利用Ag@SiO2納米粒子等離子體共振增強發光二極管輻射功率的數值研究?

賈博侖 鄧玲玲 陳若曦 張雅男 房旭民

1)(南京郵電大學光電工程學院,南京 210023)

2)(南京信息工程大學物理與光電工程學院,南京 210044)

3)(近地面探測與感知技術重點實驗室,無錫 214035)

利用Ag@SiO2納米粒子等離子體共振增強發光二極管輻射功率的數值研究?

賈博侖1)鄧玲玲1)?陳若曦1)張雅男2)房旭民3)?

1)(南京郵電大學光電工程學院,南京 210023)

2)(南京信息工程大學物理與光電工程學院,南京 210044)

3)(近地面探測與感知技術重點實驗室,無錫 214035)

金屬納米粒子,局域表面等離子體共振,發光二極管,輻射功率

1 引 言

發光二極管(light emitting diode,LED),包括有機發光二極管(organic LED,OLED),自被發明并取得技術突破以來,憑借其全固態器件、寬視角、響應快、易于實現柔性器件等特點被廣泛應用在照明和顯示領域[1?4],但目前仍面臨著內量子效率較低、光提取效率低等問題[5,6].納米技術的快速發展使得人們可以成熟地制備多種納米結構,以調控各類發光器件中的光學和電學過程[7].其中,金屬納米粒子(metal nanoparticle,MNP)因其與常規塊狀金屬不同的電學、光學特性,尤其是當受到特定波長的光照射時其表面產生的強烈局域表面電磁場,即局域表面等離子共振效應(local surface plasmon resonance,LSPR)[8,9]而備受關注.有研究發現,將納米粒子引入發光二極管內,可以明顯增強熒光分子的自發輻射速率,提高內量子效率.因此,利用金屬納米粒子提高發光器件的性能,已經成為光電器件領域的一個研究熱點[10?13].

利用金屬納米粒子LSPR改善發光器件性能的一個重要條件是其共振波長與發光波長相匹配[14].而金屬納米粒子的LSPR特性與粒子的形狀、尺寸、環境介質等因素密切相關[15?17].米氏理論(Mie)從理論上嚴格求出了球形納米粒子的共振波長表達式[15,16],但是無法用于對其他形狀納米粒子的討論.Huang等[18]用形狀參數L表征納米結構的不同形狀,并將L引入LSPR共振波長表達式,但在通常情況下僅知球形粒子L為1/3,仍無法確定其他形狀納米粒子的L值[19].目前,對不同形狀納米粒子LSPR特性的研究主要采用數值仿真的方法,比如時域有限差分法( finite difference time domain,FDTD)[20],離散偶極子近似法(discrete dipole approximation,DDA)等[21].此外,將納米粒子引入發光器件后,納米粒子周圍的介質同樣會影響納米粒子的LSPR特性,而目前此方向的研究成果與報道仍較少[20,22].本文采用三維時域有限差分法,首先仿真計算了目前實驗上較易制得的球、橢球、立方與三棱柱體Ag納米粒子(silver nanoparticle,SNP)的LSPR光譜和共振電場分布;然后計算了將Ag納米粒子引入發光二極管后,偶極子光源輻射功率和器件光出射強度的增強,討論了納米粒子的形狀對器件發光性能的影響,并從LSPR效應角度探討不同形狀納米粒子改善發光性能的作用機理;最后,進一步討論了器件結構中所用材料的折射率對LSPR效應的影響.

2 模型設置與理論計算

本文中的仿真采用加拿大Lumerical公司的FDTD Solution軟件進行,采用Palik公司的金屬Ag數據進行計算.納米粒子模型以球體為基準,設置了與其體積相同的納米橢球、納米立方和納米三棱柱,粒子形狀如圖1所示,各自的結構參數如表1所列.考慮到實際器件中通常采用包裹絕緣層來增強單純金屬納米粒子的穩定性以及陷阱效應對器件帶來的負面影響,在每個粒子外圍均設置了一個厚度為13 nm的二氧化硅包裹層[10,14,23],從而形成一個SNP@SiO2核殼結構.在仿真模型中,將納米粒子核殼結構與器件中的介質膜層相結合,形成圖1(a)所示的納米球-器件結構,用于計算其對器件性能的影響.采用可以較好地描述發光器件中點光源的偶極子光源,光源的偏振方向如圖中光源附近的淺藍色箭頭所示沿X軸平行于結構中的膜層界面.光源的偏振方向對計算結果有一定的影響,選用其中最有代表性的X方向的偏振來進行仿真計算.器件膜層常用的半導體材料GaN,其折射率為2.46,光源距納米粒子表面70 nm.這里,光源的位置是根據計算結果優化得到的,可以在450—470 nm的藍光波段內利用金屬納米粒子實現高的光源輻射功率增強和光提取效率增強.通過完美匹配層(PML)邊界條件來消除邊界處的反射光對仿真結果的影響,以達到模擬無窮大空間的目的;通過設置在光源外圍的輸出功率分析組得到偶極子的總輻射功率,通過設置在結構上方的光強監視器(T監視器)得到結構出射光的強度.利用分別設置在粒子表面與中央的電場監視器獲取粒子內部、表面以及粒子-器件結構的電場分布情況.

圖1 仿真結構示意圖Fig.1.Schematic cross section of simulation model.

通過在模型中計算光源總輻射功率和結構的出射光強度分別表征光源的自發發射速率vSE和結構的光提取效率ηLEE[23],以討論引入金屬納米粒子后對器件發光效率的影響.在本文中,用η0,β0和ηMNP,βMNP分別表示引入納米粒子前后器件中的光源總輻射功率與結構的出射光強度.因此,加入納米粒子后,器件的光源總輻射功率的增強可以用vSE=ηMNP/η0表示,我們稱之為器件的SE曲線,器件出射光強度的增強用ηLEE=βMNP/β0表示,我們稱之為器件的LEE曲線.vSE,ηLEE的值大于1,表明相比于沒有粒子的情況,引入粒子的器件性能有所提升.vSE越高,表明粒子對光源的自發發射速率提升程度越大,電子與空穴復合的速率越大.在發射速率相同的情況下,ηLEE越高表明從器件內部提取出的光越多,器件的總發光強度越高.

文獻[24]中提到的面形狀參數S11可以較好地表示粒子形狀的尖銳程度,但其僅與粒子截面的面積和周長有關,對于本文所研究的納米粒子,不能準確地反映粒子形狀的尖銳程度.因此,定義粒子的體形狀參數α.其計算公式為

式中V為粒子的體積,S為粒子的表面積.根據(1)式,可以求得球的體形狀參數為1.在本文所討論的各粒子體積相同的情況下,α越小,表明粒子表面積越大,粒子形貌越尖銳.本文討論的幾種納米粒子的體形狀參數也列在表1中,可以看出納米三棱柱的α最小,表明其形狀最尖銳.

表1 納米粒子的結構參數和體形狀參數Table 1.Structure parameters and shape factors of the SNPs.

3 結果與討論

3.1 Ag納米粒子的等離子體共振吸收特性

研究納米粒子的LSPR特性,利用總場散射場光源和吸收、散射截面分析組計算吸收和散射光譜.計算了不同形狀Ag納米粒子的吸收光譜,如圖2所示.比較各個納米粒子的吸收光譜,可以看出,由Ag納米球至Ag納米三棱柱,粒子的體形狀參數逐漸減小,其形狀尖銳程度提高,使吸收光譜的峰值發生了紅移.為了解釋吸收光譜峰值隨納米粒子尖銳程度發生變化的規律,仿真計算了吸收峰處納米粒子表面的電場分布,如圖3所示.比較不同形貌納米粒子的表面電場分布可以看出,隨著納米粒子體形狀參數的減小,其尖銳程度逐漸增加,電場越發集中于偏振方向上粒子的尖端部位.表面電場增強表明表面電荷集中分布在尖端處,這增強了電荷分離,并因此減弱電子發生振蕩需要的回復力,從而使激發納米粒子LSPR所需的能量降低,相應的共振波長發生紅移[21,25].納米粒子的形狀也影響了共振吸收峰的強度,納米橢球的吸收峰強度明顯強于其他三種粒子.從圖3中的表面電場分布可以看出,在納米球中,電場均勻分布在球的表面,而在納米橢球中,電場集中在平行于光偏振方向的長軸兩端,因此納米橢球共振峰的強度強于納米球.對于納米立方和納米三棱柱,電場不僅分布在結構的頂點,還分布在突出的棱邊上,因此頂點處的總電場弱于納米橢球.此外,從圖2中還可看到在Ag納米立方、納米三棱柱的吸收光譜中,在主峰左側有一個明顯的小峰,這是由粒子的四極子共振引起的[20].

圖2 (網刊彩色)不同形狀Ag納米粒子的吸收光譜Fig.2.(color online)Absorption spectra of SNPs with different shapes.

圖3 (網刊彩色)(a)Ag納米球,(b)Ag納米橢球,(c)Ag納米立方,(d)Ag納米三棱柱在各自吸收峰處的表面電場分布圖Fig.3.(color online)Surface electric field distribution of siver(a)nano sphere,(b)nanoellipsoid,(c)nano cube,and(d)nano triangular prism at their absorption peaks.

3.2 Ag納米粒子對光源輻射功率的影響

為了研究將納米粒子引入發光器件后對器件性能的影響,利用圖1(a)所示的仿真模型分別將不同形狀的納米粒子引入器件進行仿真,計算了各種形狀Ag納米粒子對半導體介質層中的偶極子光源輻射功率的影響.計算得到如圖4所示的含有不同納米粒子器件的SE曲線,可以看到,不同形狀納米粒子的SE曲線在400—500 nm波長附近均表現出較為明顯的下降,且波谷隨著粒子體形狀參數的減小逐漸紅移.這是由Ag納米粒子自身對光的吸收引起的.將Ag納米粒子放置在發光偶極子附近,相當于為偶極子引入了一個非輻射通道.偶極子輻射的能量通過這個非輻射通道被Ag納米粒子吸收,因此偶極子輻射總能量降低.另外,比較納米粒子的吸收光譜和偶極子SE曲線(圖2和圖4)也可以看到,同一形狀的納米粒子吸收峰與其引入器件后的偶極子自發輻射速率最小位置對應的波長接近,這也表明了圖4中400—500 nm波長區域內自發輻射速率的減小是由于附近金屬納米粒子的吸收導致的.

從圖4中還可以看到在波谷之后,各個納米粒子的SE曲線均有一個明顯的增強峰,且增強峰的位置隨粒子體形狀參數的減小而紅移.這里,SE速率的提升是由于金屬表面激發的LSPR電場與偶極子輻射電場發生了耦合.共振耦合的強度既決定于金屬納米粒子自身LSPR的強度,也受到LSPR電場與偶極子輻射電場之間的耦合程度的影響.比較納米球和納米橢球的SE曲線,可以看到納米橢球對偶極子輻射功率的增強更明顯,主要原因是納米橢球自身的LSPR強于納米球.幾種納米粒子中,Ag納米立方對偶極子輻射功率的增強最大,明顯強于Ag納米立方表現出來的光吸收能力(見圖2).為了解釋這一現象,計算SE曲線增強峰值處介質膜層附近各種納米粒子內部中央剖面上的電場分布,如圖5(a)—(d)左列所示.這個剖面垂直于器件膜層的表面,可以反映出器件膜層對納米粒子LSPR電場分布的影響.同時也給出了沒有膜層時,單獨納米粒子在該剖面上的電場分布情況作為比較,如圖5右列所示.

圖4 (網刊彩色)引入不同形狀Ag納米粒子的發光二極管SE曲線Fig.4.(color online)SE curves of light-emitting diodes with different SNPs.

由圖5可以看出,與單獨納米粒子對稱分布的電場不同,將納米粒子與器件結合之后,電場不再對稱分布于納米粒子的尖銳部分,而是集中于納米粒子與器件之間的區域.這是因為介質層的引入,改變了金屬納米粒子周圍的介電常數分布的對稱性,從而導致了電場分布的變化.比較不同形狀納米粒子的電場分布情況,發現由于納米立方和納米三棱柱具有平面結構,其表面與器件膜層的接觸面積較大,所以表面電荷集中的區域與膜層更加接近,使得電場明顯集中于納米粒子與膜層之間.所以納米立方對偶極子輻射功率增強最大的原因是介質膜層的引入使LSPR電場更加集中于器件附近,因此與偶極子之間的距離更近,增強了LSPR電場與偶極子輻射電場之間的耦合,從而提高了偶極子的自發發射速率.

此外,隨著納米粒子體形狀參數的減小,金屬納米粒子利用其LSPR增強偶極子光源輻射功率的同時,400—500 nm波長區域內的非輻射能量損失相對減少.同時,在各自增強峰后的長波長區(圖4中600—800 nm波長區域),各粒子器件的SE曲線出現了明顯的波動,這是由于光源的直接輻射光與粒子的散射光間的共振引起的[23].

圖5 (網刊彩色)(a)Ag納米球,(b)Ag納米橢球,(c)Ag納米立方,(d)Ag納米三棱柱在SE峰值處的中心剖面電場分布圖,右側插圖為單獨納米粒子在LSPR峰值處的電場分布Fig.5.(color online)Electric field distribution at the central sections of silver(a)nano sphere,(b)nano ellipsoid,(c)nano cube,and(d)nano triangular prism at their SE peaks.Insets in the right column are the electric field of SNPs at their LSPR peaks.

3.3 Ag納米粒子對器件出射光強度的影響

為了研究納米粒子的引入對器件總出射光強度的影響,計算不同形貌納米粒子與器件膜層相結合后各器件的LEE曲線,如圖6所示.

從圖6中可以看到,在金屬納米粒子的共振波長附近,同樣觀察到LEE的降低,且隨著納米粒子體形狀參數的減小,LEE最低值對應的波長逐漸紅移.這一變化規律與SE的變化規律基本一致,表明引起這一變化的主要原因仍是金屬納米粒子吸收引起的偶極子輻射能量的損失.

隨著波長增加,在LEE曲線波谷之后的波段,可以看到納米粒子的引入很顯著地提高了器件的出射光強度,而且提高的程度要明顯大于光源輻射功率的提升.LEE提升強度增加的一部分原因是在該波段,金屬納米粒子的LSPR電場與偶極子輻射電場相耦合,提高了偶極子的輻射功率(如3.2小節所述);另一部分原因則是由于納米粒子對光的散射作用.圖6的插圖中給出了不同形狀納米粒子的散射光譜.比較各個粒子的散射強度可以發現,納米球、納米橢球的散射作用明顯強于納米立方和納米三棱柱.所以,納米球和橢球的LEE增強強于它們的SE增強.在所有粒子中,納米橢球的散射光譜最強,所以相比于SE曲線,其出射光強度的增強程度最大.但由于粒子-器件之間電場能量的集中以及其與器件的耦合作用仍是改善器件性能的主要原因,而納米橢球對偶極子輻射功率的增強較小,所以納米橢球的LEE提升程度低于納米立方.同樣,納米三棱柱的散射是最弱的,因此其對器件LEE的增強效果并不好.

圖6 (網刊彩色)引入不同形狀Ag納米粒子的發光二極管LEE曲線,插圖為Ag納米粒子的散射光譜Fig.6.(color online)LEE curves of light-emitting diodes with different SNPs. Inset is the scattering spectra.

3.4 器件中膜層介質折射率對等離子體共振效應的影響

由前面的討論結果可以看到,實際器件中介質膜層能夠在很大程度上影響金屬納米粒子LSPR的電場分布,進而影響偶極子光源的輻射功率和光提取功率.因此,進一步計算不同膜層介質折射率對金屬納米粒子LSPR效應的影響.采用耦合作用最強的Ag納米立方,計算了對應器件的SE曲線,結果如圖7所示.

從圖7中可以看出,在折射率較小時(n=1.5),粒子對光源總輻射功率的增強作用很弱.隨著材料折射率的逐漸增加,器件的SE曲線出現了明顯的增強,且材料折射率越高,SE增強的程度越大,同時增強峰位置紅移.導致這一變化的原因主要是隨著膜層材料折射率的增大,粒子LSPR共振電場越發集中于粒子-膜層區間,使電場更加靠近器件一側,從而加強了粒子與器件之間的耦合作用.當器件膜層介質折射率為2.3時,光源輻射功率達到最大.因此,具有較高折射率的介質膜層能夠更好地促進LSPR電場與光源進行耦合,帶來器件輻射功率的明顯改善.

圖7 (網刊彩色)具有不同介質折射率的發光二極管SE曲線Fig.7.(color online)SE curves of light-emitting diodes with different material refractive indices.

4 結 論

仿真計算了具有不同體形狀參數的Ag納米球、納米橢球、納米立方體與納米三棱柱的LSPR特性,以及將其引入發光器件后對光源輻射功率和器件出射光強度的影響.分析發現,隨著納米粒子體形狀參數減小,其形狀尖銳程度增加,使得尖端處集中的表面電荷數量隨之增加,粒子共振波長發生紅移.在將納米粒子引入器件后,介質膜層使納米粒子的LSPR共振電場集中在膜層表面,增強了LSPR電場與光源輻射電場的耦合,增強了光源的輻射功率和器件的出射光強度.對于不同形狀的納米粒子,其表面與器件膜層表面的接觸面積決定了耦合作用的強弱,計算結果表明銀納米立方對發光器件的LSPR增強效果最明顯.我們研究了器件中不同膜層介質折射率對金屬納米粒子LSPR效應的影響,結果表明,高折射率的膜層介質有助于集中電場分布、增強耦合作用并改善器件性能.

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Numerical research of emission properties of localized surface plasmon resonance enhanced light-emitting diodes based on Ag@SiO2nanoparticles?

Jia Bo-Lun1)Deng Ling-Ling1)?Chen Ruo-Xi1)Zhang Ya-Nan2)Fang Xu-Min3)?

1)(School of Optoelectronic Engineering,Nanjing University of Posts and Telecommunications,Nanjing 210023,China)
2)(School of Physics and Optoelectronic Engineering,Nanjing University of Information Science and Technology,Nanjing 210044,China)
3)(Science of Technology on Near-Surface Detection Laboratory,Wuxi 214035,China)

29 July 2017;revised manuscript

31 August 2017)

Metal nanoparticles have potential applications in the fields of optical sensing and optoelectronic devices,due to the localized surface plasmon resonance(LSPR)which enhances the spontaneous emission rate of nearby fluorescent molecules.The LSPR of metal nanoparticles is closely related to its material,shape,size and ambient medium,which affects the applications of nanoparticles in specific devices.In this paper,the LSPR effect of silver nanoparticles(SNPs)with different shapes of sphere,ellipsoid,cube,and triangular-prism,is investigated by using a three-dimensional finite difference time domain.The absorption and scattering spectra of the individual SNPs are first calculated.The resonance peaks are red shifted and enhanced with sharpness increasing from the nano-sphere to the nano-triangular-prism because the surface charges accumulate in the sharp corners.Then the effects of SNPs on the radiation power of the dipole source and light extraction efficiency of the light-emitting diodes(LEDs)are studied.The dipole radiation power decreases near the resonance wavelength due to the absorptions of SNPs,while increases after the resonance wavelength because of the coupling between the SNP LSPR and the dipole radiation.The calculated electric field distribution shows that the LSPR electric field of the SNPs concentrate near the surface of the dielectric film because of the interaction between the SNPs and the film.The concentrated electric field helps to improve the coupling between the LSPR and the dipole,which enhances the dipole radiation power in the LED.In the several kinds of SNPs,nano-cube SNP shows the most significant improvement on the dipole radiation power because of the strongest interaction with the dielectric film.In addition,the scattering effect of the SNP reduces the internal total reflection of light and improves the light extraction efficiency of the LED.Nano-ellipsoid SNP significantly enhances the light extraction because of its strongest scattering intensity.Further,the in fluence of the refractive index of the dielectric film on the dipole radiation power is studied.It is found that a higher refractive index of dielectric film helps to enhance the interaction between the SNPs and the film and improves the dipole radiation power.The optimized value of refractive index is acquired through detailed calculation.

metal nanoparticle,localized surface plasmon resonance,light-emitting diode,emission power

PACS:78.20.Bh,78.40.Kc,78.67.BfDOI:10.7498/aps.66.237801

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.61505086).

?Corresponding author.E-mail:dengll@njupt.edu.cn

?Corresponding author.E-mail:fangxm57006@163.com

(2017年7月29日收到;2017年8月31日收到修改稿)

金屬納米粒子利用其局域表面等離子體共振效應(LSPR),可以增強附近熒光分子的自發輻射速率,因而在光學傳感、光電器件等領域中具有潛在的應用價值.金屬納米粒子的LSPR與其自身的材料、形狀、尺寸以及周圍環境介質密切相關,這影響著納米粒子在具體器件中的應用.本文利用三維時域有限差分法,研究了相同體積的球形、橢球形、立方形與三棱柱形銀納米粒子對薄膜發光二極管輻射功率的影響;計算了不同形狀銀納米粒子對偶極子光源輻射功率和薄膜器件光出射強度的增強,并結合LSPR效應討論了輻射功率變化的物理機理.研究結果表明:銀納米粒子自身形狀尖銳程度的增加有利于提高LSPR的共振強度;同時納米粒子的形狀影響了LSPR共振電場與薄膜器件中偶極子輻射電場之間的耦合作用,其中立方形納米粒子因為能實現最強的耦合作用而對器件的輻射功率增強最大.在此基礎上進一步討論了不同薄膜材料對LSPR共振及光源輻射功率的影響,發現較高的材料折射率有利于增強金屬納米粒子的LSPR與器件的耦合作用,從而改善發光二極管性能.

10.7498/aps.66.237801

?國家自然科學基金(批準號:61505086)資助的課題.

?通信作者.E-mail:dengll@njupt.edu.cn

?通信作者.E-mail:fangxm57006@163.com