高虹鎮稻米中重金屬污染狀況及健康風險評價

許佳霖， 武 帥， 梁 鵬,2， 張 進,2， 吳勝春,2

（1.浙江農林大學 環境與資源學院，浙江 杭州311300；2.浙江農林大學 浙江省土壤污染生物修復重點實驗室，浙江 杭州 311300）

高虹鎮稻米中重金屬污染狀況及健康風險評價

許佳霖1， 武 帥1， 梁 鵬1,2， 張 進1,2， 吳勝春1,2

（1.浙江農林大學 環境與資源學院，浙江 杭州311300；2.浙江農林大學 浙江省土壤污染生物修復重點實驗室，浙江 杭州 311300）

為調查浙江省高虹鎮稻米重金屬污染狀況及其對人體健康的影響，從高虹鎮采集了51個本地稻米樣品和37個市售外地稻米樣品進行分析。采用污染指數法、相關性分析及聚類分析法評價了高虹鎮本地和市售稻米中的重金屬污染狀況和分布特征。依據對當地居民進行的問卷調查結果，采用危險商法和高危指數法評價了稻米中的重金屬對當地居民可能造成的風險。結果表明：高虹鎮稻米鉻、砷和鉛的污染比較嚴重,分別為0.03～13.45 mg·kg-1， 0.01～1.64 mg·kg-1和 0.04～7.84 mg·kg-1， 超標比率分別為 70.59%， 31.37%和 27.45%。 本地稻米和市售稻米的綜合污染指數分別為3.01和1.95，整體上分別處于重度污染和輕度污染的水平。本地稻米和市售稻米的高危指數值分別為3.50和2.18，食用高虹鎮本地產稻米對人體潛在的健康風險更大。圖2表6參19

環境化學；稻米；重金屬；污染指數；健康風險評價

農產品的食用安全性問題日益受到社會的廣泛關注，尤其是毒性大、蓄積能力強、具有隱蔽性的重金屬污染問題。水稻Oryza sativa是世界上的第一大糧食作物。中國的水稻年產量位居世界第一［1］，且稻米重金屬已經呈現出一定的污染問題。2002年，農業部稻米及制品質量監督檢驗測試中心對全國的稻米進行抽檢的結果顯示，稻米中污染最為嚴重的是鉛，其超標率高達28.4%；其次是鎘，超標率為10.3%；而砷和汞的超標率相對比較低，分別為2.8%和3.4%［2］。浙江省高虹鎮地處杭州市臨安區北郊，居民以稻米為主食。全鎮擁有規模節能燈企業29家。2010年，高虹鎮生產的節能燈數量占世界的25%［3］。目前，高虹鎮節能燈企業周邊的土壤均受到了不同程度的重金屬污染［4］，然而，關于高虹鎮稻米中重金屬的污染狀況以及通過食用稻米造成的重金屬人體暴露情況還鮮有報道。因此，本研究通過分析高虹鎮本地種植和市售其他地區稻米中典型重金屬（銅、鋅、鉻、鎘、砷、鉛、硒和汞）的含量，判斷高虹鎮當地工業企業生產是否造成了稻米中重金屬的積累，并結合問卷調查數據，對成年人食用這些稻米的健康風險進行評價，以期了解高虹鎮稻米中的重金屬狀況以及食用這些稻米對當地居民的健康風險。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

以在當地居住3個月以上的人群為目標，對他們進行問卷調查。調查內容包括其年齡、性別、體質量以及每日食用的稻米數量等。同時，采集的稻米樣品標注是否為本地稻米，共采集食用稻米88個，包括51個本地稻米樣品和37個市售外地稻米樣品。樣品裝入自封袋帶回實驗室，先用自來水清洗3次，再用去離子水清洗3次之后放入烘箱烘干，之后進行研磨，過120目篩，裝入自封袋中備用。

1.2 樣品分析方法

稻米中銅、鋅、鉻、鎘、砷、鉛、硒的測定均采用強酸消解預處理：稱取稻米樣品0.3 g于50.0 mL消解管中，加入5.0 mL硝酸，加小漏斗過夜；次日于140～150℃消煮2 h至溶液只有1.0 mL左右；冷卻之后，用體積分數為1%的硝酸定容至25.0 mL，過濾于50.0 mL離心管，置于4℃冰箱冷藏保存待測；測定前轉移至15.0 mL離心管。使用電感耦合等離子體發生光譜儀（Prodigy 7,美國Leeman）測定。各種實驗容器使用前均在體積分數為10%的硝酸溶液中浸泡24 h以上，用自來水、去離子水洗干凈后放置于烘箱45℃，烘干后置于自封袋中儲存備用。稻米樣品中的汞采用硝酸水浴消解-冷原子熒光光譜法測定（Model III， 美國 Brooks Rand）。

1.3 質量控制與質量保證

每批次的樣品中均設定3個空白、3個標準物質樣品（GSS-18）和10%的平行樣品。標準樣品回收率為90.0%～98.0%，樣品平行范圍為84.1%～110.0%。

1.4 評價方法

1.4.1 重金屬污染風險評價 評價方法采用單因子污染指數法和內梅羅綜合污染指數法［5］，對高虹稻米中8種重金屬（銅、鋅、鉻、鎘、砷、鉛、硒、汞）的污染狀況進行評價。單因子污染指數法能夠較直接地反映出稻米中的各項重金屬的污染狀況。其計算公式為：

式（1）中：Pi為高虹稻米中重金屬i的單項污染指數；Ci為高虹稻米中重金屬i的實測值；Si為稻米中重金屬i的限量值［6-7］。內梅羅綜合污染指數法既考慮了所有評價因子單項污染程度的平均水平，又考慮了單項污染物的最大值，更能全面、綜合地反映出評價區域內樣品的質量狀況。其計算公式為：

式（2）中：P綜為高虹稻米中重金屬的綜合污染指數；Pimax為高虹稻米中重金屬的最大污染指數；Piave為高虹稻米所有重金屬單項污染指數的平均值。

1.4.2 稻米攝入的健康風險評價 本研究采用了危險商法［8］對高虹居民食用該區域稻米的健康風險進行了評價。該方法考慮了成年人稻米的日攝入量、暴露頻率、年限、體質量、生命期望值以及口服參考劑量等等。具體計算公式為：

式（3）和式（4）中： HHQ為健康風險指數；AADD為通過食用稻米而攝入的日攝取重金屬量（mg·kg-1·d-1）； RRfD為重金屬暴露參考劑量（mg·kg-1·d-1）［9-11］。HHQ＞1.00，表明該重金屬能夠對人體的健康造成風險，并且HHQ的數值越大，則該種重金屬所能引起的健康風險也就越大；HHQ＜1.00，表明該重金屬不會對人體的健康造成任何風險［8］。各參數名稱及取值見表1。重金屬對人體健康的影響是多種元素共同作用和影響的結果，因此，將高危指數（IHI）運用到全面評價重金屬元素對人體的健康風險中。計算公式為：

式（5）中：IHI≤1.00，表明沒有明顯的健康影響，不會對人體健康造成威脅；若IHI＞1.00，則表明重金屬對人體健康造成風險的可能性比較大；當IHI＞10.00時，則表明該地的重金屬存在著慢性毒性，此時的重金屬會對人體健康造成嚴重的威脅。

表1 稻米健康風險分析參數取值Table 1 Values of the parameter used in the calculation of HQ for heavy metals

1.5 數據統計

采用SPSS 18.0進行統計與分析，本研究主要進行了獨立樣本t檢驗、相關性分析和聚類分析，采用Origin 9.0進行繪圖。

2 結果與討論

2.1 稻米中重金屬質量分數

高虹鎮本地和市售稻米中的重金屬質量分數見表2。由表2可以看出：高虹鎮本地稻米中8種重金屬質量分數均要高于市售稻米中重金屬質量分數，但對研究的所有元素進行t檢驗的結果顯示，只有本地和市售稻米中的硒和汞的質量分數水平差異具有統計學意義（P＜0.05）。稻米中主要元素的來源為土壤。土壤天然原生礦質成分、農業生產以及工業污染狀況等因素都會影響稻米中元素的質量分數。根據前期調查結果，高虹鎮的節能燈企業周邊的土壤已經受到了汞的污染［4］，因此，本地稻米和市售其他地區稻米中汞質量分數存在顯著性差異。目前，關于高虹土壤中硒質量分數的報道還較為鮮有，盡管浙江省北部地區土壤中硒質量分數較高，但并不能直接說明本研究區域問題。因此，浙北地區土壤硒質量分數較高可能是當地稻米硒質量分數較高的原因之一。此外，富硒微肥施用，特別是葉面噴施可以有效提高水稻中硒的質量分數。因此，農業施用條件或者土壤本底含量都有可能造成本研究中本地稻米硒質量分數顯著高于市售稻米，究其原因還需進一步分析。而其他6種元素的質量分數水平在本地稻米和市售稻米中沒有統計學差異（P＞0.05）。

表2 稻米中重金屬總量統計結果Table 2 Statistical results of heavy metal contents in rice samples

對于其他元素來說，本地種植稻米和市售其他地區稻米的鉻的平均質量分數均高于鉻的限量值1.00 mg·kg-1。說明本地稻米和市售稻米的鉻均會對高虹鎮的居民健康產生一定的危害。土壤中的鉻主要以Cr3+和Cr6+形態存在。在一定的氧化還原條件下，2種形態的鉻會發生相互轉化。植物對Cr3+和Cr6+的吸收利用率較低，沒有產生特異的吸收機制，而主要是通過某種營養元素的吸收通道實現鉻吸收。并且大部分Cr3+都富集于根部細胞壁組織，很難向地上部分遷移。因此，稻米中鉻可能并不是主要來源于土壤。農業施肥過程中，葉面噴施能提高作物利用肥料的效率，閆湘等［12］對中國984個液體肥料安全水平進行了測試，液體肥料中鉻的質量分數平均為（2.30±4.30）mg·kg-1，約有1%的肥料超標。雖然超標情況不嚴重，但是也有一定可能性。加之，液體肥料直接噴施在植株表面，進入地上部分可能性更大。因此，我們推測稻米鉻較高，可能與使用的肥料有關。本地稻米和市售外地稻米中的銅、鋅和鎘的質量分數基本都未超過農業行業標準典型值。而本地稻米中有16個樣品超出了砷的限量值0.15 mg·kg-1，有個別樣品甚至超出了10.0倍左右。本地稻米和市售稻米的鉛平均質量分數分別為0.68和0.46 mg·kg-1，均超出了糧食衛生標準規定的鉛的限量值0.20 mg·kg-1。

與其他地區稻米樣品中重金屬的質量分數比較發現（表3），本區稻米中的銅和鋅的質量分數低于其他地區稻米中的銅和鋅的質量分數；稻米中鉻的質量分數低于天津市污灌區［13］和貴州省礦區［5］，高于安徽省合肥市［14］、 浙江省慈溪市［15］和河南省焦作市［8］等地區的鉻質量分數； 鎘質量分數比貴州省［5］的略低外，其他地區的鎘質量分數都差別不大；砷的質量分數比河南省焦作市［8］的要高，其他地區基本持平；鉛質量分數低于貴州省礦區［5］，而與天津市污灌區［13］的鉛的質量分數基本持平，但是要高于其他地區。硒的質量分數要遠高于江蘇省昆山市［16］。汞的質量分數低于貴州省礦區［5］和天津市污灌區［13］，與安徽省合肥市［14］和浙江省慈溪市［15］基本持平。

表3 本研究區域稻米重金屬質量分數與其他地區比較Table 3 Comparison of heavy metals concentrations in grains from different areas

2.2 稻米重金屬污染評價

2.2.1 單因子污染指數評價 高虹鎮稻米中銅、鋅、鉻、鎘、砷、鉛、硒和汞的單項污染指數（Pi），結果見表4。高虹鎮本地稻米中，鉻、砷和鉛的污染指數均值均大于1.00，超標比率分別為70.59%，31.37%和27.45%。其他元素的單因子污染指數均值小于1.00。高虹鎮本地稻米樣品中重金屬的超標率的大小依次為鉻＞硒＞砷＞鉛＞＞汞＞鎘＝銅＝鋅。高虹鎮市售稻米中也是鉻和鉛的單因子污染指數均值大于1.00，超標率均為35.14%。砷和硒的超標率分別為24.32%和21.62%。其他元素沒有樣品超標。表明高虹鎮市售稻米比本地產稻米安全。

2.2.2 綜合污染指數評價 高虹鎮本地稻米和市售稻米的平均綜合污染指數分別為3.01和1.95，整體上分別處于重度污染和輕度污染的水平。不同等級稻米的分布見圖1。高虹鎮本地稻米中，只有15.69%的稻米處于安全等級，29.41%的稻米處于警戒線，輕度污染的稻米占33.33%，沒有中度污染的樣品，但是有21.57%的稻米是處于重度污染的水平。高虹鎮市售外地的稻米中，處于安全等級的稻米樣品達到半數以上，為51.35%，在警戒線內的樣品比例為8.11%，另有13.51%的輕度污染，中度污染為10.81%，16.22%的稻米處于重度污染的水平。

表4 稻米重金屬單因子污染指數Table 4 Single factor pollution index in rice

2.3 稻米中重金屬元素間的相關性分析

高虹鎮本地稻米中銅、鋅、鉻、鎘、砷、鉛、硒和汞元素之間的相關系數如表5所示。可以看出：除汞之外，稻米中其他7種重金屬之間存在著極顯著的正相關性，說明研究區域稻米中7種重金屬存在不同程度的復合污染［8］。這與吳迪等［17］對貴州典型鉛鋅礦區水稻中的研究結果一致，稻米存在較大的潛在重金屬復合危害。吳迪等［17］的研究中，只有鉻、銅、鋅和鎳的積累存在協同效應，鉛、鎘、汞、砷與其他4種元素沒有明顯的相關性，原因可能在于水稻對重金屬的吸收和積累與元素本身的性質、水稻的生理生化功能以及水稻生長的產地有關。李其林等［18］的研究表明：稻谷中的重金屬間有正相關也有負相關，但是正相關明顯多于負相關，說明稻谷中的重金屬間的協同作用明顯。

圖1 不同稻米污染等級分布Figure 1 Distribution of pollution degree in rice

表5 高虹鎮本地稻米中不同重金屬之間的Pearson相關系數Table 5 Pearson correlation coefficients for heavy metals in rice

2.4 稻米中重金屬的聚類分析

根據對高虹鎮本地稻米中的銅、鋅、鉻、鎘、砷、鉛、硒和汞等的質量分數R型聚類分析結果（圖2），可以發現鎘、汞、砷、硒和鉛等距離較近，可以聚為一類，表明它們之間的關聯性比較強，具有同源性。第2類是銅和鉻，表明這2種元素主要來源可能相同。第3類僅有鋅1個元素，說明與其他元素相比，鋅具有較為復雜的來源。劉慶等［19］的研究結果表明：鋅與其他的元素的空間相關性稍弱，受人類活動的影響較大。

2.5 稻米攝入的健康風險評價

高虹鎮稻米的健康風險的評價結果見表6。由表6可知：高虹鎮市售其他地區稻米中的銅、鋅、鉻、鎘、砷、鉛、硒和汞等的每日攝入量全部都低于參考暴露劑量，表明食用高虹鎮市售稻米不會對高虹本地的居民產生健康風險。鉻的健康風險指數（HHQ）值為0.96，表明高虹鎮市售稻米中的鉻對人體已存在著潛在危害。高虹鎮本地稻米樣品中，鉻和砷的均值均大于1.00，分別為1.38和1.31，表明高虹鎮本地生產的稻米存在鉻和砷的潛在危害；銅、鋅、鎘、鉛、硒和汞等對人體健康的影響并不顯著。

通過比較高虹鎮本地和市售稻米樣品得出，高虹鎮本地稻米樣品中的8種重金屬元素的HHQ值都比市售稻米的HHQ值大；本地和市售稻米的高危指數（IHI）值都大于1.00，分別為3.50和2.18，因而都存在一定的潛在重金屬復合危害。

圖2 高虹鎮本地稻米R型聚類分析結果Figure 2 R-cluster analysis of heavy metal concentrations for local rice samples in Gaohong Town

從總體上來看，污染指數法和暴露評價法2種對高虹鎮稻米的評價結果具有一致性，即高虹鎮本地和市售稻米的鉻和砷會對人體的健康產生威脅，同時存在著一定程度的重金屬復合危害。2種評價結果的差別在于鉛的結果以及各元素的污染指數排序和健康風險排序有所差別，主要是由于評價過程中所采用的評價標準要求和參數有所不同［8］。

表6 高虹稻米中重金屬攝入量及健康風險Table 6 Intaking amount and health risk assessment of heavy metal by rice consumption for people in Gaohong Town

高虹鎮本地的稻米存在較高的人體健康風險，尤其以鉻、鉛和砷的風險最為明顯。高虹鎮砷的暴露風險較高，原因可能是水稻對砷的吸收富集能力較高，水稻是需水量較大的植物，當處于淹水環境時容易引起砷元素從五價態向植物有效性更高的三價態砷轉化，從而容易被水稻根系吸收并在體內積累。有研究表明，改用旱稻種植方式，可以有效降低稻米對砷的吸收和累積，因此，可建議稻米砷質量分數較高的地區采用旱稻種植方式以降低稻米中砷的質量分數。

由此可見：高虹鎮的稻米存在一定程度的復合污染，這與2002年農業部稻米及其制品質量監督檢驗測試中心的抽檢結果具有一致性，即全國市場上的稻米存在著一定程度的復合污染［2］，但高虹鎮的鎘的暴露風險較低，這與全國稻米污染狀況有差異。原因在于，高虹鎮土壤中鎘的質量分數相對于浙江省的背景值較低，同時土壤中硒的質量分數相對較高，由于硒對鎘具有明顯的拮抗作用［16］，因此，高虹鎮稻米中的鎘的風險較低。

3 結論

本次對高虹鎮的稻米中銅、鋅、鉻、鎘、砷、鉛、硒和汞等調查結果顯示：本地種植稻米中重金屬質量分數均高于市售其他地區稻米中重金屬的質量分數。高虹鎮稻米中的鉻、砷和鉛的污染比較嚴重。

采用單因子污染指數和內梅羅綜合污染指數法，對高虹鎮稻米中8種重金屬污染進行評價，結果顯示：本地稻米和市售稻米中重金屬的平均綜合污染指數為3.01和1.95，整體上分別處于重度污染和輕度污染的水平。

對高虹鎮本地稻米中8種重金屬的的相關性分析結果表明：高虹鎮本地種植的稻米存在一定程度的重金屬復合污染。聚類分析表明，鎘、汞、砷、硒和鉛為第1類；第2類是銅和鉻；第3類是鋅。

暴露評價法的結果表明：高虹本地種植稻米中鉻和砷對人體會產生一定的危害。同時，本地稻米8種重金屬的健康風險指數（HHQ）也均大于市售稻米，因此，可以通過參混外地稻米一起食用，以降低當地居民的健康風險。

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Heavy metal pollution in rice of Gaohong Town with a health risk assessment

XU Jialin1,WU Shuai1,LIANG Peng1,2,ZHANG Jin1,2,WU Shengchun1,2
（1.School of Environmental and Resources Science,Zhejiang A＆F University,Hangzhou 311300,Zhejiang,China;2.Key Laboratory of Soil Contamination Bioremediation of Zhejiang Province,Zhejiang A＆F University,Hangzhou 311300,Zhejiang,China）

To assess the heavy metal contamination in rice and human health risks induced by rice consumption in Gaohong Town,Zhejiang Province,51 local and 37 commercial rice samples were collected and analyzed for heavy metal concentrations.This was followed by a pollution index calculation,correlation analysis,and cluster analysis.In addition,potential health risk through rice consumption was evaluated using a hazard index （IHI）based on the data and questionnaire surveys.Results showed that rice samples were contaminated by Cr,As,and Pb in Gaohong Town with concentration ranges of 0.03-13.45 mg·kg-1for Cr,0.01-1.64 mg·kg-1for As,and 0.04-7.84 mg·kg-1for Pb.Of the rice samples that exceeded the National Food Safety Standard,70.59%were Cr,31.37%were As,and 27.45%were Pb.The comprehensive pollution index of local rice reached 3.01,which implied a moderate pollution level.By comparison,the pollution index of commercial rice from external sources was 1.95,meaning a mild pollution level.The IHIvalue of local rice samples was 3.50,and for market rice samples it was 2.18.Thus,the overall health risk from heavy metals induced through local rice consumption was higher than commercial rice. ［Ch,2 fig.6 tab.19 ref.］

environmental chemistry;rice;heavy metals;pollution index;health risk assessment

S181；X820.4

A

2095-0756（2017）06-0983-08

10.11833/j.issn.2095-0756.2017.06.003

2016-11-23；

2017-02-26

浙江省重點科技創新團隊資助項目（2013TD12）；國家國際科技合作專項（2014DFE90040）；國家自然科學基金資助項目（21577130,21677131）

許佳霖，從事環境汞污染研究。E-mail:1452390526@qq.com。通信作者：梁鵬，副教授，博士，從事汞元素的環境地球化學循環過程、污染場地生態修復等研究。E-mail:liangpeng2727@163.com