spatial and seasonal variation and regionalization of ozone concentrations in China.

CHENG Lin-jun1,2, WANG Shuai2, GONG Zheng-yu2, YANG Qi1, WANG Ye-yao1,2*

(1.School of Water Resources and Environment, China University of Geosciences, Beijing 100083, China；2.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Center, Beijing 100012, China)., 2017,37(11)：4003~4012

The spatiotemporal variation characteristics of daily maximum eight-hour average ozone concentrations (O3-8h) from 338cities in China during 2016 were analyzed by rotated empirical orthogonal function (REOF) analysis. Based on the results of REOF analysis focusing on pollution seasons (May to October) in 2016, ten regions were identified in China. The temporal variation patterns of ozone in each region were independent with each other, affected by local meteorological, photochemical or pollution features. A rising trend for annual averaged O3-8h was observed during 2014 to 2016 for all regions, except for South China region and the Tibetan Plateau. The regionalization results of ozone were found to be influenced greatly by terrain features, indicating significant terrain and landforms effects on ozone spatial correlations. Among the 10regions, Huanghuai Plain, the North China Plain, Central Yangtze River Plain were realized as priority regions for mitigation strategies, due to their higher ozone concentrations and densely population.

ozone；spatiotemporal variability；REOF；regionalization

X823

A

1000-6923(2017)11-4003-10

程麟鈞(1980-),女,黑龍江鶴崗人,工程師,中國地質大學(北京)博士研究生,主要從事大氣環境監測工作.發表論文10篇.

2017-04-26

國家重點研發計劃(2016YFC0201800);國家環保公益性行業科研專項(201509001)

* 責任作者, 研究員, yeyaowang@163.com